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Fe/HAP催化剂的设计、制备及用于CO加氢产物分布调控

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Fe/HAP催化剂的设计、制备及用于CO加氢产物分布调控

作者：郭新雨宁夏大学

学位级别：硕士

低碳烯烃是重要的基础有机化工原料。以合成气为原料,经费托合成(Fischer-Tropsch synthesis,FTS)可直接制取低碳烯烃及含氧化合物等高附加值化学品,流程简单,可有效缓解我国对石油资源的依赖、减少工业固定成本。但受Anderson-Schulz-F... 详细信息

低碳烯烃是重要的基础有机化工原料。以合成气为原料,经费托合成(Fischer-Tropsch synthesis,FTS)可直接制取低碳烯烃及含氧化合物等高附加值化学品,流程简单,可有效缓解我国对石油资源的依赖、减少工业固定成本。但受Anderson-Schulz-Flory(ASF)分布影响,传统FT反应产物分布宽泛且低碳烯烃选择性低,如何实现产物分布调控,抑制初级烯烃的二次反应,提高目标产物选择性是亟需解决的关键科学问题。Fe基催化剂具有较高的FT反应活性及烯烃产物选择性且价格低廉。针对如何抑制烯烃二次加氢反应、提高产物选择性这一问题,本文选用亲水性羟基磷灰石(Hydroxyapatite,HAP)作为Fe基催化剂的载体,采用超声浸渍法制备了 Fe/HAP催化剂,并加入碱金属助剂改性,调变初级烯烃的再吸附、H2O的吸附与扩散行为,以实现产物分布调控。结合XRD、SEM、TEM、接触角实验、TG-DSC、FT-IR、XPS、H2-TPR、CO-TPD、UV-vis-DR 等表征手段,通过对 CO 加氢性能及反应前后催化剂物理、化学性质的系统研究和分析,探究Fe/HAP催化剂对产物分布的影响规律,主要研究内容和结果如下:(1)以羟基磷灰石为载体,通过浸渍法制备Fe/HAP催化剂,比较HAP与传统载体SiO2对FT合成Fe基催化剂反应性能的影响。FT-IR表明催化剂表面具有丰富的羟基,结合接触角实验及H2O-TPD等表征证明催化剂具亲水性。CO加氢性能测试表明,与Fe/SiO2催化剂相比,Fe/HAP催化剂C2-C40选择性降至17%,C5+选择性由23.4%增至42.7%,CO2选择性低于30%。HAP对活性组分具有良好的分散作用,其表面亲水性及碱性显著抑制了初级烯烃的二次加氢反应,表面羟基的存在有利于碳链的增长。(2)采用浸渍法制备Fe质量含量分别为3%-10%的Fe/HAP催化剂,探究Fe负载量及还原温度的变化对催化性能的影响。结果表明当负载量和还原温度分别为5%、260℃时,样品的催化性能最佳,CO转化率达56%,O/P值为1.50。(3)分别引入Na、K、Zn助剂,将改性Fe/HAP催化剂用于费托合成反应,对比研究了不同助剂对Fe/HAP催化剂CO加氢产物分布的影响规律。结合XPS及化学吸附表征结果,助剂与Fe之间的电子转移效应有利于催化剂对CO的吸附,抑制了催化剂的加氢。性能测试表明,改性后催化剂反应产物中低碳烯烃及C5+选择性明显增加。其中K改性催化剂C2-C4=选择性达34.2%,Na改性催化剂C5+选择性达42.7%,CH4选择性降至17.4%。

关键词：费托合成 Fe基催化剂羟基磷灰石亲水性二次反应

MoSe2复合材料的制备及其在电化学储能中的应用

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MoSe2复合材料的制备及其在电化学储能中的应用

作者：郭新雨青岛科技大学

学位级别：硕士

近几年,成本较低的钠离子电池受到人们的广泛关注,有望在某些方面替代锂离子电池。但是,钠离子较大的半径和缓慢的反应动力学,导致钠离子电池的发展受到了限制。因此,寻找合适的嵌钠材料就显得尤为重要。在众多材料中,Mo Se凭借较大的... 详细信息

近几年,成本较低的钠离子电池受到人们的广泛关注,有望在某些方面替代锂离子电池。但是,钠离子较大的半径和缓慢的反应动力学,导致钠离子电池的发展受到了限制。因此,寻找合适的嵌钠材料就显得尤为重要。在众多材料中,Mo Se凭借较大的层间距以及较高的理论容量脱颖而出。然而,Mo Se存在结构稳定性差和动力学缓慢等缺点,使得它在循环过程中容量衰减严重,导致倍率性能和循环稳定性较差。针对上述缺点,本论文从优化结构、构建异质结和优化组分入手,改性Mo Se,研究内容如下:首先,以实心棒状MoO为模板,在表面生长聚吡咯,随后进行部分刻蚀、碳化和硒化得到H-NC/MoO@Mo Se复合材料。其中,MoO@Mo Se异质结构可以改善电子结构,均一化电极电场的分布,降低扩散势垒,促进离子和电子的传递,引导钠离子均匀沉积,抑制枝晶钠生长,提高电子和离子迁移动力学;复合材料中的NC,可以提高材料的导电性;中空结构可以提供较大的比表面积,有利于电解液的浸润,并能缓解Mo Se材料在充放电过程中的体积膨胀,提高材料的稳定性。通过一系列的表征手段,证明了H-NC/MoO@Mo Se复合材料的成功制备,并进行了电化学性能测试,其表现出良好的储钠性能;以及结合了DFT原理,证明了此复合材料的储能优越性。在50 m A/g电流密度下,H-NC/MoO@Mo Se复合材料的充电容量为899.5 m Ah/g,放电容量为1056.4 m Ah/g,其首轮库伦效率为85.1%;在3 A/g电流密度下,经过500圈的充放电循环后,容量保持率能够达到85.7%。考虑到上述复合材料具有有限的Na连接点,并且在循环过程中容易粉末化,将Mo Se与兼并柔性和韧性的有机组分半胱氨酸(LC)相结合,制备了一种LC@SnMoSe@NC复合材料,它是在Mo Se的基础上掺杂Sn后,与富含氮的碳网络结构(NC)以及LC复合得到的。其中,Sn的掺杂可以产生大量的缺陷,增加活性位点,降低储能势垒,并能扩大Mo Se的层间距,加速离子扩散;复合材料中的含氮的碳网络结构不仅能够提供大的比表面积,还能缓解Mo Se体积膨胀以及有效抑制Mo Se材料在循环过程中的脱落;有机组分LC的添加,可以增加Na的连接位点,抑制硒的穿梭效应,可以减少电极材料与电解液之间的副反应,增强材料的稳定性,大大提高储钠容量。通过一系列的表征手段,证明了LC@SnMoSe@NC复合材料的成功制备,并对其进行了电化学性能测试,其表现出优异的储钠性能,以及结合DFT计算,研究了其储能机理。在0.05 A/g电流密度为下,LC@SnMoSe@NC复合材料的首轮放电容量可达到1133.7 m Ah/g,首轮库伦效率高达85.6%;在0.1 A/g电流密度下,经过100圈的充放电循环后,放电容量仍能达到711.6 m Ah/g;当电流密度增大到3 A/g时,经过500圈的充放电循环后,容量保持率能够达到90%。最后,将LC@SnMoSe@NC复合材料应用于混合钠离子电容器中,在0.1 A/g电流密度下,LC@SnMoSe@NC复合材料的比电容能够达到134.6 F/g;在3.2 A/g电流密度下,经过5000圈的循环后,比电容保持率可达88.6%;在16075.9 W/Kg功率密度下,能量密度可达77.7 Wh/Kg。

关键词：钠离子电池二硒化钼二氧化钼碳半胱氨酸

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现代汉语语气副词研究

现代汉语语气副词研究

作者：郭新雨天津师范大学

学位级别：硕士

本文以现代汉语语气副词为考察对象。文章首先回顾了解放前出版的几部重要的汉语语法著作对“语气”、“语气词”、“语气副词”等相关问题的论述。文章认为，王力先生首次明确提出“语气副词”这一术语，但其提出这一术语的理论滥觞，... 详细信息

本文以现代汉语语气副词为考察对象。文章首先回顾了解放前出版的几部重要的汉语语法著作对“语气”、“语气词”、“语气副词”等相关问题的论述。文章认为，王力先生首次明确提出“语气副词”这一术语，但其提出这一术语的理论滥觞，应追溯到赵元任先生的论文《北京、苏州、常州语助词的研究》。文章借鉴符号学、逻辑学理论，重点讨论了“语气副词”的内涵问题，也初步讨论了语气副词在句类中的分布问题和语气副词的外延问题。我们认为，语气副词就是用在话语中，表明说话者对话语真值评判的副词，是说话人在话语中留下的“主观印记”，是语言具有主观性的表现。在此定义上，得出两个结论：一，语气副词只能分布在陈述句、感叹句、祈使句、反问句这些有真值存在的句子中，不分布在真性疑问句中;二，模态判断中的模态词也应属于语气副词。同时，我们把用于模态判断中的语气副词分成三个小类，三个小类构成一个连续的语义序列：表充分肯定的;表不充分肯定的，表委婉否定的。文章在提出了鉴别语气副词的三个参考性标准后，从两个方面给语气副词做了再分类，一是根据语气副词分布的句类分类，二是根据语法意义给语气副词分类。文章最后讨论了语气副词的句型分布、语用功能。

关键词：语气副词,内涵,外延,真值,语气范畴

基于动力测试的钢筋混凝土梁火灾损伤识别方法

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振动与冲击 2019年第11期38卷 121-131页

作者：刘才玮苗吉军高天予黄绪宏郭新雨青岛理工大学土木工程学院山东青岛266033 青岛理工大学(蓝色经济区工程建设与安全山东省协同创新中心) 山东青岛266033

为获得混凝土梁的受火损伤程度,提出了基于小波神经网络技术以等效爆火时间为指标的损伤识别新方法。首先建立了简支梁的火灾损伤识别方法,并用数值模拟对其进行了验证;然后建立了的适用于混凝土连续梁火灾损伤识别的三步定位新方法,以... 详细信息

为获得混凝土梁的受火损伤程度,提出了基于小波神经网络技术以等效爆火时间为指标的损伤识别新方法。首先建立了简支梁的火灾损伤识别方法,并用数值模拟对其进行了验证;然后建立了的适用于混凝土连续梁火灾损伤识别的三步定位新方法,以三跨连续梁为例对其应用进行了详细说明,数值模拟结果表明该方法准确度较高;最后设计4根足尺寸钢筋混凝土简支梁L1 -L4,分别对LI -L4进行60 min、90 min、120 min、150 min的火灾试验及灾后承载力试验,实测了火灾前、后及过程中的结构模态信息及灾后荷载-位移曲线,基于修正后的精细化模型,利用前2阶不完备模态信息构造小波神经网络输入参数,等效爆火时间作为输出参数进行损伤识别,实测值与识别预测值吻合较好,验证该方法的可靠性。

关键词：钢筋混凝土梁损伤识别小波神经网络动力测试火灾试验

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语气副词在词类系统中的归属

殷都学刊 2003年第2期24卷 108-109页

作者：郭新雨天津师范大学汉语言文化学院天津300074

语法学界一般把“难道、幸亏、也许、居然”之类表示语气的词归到副词中 ,实际上这类语词归到语气词中比较合理.

关键词：语气副词词类系统语气范畴语气词语法语法

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云南麻栗坡壮族土支系木叶音乐研究

艺术品鉴 2021年第6期 182-184页

作者：郭新雨浙江师范大学

麻栗坡是我母亲的故乡,儿时随母归乡,曾见过身着少数民族服饰的女孩子将树叶吹奏出美妙的音乐,那时那景至今历历在目,所以借课题研究之故,决定再去一趟麻栗坡做一次实地的采风。2019年2月22日,我与我的舅舅余长江、云南省文山州麻栗坡...

麻栗坡是我母亲的故乡,儿时随母归乡,曾见过身着少数民族服饰的女孩子将树叶吹奏出美妙的音乐,那时那景至今历历在目,所以借课题研究之故,决定再去一趟麻栗坡做一次实地的采风。2019年2月22日,我与我的舅舅余长江、云南省文山州麻栗坡县文化馆黄忠孝先生一同前往麻栗坡县大坪镇马卡村实地采风。通过对大量文献研究和实地采风记录材料的整理,我从吹叶文化、演奏技巧、音乐特征三个角度对马卡村壮族土支系树叶音乐进行研究与分析。

关键词：

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中外飞行员携手执飞国货航B747货机

空运商务 2006年第26期 4-7页

作者：郭新雨杨征

7月20日,国货航飞行部总经理贺优林携手匈牙利机长Janos共同执飞国货航8747-400全货机,执行北京-浦东的航班任务,这标志着国货航招聘的首批外籍飞行员正式投入航班生产。截至8月底,外籍飞行员已经开始执行国货航重要的中美航线。据了解,... 详细信息

7月20日,国货航飞行部总经理贺优林携手匈牙利机长Janos共同执飞国货航8747-400全货机,执行北京-浦东的航班任务,这标志着国货航招聘的首批外籍飞行员正式投入航班生产。截至8月底,外籍飞行员已经开始执行国货航重要的中美航线。据了解,与Janos一起加盟国货航的第一批外籍飞行员共4人,他们分别来自匈牙利、委内瑞拉、法国、美国,平均年龄40岁,拥有比较丰富的飞行经验,均通过了局方的相关考试并取得了飞行执照。国货航招聘的第二批6名外籍飞行员已经在9月份进入航线带飞,按照引进计划,第三批外籍飞行员将在年内完成筛选,明年初投入航班运营。今后,国货航还将根据飞机引进计划和航班生产情况,继续招聘外籍飞行员,外籍飞行员将全部服务于B747-400机队。国货航如此快速度和高密度招聘外籍飞行员的举动引起关注,不仅仅是因为执飞国货航全货机的这些飞行员是长着蓝眼睛、身材魁梧的外国人,而是面对全货机和航班、航线的迅速扩张,国货航做出了务实和开放的选择。

关键词：飞行员国货外籍飞行程序货机委内瑞拉招聘航空公司模拟机航班

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国货航与邮航签署合作协议

空运商务 2009年第15期 26-27页

作者：许鹏郭新雨

2009年8月13日，中国国际货运航空有限公司（以下简称“国货航”）与中国邮政航空公司（以下简称“邮航”）在北京签署战略合作协议。至此，双方正式确立长期战略合作伙伴关系。中国国际航空股份有限公司（以下简称“国航”）副总裁、... 详细信息

2009年8月13日，中国国际货运航空有限公司（以下简称“国货航”）与中国邮政航空公司（以下简称“邮航”）在北京签署战略合作协议。至此，双方正式确立长期战略合作伙伴关系。中国国际航空股份有限公司（以下简称“国航”）副总裁、国货航董事长李虎晓，中国邮政集团公司副总经理、邮航董事长刘明光等领导出席签字仪式，

关键词：战略合作协议中国国际货运航空有限公司中国邮政航空公司国货战略合作伙伴关系国际航空副总经理集团公司

风雨路三载品牌正飞扬——写在国货航成立3周年

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空运商务 2007年第1期 4-8页

作者：霍启发郭新雨

2003年5月,中国民航首次向外国货运航空公司开放第五航权,促成90多家世界空运巨头抢滩中国的航空货运市场;同年12月12日,中国规模最大的货运航空公司国货航宣告成立,开始角逐世界航空市场; 2004年,国货航实现了当年盈利的目标,首次跻身... 详细信息

2003年5月,中国民航首次向外国货运航空公司开放第五航权,促成90多家世界空运巨头抢滩中国的航空货运市场;同年12月12日,中国规模最大的货运航空公司国货航宣告成立,开始角逐世界航空市场; 2004年,国货航实现了当年盈利的目标,首次跻身世界货运航空前20强; 2005年,中国国内所有航空公司实现货邮运输收入160亿元,其中国货航占35．1%,货邮周转量占中国民航货邮总周转量的35．5%,均位居第一位,继续保持盈利: 2006年,在被称为世界竞争最惨烈的航空货运市场中,国货航货邮销售收入同比增长12．51%,蝉联中国“最佳货运航空公司金奖”。

关键词：国货航空公司货运市场运输收入货机航空货运航线网络航空运输销售收入品牌价值