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珠三角某城市一次臭氧污染的应急效果评估与启示

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环境科学学报 2024年

作者：周宁唐凤袁鑫殷晓鸿黄志炯钟庄敏陈多宏郑君瑜暨南大学环境与气候学院环境与气候研究院广东省生态环境监测中心生态环境部环境保护区域空气质量监测重点实验室香港科技大学(广州)可持续能源与环境学域

近年来，尽管珠三角地区各类污染物如PM2.5、NOx和SO2的浓度已得到有效控制，但臭氧（O3）浓度却呈上升趋势，这与减排策略的不合理性有密切关系.特别是臭氧与其前体物NOx和VOCs之间复杂且动态变化的非线性关系，使得及时有效的减排措... 详细信息

近年来，尽管珠三角地区各类污染物如PM2.5、NOx和SO2的浓度已得到有效控制，但臭氧（O3）浓度却呈上升趋势，这与减排策略的不合理性有密切关系.特别是臭氧与其前体物NOx和VOCs之间复杂且动态变化的非线性关系，使得及时有效的减排措施评估变得尤为关键.为此，本研究以2022年9月肇庆市臭氧污染过程和应急减排为例，利用实地调研的企业生产数据、在线监测数据及空气质量模式，诊断了污染期间臭氧的来源与成因，并评估了减排措施的臭氧改善成效与动态变化.结果显示，肇庆市臭氧污染来源由本地排放贡献主导逐渐转变为来自广州、佛山、中山、江门等东南方向城市的传输影响，主导污染源从工业源转变为交通源.应急减排使得肇庆市工业源NOx排放减少了35%～40%,VOCs排放减少了25%～30%.减排成效在9月8—19日之间最为有效，期间肇庆市臭氧MDA8浓度平均下降了14.5μg·m-3，而在9月20—28日，臭氧MDA8（最大8 h平均）浓度平均仅下降了2.4μg·m-3.这种差异主要与肇庆市臭氧污染来源和敏感区发生变化有关，本地排放贡献变弱、主导源转为交通源以及敏感区变为VOCs控制区均削弱了前体物减排带来的成效.这表明臭氧污染应对的减排措施制定应以污染成因为基础，并需根据臭氧成因和敏感区变化及时动态调整，以实现空气质量的持续改善.

关键词：臭氧减排评估污染成因珠三角肇庆市

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广东省高分辨率温室气体排放清单及特征

环境科学 2024年第2期45卷 909-919页

作者：卢清唐明双廖彤黄志炯钟庄敏宋佩珊沈劲张智胜梁小明孙家仁陈来国生态环境部华南环境科学研究所广东省水与大气污染防治重点实验室广州510655 广东省生态环境监测中心国家环境保护区域空气质量监测重点实验室广州510308 暨南大学环境与气候研究院广州511443 东莞市生态环保研究院有限公司东莞523000

根据典型城市调查与统计数据收集得到的广东省活动水平数据,采用自上而下和自下而上相结合的排放因子法和GIS技术,建立了广东省2018年3 km×3 km高分辨率温室气体排放清单.估算范围包括能源活动、工业生产过程、农业活动、土地利用变化... 详细信息

根据典型城市调查与统计数据收集得到的广东省活动水平数据,采用自上而下和自下而上相结合的排放因子法和GIS技术,建立了广东省2018年3 km×3 km高分辨率温室气体排放清单.估算范围包括能源活动、工业生产过程、农业活动、土地利用变化和林业、废弃物处理以及电力调入(出)间接排放等6大类CO_(2)、CH4和N_(2)O这3种温室气体.结果表明,广东省2018年CO_(2)、CH4和N_(2)O的排放量分别为8.5×108、1.9×10^(6)和1.1×10^(5)t,以CO_(2)当量计分别为8.5×10^(8)、4.0×10^(7)和3.4×10^(7)t,合计9.2×10^(8)t.CO_(2)是广东省主要的温室气体排放种类,占全省温室气体总排放量的92.0%,能源活动和电力调入(出)间接排放是广东省温室气体排放的主要部门,排放占比分别为77.9%和7.6%,合计占比为85.5%.从温室气体排放的空间分布情况来看,全省大部分地区温室气体表现为排放源,部分区域表现为汇;温室气体排放主要集中在珠三角地区,并呈现一定的沿路网和航道分布的特征;温室气体高排放网格主要为大型电厂、钢铁厂和水泥厂等高耗能企业所在地.

关键词：高分辨率温室气体排放清单广东省排放特征

矿化垃圾和填埋覆土中的CH4氧化—反硝化耦合特性研究

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矿化垃圾和填埋覆土中的CH4氧化—反硝化耦合特性研究

作者：钟庄敏暨南大学

学位级别：硕士

填埋气和渗滤液是传统垃圾填埋场的两大二次污染，其中填埋气中的CH和渗滤液中的N污染是人们重点关注的污染因子。目前，利用生物技术控制填埋场CH的排放是最为经济、有效的工程化手段。本论文将矿化垃圾和填埋覆土作为介质，采用静态... 详细信息

填埋气和渗滤液是传统垃圾填埋场的两大二次污染，其中填埋气中的CH和渗滤液中的N污染是人们重点关注的污染因子。目前，利用生物技术控制填埋场CH的排放是最为经济、有效的工程化手段。本论文将矿化垃圾和填埋覆土作为介质，采用静态批式全因子实验，通过调整反应体系中CH、O、NO的含量及比例，测定各气体组分变化，初步验证了CH氧化-反硝化耦合反应并优化反应条件。在优化条件下进一步开展了影响因子和反应动力学实验，研究了含水率、粒径、Cu浓度和时间对耦合反应的影响，为矿化垃圾和填埋覆土耦合反应机理研究提供基础。最后通过同位素示踪(C和N标记)和微生物特性研究，初步探索了CH氧化-反硝化耦合的机理。主要实验结果如下： (1) CH、O和NO-N浓度对矿化垃圾和填埋覆土的CH去除效果有明显影响(PO>NO-N，矿化垃圾中，当CH、O浓度分别为10%，20%时，CH去除率最好，能达到99.7%，产生的N含量达到11.5%以上，且NO的产生量低于0.2%。而填埋覆土在CH、O浓度分别为20%，20%时，CH去除率最好，达到78.5%，产生的N含量达到11.3%以上，且无NO的产生。 (2)矿化垃圾和填埋覆土中耦合反应最适含水率分别为33.3%和15.3%，较佳粒径范围为≤0.9mm。矿化垃圾中，低Cu浓度(5000mg.kg)和较高Cu浓度(40000mg.kg)下，CH氧化效能较好，但N产生量总体随着Cu浓度的增大而降低;填埋覆土中高浓度Cu(40000mg.kg)更有利于CH氧化和反硝化。 (3)矿化垃圾和填埋覆土中CH氧化速率变化与微生物活性密切相关，微生物活性强则氧化速率大，矿化垃圾和填埋覆土中的微生物对氨基酸都有很好的利用效果。NO-N可以刺激CH氧化产生更多中间产物，一定浓度的NO-N可以促进矿化垃圾和填埋覆土中更多的NO-N转化成N的其他形式，而不是完全还原成N。

关键词： CH4氧化反硝化耦合反应矿化垃圾填埋覆土

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广东省夏秋季臭氧污染与台风的关系分析

环境科学学报 2023年第1期43卷 152-160页

作者：沈劲李婷苑廖彤赵文龙陈瑶瑶陈多宏钟庄敏王伯光杜晓光广东省生态环境监测中心国家环境保护区域空气质量监测重点实验室广东省环境保护大气二次污染研究重点实验室广州510308 广东省生态气象中心(珠三角环境气象预报预警中心) 广州510640 浙江省生态环境监测中心杭州310007 暨南大学环境与气候研究院广州511443 北部战区空军参谋部沈阳110000

分析了广东省2015—2021年的臭氧浓度特征,选取2018—2020年台风相对活跃的夏秋季(7—10月)作为研究时段,研究了广东省臭氧污染与台风之间的关系.结果表明,2015—2021年,广东省臭氧浓度经历了先升后降的变化过程,2019年,广东省臭氧第90... 详细信息

分析了广东省2015—2021年的臭氧浓度特征,选取2018—2020年台风相对活跃的夏秋季(7—10月)作为研究时段,研究了广东省臭氧污染与台风之间的关系.结果表明,2015—2021年,广东省臭氧浓度经历了先升后降的变化过程,2019年,广东省臭氧第90百分位数浓度达到了有监测数据以来的最高值,但仍未超过国家二级标准限值.广东省在春季与秋季臭氧超标天数较多,且近年来冬春季臭氧超标情况在加剧,秋季臭氧超标情况有所好转.7—10月,广东省约81%的臭氧污染与周边台风活动有关,在受台风影响的污染天中,有约80%发生在台风距离广东2500 km范围内.深圳与汕尾臭氧污染与台风活动关系最密切,夏秋季,超过9成的污染天与台风活动相关;汕头、珠海、中山、茂名、阳江、江门等沿海城市夏秋季臭氧污染天中超过8成与台风活动相关.内陆城市臭氧污染与台风的关联性相对较小,梅州臭氧污染与台风活动关联最小.与在东南亚、我国海南或广东登陆的台风相比,北上的台风更容易导致广东地区出现臭氧污染.在台风外围下沉气流的影响下,珠三角中部等主要大气污染物排放区域及周边容易出现大范围晴热高温天气;水平风速低,水平扩散条件不利;下沉气流导致垂直扩散条件不利;风向的转换易造成珠三角中部的臭氧与其前体物向下风向城市输送,从而导致下风向城市也会在珠三角中部城市出现污染后发生较严重的臭氧污染.

关键词：广东臭氧夏秋季台风

基于观测和机器学习的珠三角臭氧污染季节特征演变及成因分析

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环境科学学报 2023年第8期43卷 214-225页

作者：袁鑫黄志炯陆梦华贾光林段嘉浩沈劲钟庄敏陈多宏郑君瑜暨南大学环境与气候研究院广州511486 广东省生态环境监测中心国家环境保护区域空气质量监测重点实验室广东省环境保护大气二次污染研究重点实验室广州510308 延安大学石油工程与环境工程学院延安716000 华南理工大学环境与能源学院广州510006

受前体物排放和气象因素变化的综合作用,臭氧污染时空特征呈现出明显的演变态势.本文利用2013-2021年广东省国控站监测数据,结合观测长时间趋势分析和机器学习等多种手段,分析了珠三角地区臭氧污染的季节特征演变、季节特征演变的空间... 详细信息

受前体物排放和气象因素变化的综合作用,臭氧污染时空特征呈现出明显的演变态势.本文利用2013-2021年广东省国控站监测数据,结合观测长时间趋势分析和机器学习等多种手段,分析了珠三角地区臭氧污染的季节特征演变、季节特征演变的空间差异以及导致其季节演变的原因.结果显示,2013-2021年珠三角地区臭氧污染呈明显的上升态势,其MDA8年平均浓度每年平均上升1.80μg·m^(-3).秋季是珠三角臭氧污染的频发季节,但不同季节臭氧上升态势存在差异,其中春季臭氧上升趋势最明显(3.1μg·m^(-3)),冬季(2.4μg·m^(-3))和秋季(2.1μg·m^(-3))其次,夏季最低(0.98μg·m^(-3)),使得珠三角臭氧污染有向春冬两季扩散蔓延的趋势.不合理的NO_(x)/VOCs减排是导致珠三角臭氧整体往春冬延伸的主导因素.呈现出明显春冬延伸特征的站点多处于珠三角腹部地区,在秋、冬、春季节,珠三角腹部地区多为VOCs控制区.进一步分析还显示,ΔO_(3)/ΔNO_(2)与臭氧上升趋势呈现显著的负相关,表明VOCs控制区越强烈的地区,秋、冬、春季臭氧上升趋势越明显.部分站点的臭氧污染向春冬蔓延扩散并不明显,这些站点大多处于沿海地区,其臭氧形成相比腹部地区站点更容易受到气象条件变化的影响.

关键词：珠三角地区臭氧季节特征机器学习

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矿化垃圾中的甲烷氧化-反硝化耦合特性研究

环境科学学报 2013年第3期33卷 787-795页

作者：钟庄敏龙焰尹华彭辉叶锦韶张娜何宝燕彭素芬暨南大学环境工程系广州510632 广东省高校水土环境毒害性污染物防治与生物修复重点实验室暨南大学广州510632

设计全因素实验研究了填埋龄10～12年的矿化垃圾中的甲烷氧化反硝化耦合特性.结果表明,每g矿化垃圾中甲烷氧化菌、反硝化细菌可达109个数量级,适合作为甲烷氧化-反硝化耦合反应介质.CH4、O2和NO3--N浓度对CH4去除有明显影响(pO2>NO3--N,... 详细信息

设计全因素实验研究了填埋龄10～12年的矿化垃圾中的甲烷氧化反硝化耦合特性.结果表明,每g矿化垃圾中甲烷氧化菌、反硝化细菌可达109个数量级,适合作为甲烷氧化-反硝化耦合反应介质.CH4、O2和NO3--N浓度对CH4去除有明显影响(pO2>NO3--N,且3种因素具有显著的交互作用(p<0.01).NO3--N对甲烷氧化的抑制或者促进作用主要与环境中的O2浓度和C/O比有关.相对较低的CH4初始浓度和较低的C/O、C/N比有利于甲烷氧化和反硝化作用耦合,而且反应产物中N2O含量较低.当CH4、O2浓度分别为10%,20%时,甲烷去除率能达到97.7%,产生的N2含量为11.5%以上,且N2O的产生量低于0.2%.

关键词：矿化垃圾甲烷氧化反硝化耦合

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垃圾填埋场覆土中的甲烷氧化与反硝化特性

农业工程学报 2013年第15期29卷 207-214页

作者：龙焰钟庄敏尹华林志勇叶锦韶何宝燕暨南大学环境工程系广州510632 暨南大学广东省高校水土环境毒害性污染物防治与生物修复重点实验室广州510632 华南理工大学环境科学与工程学院广州510640

垃圾填埋场的CH4和渗滤液氮是两大污染因子。填埋覆土中因能进行CH4氧化而具有削减填埋场CH4排放的功能。同时,CH4可作为碳源促进反硝化。为此,该文研究了填埋场覆土中的CH4好氧氧化-反硝化耦合(AME-D)特性,以期为填埋场同步强化控制CH... 详细信息

垃圾填埋场的CH4和渗滤液氮是两大污染因子。填埋覆土中因能进行CH4氧化而具有削减填埋场CH4排放的功能。同时,CH4可作为碳源促进反硝化。为此,该文研究了填埋场覆土中的CH4好氧氧化-反硝化耦合(AME-D)特性,以期为填埋场同步强化控制CH4排放和氮污染提供依据。结果表明:CH4、O2和NO3--N均显著影响填埋覆土中的CH4去除(pO2>NO3--N,且CH4和O2具有交互作用(p<0.05);CH4去除量随着初始CH4、O2体积分数的增大而增加,且与O2体积分数呈正相关关系(n=144,r=0.786,p<0.01)。CH4、O2和NO3--N明显影响CO2产生(p<0.01),且CH4和O2、O2和NO3--N均对CO2产生有交互作用(p<0.01)。CH4和O2对N2产生有明显影响(p<0.01),且两者有交互作用(p<0.01),NO3--N质量分数对N2产生影响不明显,但NO3--N和O2对N2产生有交互作用。低O2体积分数下(<5%),添加NO3--N能促进N2产生,高O2体积分数下(≥10%),NO3--N对N2产生影响不明显。C/O比对AME-D的影响与CH4和O2体积分数有关,比较合适的C/O比为0.5～1。该试验条件下,当CH4和、O2的体积分数分别为20%,NO3--N质量分数为100mg/kg时,耦合效果最佳。该文可为垃圾填埋场CH4排放生物控制提供参考。

关键词：甲烷氧化反硝化填埋场覆土

广东省居民生活直接能源消费大气污染物与温室气体排放趋势研究

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环境科学学报 2022年第7期42卷 84-93页

作者：郭嘉文徐媛倩沙青娥黄志炯吴莉莉刘慧琳张雪驰陈籽希李圳钟庄敏郑君瑜暨南大学环境与气候研究院广州511486 广东省生态环境监测中心广州510308

居民生活直接能源消费是重要的大气污染物和温室气体排放来源,识别其历史排放趋势是科学制定管控策略的基础.然而目前我国尚缺乏省级尺度居民生活能源消费排放趋势的研究.以广东省为研究对象,通过广泛收集居民生活直接能源消费数据和排... 详细信息

居民生活直接能源消费是重要的大气污染物和温室气体排放来源,识别其历史排放趋势是科学制定管控策略的基础.然而目前我国尚缺乏省级尺度居民生活能源消费排放趋势的研究.以广东省为研究对象,通过广泛收集居民生活直接能源消费数据和排放因子,建立了2006—2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放清单,并采用情景分析法量化了能源结构变化对居民生活直接能源消费大气污染物与温室气体排放的影响.结果表明:①2006—2017年居民生活直接能源消费排放的大气污染物和温室气体均呈下降趋势,CO、PM_(2.5)、BC、OC、CH_(4)、CO_(2)和N_(2)O排放量分别下降70%、59%、59%、66%、77%、30%和73%;②城乡贡献上,乡村居民生活直接能源消费是大气污染物和温室气体排放的主要来源,排放分担率分别在70%和60%以上;③空间分布上,2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放主要集中在粤东、粤西传统燃料消费量较高的地区,以及广州、东莞和深圳等人口密度较大的城市地区;④能源结构清洁化所致的2006—2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体减排比例为38%~88%;⑤以2025年为目标年,居民生活能源结构持续清洁化发展能够进一步降低居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放,尤其对CO、PM_(2.5)、BC、CH_(4)和N_(2)O的减排比例均在80%以上.

关键词：居民生活直接能源消费大气污染物温室气体排放趋势减排潜力广东

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珠三角春季臭氧变化趋势与成因分析

珠三角春季臭氧变化趋势与成因分析