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金属纳米晶体电催化剂的电化学合成:原理、应用与挑战

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物理化学学报 2024年第7期40卷 1-6页

作者：赵路甜郭杨格罗柳轩闫晓晖沈水云章俊良上海交通大学机械与动力工程学院燃料电池研究所上海200240 上海交通大学能源与机械工程教育部重点实验室上海200240

金属纳米晶体催化剂由于其独特的电子性质,在电化学能源转化反应中表现出优异的催化性能。为了提升催化剂的活性和耐久性,需要精确调控其晶体结构和形貌。然而,传统的制备方法往往需要严苛的条件,如高温、高压和特定的有机物,以控制晶... 详细信息

金属纳米晶体催化剂由于其独特的电子性质,在电化学能源转化反应中表现出优异的催化性能。为了提升催化剂的活性和耐久性,需要精确调控其晶体结构和形貌。然而,传统的制备方法往往需要严苛的条件,如高温、高压和特定的有机物,以控制晶体的生成和生长过程。这限制了能够合成的金属基催化剂的种类,并导致清洗复杂和有机物残留的问题。电化学方法通过电化学响应获取体系过程信息,并可以通过调控参数来调节晶体的生长。特别是非水体系的电化学方法为活泼的过渡金属催化剂提供了可行的途径。然而,电化学方法自身对体系变化的敏感性使得从小面积电极制备催化剂扩展到电极级别的催化层制备面临挑战。这涉及许多机理和方法上的变化,对相关研究提出了较大的挑战。本文基于晶体生长机理,探讨了电化学制备金属晶体的可行性,并综述了电化学沉积制备纳米级金属电催化剂的研究。最后,对电化学制备纳米级金属晶体催化剂面临的挑战进行了分析,并提出了实现更广泛应用的建议。通过电化学方法制备金属纳米晶体催化剂在提高制备的可控性、减少有机物残留等方面具有潜在的优势,但也需要克服相关技术和方法上的难题,以实现其在能源转化等领域的应用。

关键词：电化学能量转化反应纳米金属电催化剂高催化性能电化学合成晶体生长机理

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钯基合金催化剂的合成与改性及其在碱性乙醇氧化中的应用

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钯基合金催化剂的合成与改性及其在碱性乙醇氧化中的应用

作者：郭杨格上海交通大学

学位级别：硕士

经济的飞速增长极大促进了我国国民的生活水平的提高,但随之而来的能源、环境问题却日益突出,清洁能源的发展势在必行。乙醇作为清洁能源的其中一种典型代表,其高能量密度(8.01 kWh/kg)、易输送贮存、环保可再生等特性使其具有广阔的应... 详细信息

经济的飞速增长极大促进了我国国民的生活水平的提高,但随之而来的能源、环境问题却日益突出,清洁能源的发展势在必行。乙醇作为清洁能源的其中一种典型代表,其高能量密度(8.01 kWh/kg)、易输送贮存、环保可再生等特性使其具有广阔的应用前景。乙醇能量的转换需要合适的载体,其中直接乙醇燃料电池(Direct Ethanol Fuel Cells,DEFCs)作为将乙醇中化学能转变为电能的装置,是未来小型供电设备中非常具有前景的设备。碱性乙醇燃料电池,由于非铂(Platinum,Pt)催化剂以及阴离子交换膜的应用,其高性能,低成本的特性使其成为目前的主要研究热点。而催化剂,作为碱性乙醇燃料电池中的核心材料,它的活性高低直接决定了电堆的性能,也是我们研究的乙醇氧化材料的核心,而催化乙醇氧化反应的阳极催化剂更是我们研究的重中之重。目前制约乙醇氧化催化剂研究的问题主要有两点:一是较高的衰减引起的低稳定性。二是较低的反应效率引起的低活性。二者均不利于碱性乙醇燃料电池的推广与应用。本文从提升稳定性的角度出发,首先利用金(Gold,Au)的掺杂与钯(Palladium,Pd)形成合金的优势,采用共还原法合成出了一批具有高活性、高稳定性的PdAu/C催化剂,其中最优样本PdAu/C中的峰值电流密度相较Pd/C催化剂提高了41%,同时在循环伏安法中进行的衰减测试,3000圈后仅有12%的活性降低。物化表征结果显示,Pd与Au的合金化大大提升了催化剂的稳定性,而同时引起Pd电子结构的改变造成了抗毒化性能的提高,从而引起了催化活性的提升。此外,考虑到动力学活性的影响,本文对具备高动力学活性的钯-铱(Iridium,Ir)合金PdIr/C催化剂进行改性,选取其中催化活性最优的PdIr/C样品作为基体材料,利用欠电位置换沉积,对PdIr纳米颗粒表面沉积一层Au的亚原子单层,合成出全新的PdIr@Au/C三元合金催化剂。正如预期一般,PdIr@Au/C相比PdIr/C降低了27.2%的衰减比例。同时,它同样保持了同基体材料PdIr/C催化剂一样的低起始氧化电位的特点(-0.68 V ***),且峰值电流密度提升了131%之多。即衰减显著降低的同时,动力学活性得到保持,并伴随着催化活性的大幅提高。物化表征显示Au是衰减降低的主因,由于近表面PdIrAu合金的形成对表面能的降低,使得颗粒更为稳定。Ir对于动力学活性的改善作用显著,是由于Ir及其氧化物提升了低电位下对于羟基基团(OH)的吸附作用,从而促进了乙醇的后续氧化反应。而催化活性提高则是源自于Au对表面电子结构的调控引起抗毒化性能的提高。本文结果不仅显示出Au对于乙醇氧化稳定性的提高,同样体现出其对于Pd基催化剂催化活性具有相当的积极影响,且Pd基催化剂的性能,包括活性及稳定性,均仍存在进一步提升的可能。

关键词：燃料电池催化剂乙醇氧化碱性介质欠电位沉积亚原子单层

Electrodeposited PtNi nanoparticles towards oxygen reduction reaction:A study on nucleation and growth mechanism

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Chinese Journal of Catalysis 2021年第11期42卷 2068-2077页

作者： Lutian Zhao Yangge Guo Cehuang Fu Liuxuan Luo Guanghua Wei Shuiyun Shen Junliang Zhang Institute of Fuel Cells Key Laboratory for Power Machinery and Engineering of MOESchool of Mechanical EngineeringShanghai Jiao Tong UniversityShanghai 200240China SJTU-ParisTech Elite Institute of Technology Shanghai Jiao Tong UniversityShanghai 200240China

In this work,highly monodispersed Pt-Ni alloy nanoparticles were directly deposited on carbon substrate through a facile electrodeposition strategy in the solvent system of N,N-dimethylformamide(DMF).A series of carbon supported Pt-Ni alloy electrocatalysts were synthesized under different applied electrode *** all as-obtained samples,the Pt-Ni/C electrocatalyst deposited at-1.73 V exhibits the optimal specific activity up to 1.850 mA cm^(-2)at 0.9 V ***,which is 6.85 times higher than that of the commercial Pt/*** physiochemical characterizations and computational evaluations via density functional theory were conducted to unveil the nucleation and growth mechanism of PtNi alloy *** to the aqueous solution,DMF solvent molecule must not be neglected in avoiding particle agglomeration and synthesis of monodispersed *** the alloy co-deposition process,Ni sites produced through the reduction of Ni(Ⅱ)precursor not only facilitates Pt-Ni alloy crystal nucleation but also in favor of further Pt reduction on the Ni-inserted Pt *** for the deposition potential,it adjusts the final particle *** work provides a hopeful extended Pt-based catalyst layer production strategy for proton exchange membrane fuel cells and a new idea for the nucleation and growth mechanism exploration for electrodeposited Pt alloy.

关键词： Electrodeposition PtNi alloy nanoparticles Oxygen reduction reaction Nucleation and growth mechanism Density functional theory

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“一带一路”倡议与资产误定价

财会月刊 2024年第4期45卷 122-129页

作者：毕鹏杨格佳木斯大学经济与管理学院黑龙江佳木斯154007 对外经济贸易大学国际商学院北京100029

以2010~2021年我国A股上市企业为样本,实证检验“一带一路”倡议对资产误定价的影响及作用路径。研究发现,“一带一路”倡议的实施显著缓解了资产误定价。异质性分析表明:“一带一路”倡议同时缓解了国有企业与民营企业的资产误定价,意... 详细信息

以2010~2021年我国A股上市企业为样本,实证检验“一带一路”倡议对资产误定价的影响及作用路径。研究发现,“一带一路”倡议的实施显著缓解了资产误定价。异质性分析表明:“一带一路”倡议同时缓解了国有企业与民营企业的资产误定价,意味着“一带一路”倡议有效促成了“国进民进”的新格局;“一带一路”倡议对资产误定价的缓解作用在行业竞争度较低、市场化程度较低的样本中更加显著;相较于中、东部地区,该倡议对西部及东北地区上市企业资产误定价的缓解作用更强。机制检验表明,“一带一路”倡议主要通过缓解信息不对称与代理问题两个基本渠道缓解资产误定价。经济后果研究表明,“一带一路”倡议通过缓解资产误定价,促进资源优化配置,最终提升企业价值。

关键词： “一带一路” 信息不对称代理问题资产误定价企业价值

基于参数识别和神经网络代理模型的实时混合试验方法

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工程力学 2024年

作者：杨格沈晗瑞王贞吴斌武汉理工大学土木工程与建筑学院武汉理工大学三亚科教创新园天津大学中国地震局地震工程综合模拟与城乡抗震韧性重点实验室

目前实时混合试验的应用受到数值子结构计算效率低的限制，无法拓展到大型复杂结构模型的抗震试验。为此，提出了一种基于参数识别和神经网络代理模型的实时混合试验方法。该方法首先以试验子结构的本构参数作为输入，采用神经网络建立... 详细信息

目前实时混合试验的应用受到数值子结构计算效率低的限制，无法拓展到大型复杂结构模型的抗震试验。为此，提出了一种基于参数识别和神经网络代理模型的实时混合试验方法。该方法首先以试验子结构的本构参数作为输入，采用神经网络建立数值子结构的代理模型；然后在试验中在线识别试验子结构的本构参数，利用代理模型预测数值子结构边界上的位移。该方法的核心在于神经网络的输入是试验子结构的本构参数而非恢复力，这样即使预测出的位移有误差，也不会影响本构参数的识别，因此预测误差不会向后传递，从而保障了数值子结构代理模型的精度。以带防屈曲支撑的8层钢筋混凝土框架结构作为研究对象，取底层一个阻尼器作为试验子结构，利用所提方法开展了实时混合试验仿真，结果表明所提代理模型具有良好的精度，并大幅提高了计算效率。

关键词：实时混合试验参数识别代理模型神经网络结构响应预测

考虑交通流量俘获的电动汽车充电负荷预测和充电站规划

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电力自动化设备 2024年第7期44卷 263-270页

作者：孙亮申畅朱童生杨格林杨茂孙艳学东北电力大学电气工程学院吉林吉林132000 国网东北分部绿源水力发电公司云峰发电厂吉林通化134299

针对电动汽车(EV)的充电需求,考虑路径的交通流量,以最大交通流量俘获、最小配电系统网络损耗和最小节点电压偏移为目标,构建了一个多目标决策模型对EV充电站进行规划。运用网络扩展技术确定交通流量俘获路径;运用蒙特卡罗模拟算法,确... 详细信息

针对电动汽车(EV)的充电需求,考虑路径的交通流量,以最大交通流量俘获、最小配电系统网络损耗和最小节点电压偏移为目标,构建了一个多目标决策模型对EV充电站进行规划。运用网络扩展技术确定交通流量俘获路径;运用蒙特卡罗模拟算法,确定规划区内EV的最大充电负荷,从而推算得到充电站的容量;运用超效率数据包络分析评价方法,确定经过归一化处理后各目标函数的权重系数,从而将多目标优化问题转化为单目标优化问题,并采用改进的二进制粒子群优化算法进行求解。以一个包含25个节点的交通网络耦合33节点配电系统为算例进行仿真,验证所建模型和所提方法的有效性,并进一步分析EV最大行驶里程、充电站负荷接入不同节点以及不同时刻对各目标函数的影响。

关键词：电动汽车充电站交通流量俘获网络扩展技术蒙特卡罗模拟算法超效率数据包络分析

基于试验子结构恢复力修正的不完整边界条件混合试验方法

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工程力学 2024年第5期41卷 77-86页

作者：王尚长杨格王贞吴斌肖嘉俊武汉理工大学土木工程与建筑学院湖北武汉430070 武汉理工大学三亚科教创新园海南三亚572000 中国地震局地震工程综合模拟与城乡抗震韧性重点实验室(天津大学) 天津300072

相比于传统拟静力和拟动力试验,混合试验通常存在较为复杂的试验子结构边界条件。受到实验室加载条件的限制,子结构的边界条件往往难以完全实现,这将对混合试验的保真度产生很大影响,即混合试验中的不完整边界条件问题。为解决不完整边... 详细信息

相比于传统拟静力和拟动力试验,混合试验通常存在较为复杂的试验子结构边界条件。受到实验室加载条件的限制,子结构的边界条件往往难以完全实现,这将对混合试验的保真度产生很大影响,即混合试验中的不完整边界条件问题。为解决不完整边界条件问题,提出一种基于试验子结构恢复力修正的不完整边界条件混合试验方法。该方法为试验子结构建立两套数值模型,并通过两套数值模型修正试验子结构的不完整恢复力。两套数值模型的区别在于边界条件的设定:第一套数值模型具有完整的边界条件;第二套数值模型具有与试验子结构相同的边界条件,为不完整边界条件。该研究分析了边界自由度耦合程度、数值模型误差对该方法精度的影响,验证了该方法对存在模型误差的数值模型具有较好的鲁棒性;最后,采用所提方法对一座两层两跨抗弯框架结构进行了抗震性能数值分析。结果表明:与常规混合试验方法和弱耦合混合试验方法相比,该方法不仅具有解决不完整边界条件问题的能力,而且也表现出较高的仿真精度。

关键词：混合试验不完整边界条件试验子结构恢复力修正辅助数值模型数值模拟

逆模型驱动的实时混合试验两级自适应时滞补偿方法

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振动工程学报 2024年

作者：王尚长杨格肖嘉俊吴斌武汉理工大学土木工程与建筑学院武汉理工大学三亚科教创新园天津大学中国地震局地震工程综合模拟与城乡抗震韧性重点实验室

在非线性试件的实时混合试验中，由于试件与加载系统存在相互作用，试件性能的变化可能会导致伺服系统的时滞发生改变。通过对系统时滞进行在线估计，自适应时滞补偿方法可以应用于时变时滞系统的加载控制，但参数的估计值在辨识初期往... 详细信息

在非线性试件的实时混合试验中，由于试件与加载系统存在相互作用，试件性能的变化可能会导致伺服系统的时滞发生改变。通过对系统时滞进行在线估计，自适应时滞补偿方法可以应用于时变时滞系统的加载控制，但参数的估计值在辨识初期往往会发生显著波动，影响控制效果。为此，提出了逆模型驱动的实时混合试验两级自适应时滞补偿方法，即：以系统的逆模型控制器进行粗补偿，消除主要时滞带来的试验误差；以基于递归最小二乘的自适应时滞补偿方法对剩余时滞补偿，进一步控制精度。以两层剪切型框架为原型，以自复位黏滞阻尼器为试件，对两个试验子结构同时开展时滞补偿实时混合试验。数值模拟和试验结果表明，所提方法的控制精度高于单阶段的时滞补偿方法，并可应用于多试验子结构的实时混合试验。

关键词：实时混合试验两级时滞补偿多试验子结构逆补偿自适应补偿

面向协同搜索定位的无人机群通信运动联合规划

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面向协同搜索定位的无人机群通信运动联合规划

作者：张杨格格电子科技大学

学位级别：硕士