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过渡金属电催化剂在硅基光阳极分解水产氧中的作用

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Chinese Journal of Catalysis 2021年第8期42卷 1387-1394页

作者： Rajender Boddula 谢关才郭北斗宫建茹国家纳米科学中心中国科学院纳米系统与多级次重点实验室中国科学院纳米科学卓越创新中心北京100190 中国科学院大学北京100049

光电化学分解水可将太阳能转换为绿色的氢能,为目前的能源危机和环境问题提供了一种理想的解决方案.在分解水反应中,涉及四空穴过程的产氧半反应是制约性能的关键步骤,往往需要在半导体表面沉积电催化剂以加速产氧反应动力学.因此,全面... 详细信息

光电化学分解水可将太阳能转换为绿色的氢能,为目前的能源危机和环境问题提供了一种理想的解决方案.在分解水反应中,涉及四空穴过程的产氧半反应是制约性能的关键步骤,往往需要在半导体表面沉积电催化剂以加速产氧反应动力学.因此,全面理解电催化剂在光电化学分解水体系中的作用至关重要.在目前的产氧电催化剂中,过渡金属羟基氧化物电催化剂(MOOH,M=Fe,Co,Ni)因其环保、廉价、高效以及稳定的特性,已被广泛用于半导体光阳极分解水器件中.而且,MOOH可用简单的电沉积方法沉积在光电极表面,易于大面积制备.然而,电沉积法制备的MOOH具有复杂的结构,对其作用机制的全面理解更加困难.因此,本文以电沉积MOOH修饰的硅基光阳极(n^(+)p-Si/SiO_(x)/Fe/FeOx/MOOH)作为模型,研究了不同电催化剂对硅光阳极光电化学产氧性能的影响.实验发现电催化剂的界面优化在电催化剂修饰的光电极中发挥着重要作用,这是因为优化的界面可以提升界面电荷传输,提供更多的催化反应活性位点以及更高的本征催化活性,从而更有利于光解水性能的提升.该项研究揭示了电催化剂在光解水器件中的作用,并为今后高效光解水器件的设计提供了一定指导.首先在多晶n^(+)p-Si基底上热蒸镀了一层30 nm的金属Fe膜,并通过电化学活化将Fe膜表面转换为FeOx得到Fe/FeOx(记作aFe)界面层,然后利用电沉积方法制备MOOH表面修饰层,最终得到n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe:MOOH光阳极.X射线光电子能谱、拉曼光谱以及扫描电子显微镜表面元素成像的表征结果均证实电极表面由于界面层金属Fe元素的掺杂而形成了Fe1-xNixOOH.在模拟太阳光下用于光解水产氧时,n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe:NiOOH电极的起始电位为~1.01 VRHE(相对于可逆氢电极的电势),在1.23 VRHE下的光电流为38.82 mA cm^(-2),显著优于n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe、n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe:FeOOH以及n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe:CoOOH三个对比样品,且其稳定性达到75 h.另外,我们发现n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe:MOOH电极的光电化学产氧性能均显著高于n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe电极,且p++-Si/SiO_(x)/aFe:MOOH的电催化产氧性能也高于p++-Si/SiO_(x)/MOOH,不仅证明了aFe界面层对Si与MOOH层之间的界面接触作用的有效调控,而且表明双电催化剂体系(aFe:MOOH)的电催化产氧活性高于单电催化剂(MOOH).热力学分析表明,n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe:MOOH光阳极的光电压大小与其光解水产氧性能并不一致,从而排除了热力学因素对性能的关键影响.进一步从塔菲尔斜率、电化学活性表面积和电化学阻抗谱对各电极的动力学进行了分析,证明了动力学因素在上述光阳极产氧性能中的主导作用.同时发现,由于aFe:NiOOH双电催化剂具有更高的本征电催化产氧性能,提供了更多的表面活性位点以及更有效地促进了光生载流子的传输,对动力学的提升效果更显著,从而使n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe:NiOOH光阳极表现出最高的光解水产氧性能.

关键词：光解水人工光合作用产氧反应光阳极界面工程过渡金属电催化剂

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石墨烯膜质子传输巨大光效应的微观机理

物理化学学报 2021年第11期37卷 12-18页

作者：关黎明郭北斗贾鑫蕊谢关才宫建茹国家纳米科学中心中国科学院纳米系统与多级次重点实验室中国科学院纳米科学卓越创新中心北京100190 中国科学院大学北京100049

单层石墨烯已被证明对质子是可渗透的,而对其它原子和分子不可渗透,这一特性在燃料电池和氢同位素分离等方面具有潜在的应用。Geim等人报道了催化活化石墨烯膜质子传输的巨大光效应。其实验表明,光照和具有催化活性金属纳米颗粒的协同... 详细信息

单层石墨烯已被证明对质子是可渗透的,而对其它原子和分子不可渗透,这一特性在燃料电池和氢同位素分离等方面具有潜在的应用。Geim等人报道了催化活化石墨烯膜质子传输的巨大光效应。其实验表明,光照和具有催化活性金属纳米颗粒的协同作用在这种光效应中起关键作用。Geim等人认为巨大光效应是由金属纳米颗粒和石墨烯之间产生的局部光电压引起的。局部光电压将质子和电子传送至金属纳米颗粒以产生氢气,同时将空穴排斥使之远离。但是,根据静电场理论,这种解释并不能令人信服,并且在他们的工作中也没有此效应的微观机理分析。我们在此文中提出了一种该现象背后的确切微观机制。对于具有半金属性质的石墨烯,光激发的大多数热电子会在皮秒时间内驰豫到较低的能态,而发生化学反应所需的时间一般为纳秒范围。因此,在单一石墨烯的情况下,入射光激发的热电子在与透过石墨烯的质子反应之前就已驰豫到较低的能态。当用金属粒子修饰石墨烯时,由功函数不同引起的电子转移会导致界面偶极子的形成。当金属为可与石墨烯具有相互强烈作用的Pt、Pd、Ni等时,就会形成局部偶极子。质子将被俘获在局部偶极子的负极周围,而电子则被俘获在正极附近。在光照射后,被俘获的电子会被激发到具有更高能级的亚稳激发态。处于高活化能的亚稳激发态的自由电子具有更长的寿命,使得它有更充分的时间与透过石墨烯的质子发生化学反应。对光照情况下高能电子的浓度的计算结果显示,光照越强时被激发到激发态的电子越多。根据本文的分析,质子通过催化活化石墨烯膜的巨大光效应归因于较长寿命的热载流子和快速的质子传输速率。因为这一反应的活化能没有变化,所以金属催化剂是通过增加反应物之间成功碰撞的次数来增大反应速率,从而产生显著的光效应。该工作可能揭示了催化剂在提高光(电)催化反应效率方面的一种新微观机制。

关键词：石墨烯质子传输偶极热电子氢气

射频磁控溅射制备的ZnMgO薄膜结构和光学性能

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光电子．激光 2010年第7期21卷 1021-1025页

作者：黄秋柳方亮郭北斗阮海波吴芳孔春阳重庆大学应用物理系重庆400044 重庆大学光电技术及系统教育部重点实验室重庆400044 重庆师范大学应用物理系重庆400047

采用射频磁控溅射法,在石英衬底上制备了Zn1-xMgxO(x=0.00～0.16)薄膜。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见分光光度计和光致发光(PL)光谱等分析了薄膜的结构、形貌和光学特性。结果表明:当x≤0.10时薄膜保持六角纤锌... 详细信息

采用射频磁控溅射法,在石英衬底上制备了Zn1-xMgxO(x=0.00～0.16)薄膜。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见分光光度计和光致发光(PL)光谱等分析了薄膜的结构、形貌和光学特性。结果表明:当x≤0.10时薄膜保持六角纤锌矿结构,而x=0.16时已出现MgO立方相;所有薄膜晶粒大小均匀,在100～150 nm之间;透光率在80%以上;薄膜带隙Eg与Mg含量呈线性关系;薄膜PL谱由较弱的紫外发光峰和较强的可见发光带组成,随Mg含量的增加紫外发光峰蓝移。

关键词： ZnMgO ZnO 晶体结构光学性能磁控溅射

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光电解水材料光生电荷的有效利用

光电解水材料光生电荷的有效利用

中国化学会第三届中国能源材料化学研讨会

作者：郭北斗田凉秋谢关才宫建茹国家纳米科学中心

针对光电解水中电荷传输和界面电荷注入效率低的问题,我们通过不同的策略实现了对材料光生电荷的有效利用:(1)发展了一种简便的同步限域掺杂方法,能够在有效抑制氧化铁晶粒粗化现象的同时实现元素掺杂,提高了氧化铁半导体材料的导电性...

针对光电解水中电荷传输和界面电荷注入效率低的问题,我们通过不同的策略实现了对材料光生电荷的有效利用:(1)发展了一种简便的同步限域掺杂方法,能够在有效抑制氧化铁晶粒粗化现象的同时实现元素掺杂,提高了氧化铁半导体材料的导电性和降低了电荷收集距离,从而显著提升了氧化铁电极的光电化学性能。

关键词：

来源： cnki会议评论

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石墨烯带隙的打开方法及其研究进展

北京服装学院学报（自然科学版） 2021年第4期41卷 96-106页

作者：高杰穆延琦王娇娜赵景丽郭北斗宫建茹北京服装学院材料设计与工程学院服装材料研究开发与评价北京市重点实验室北京市纺织纳米纤维工程技术研究中心北京100029 中国科学院纳米科学卓越创新中心国家纳米科学中心北京100190 中国科学院大学北京100049

石墨烯由于具有易于调控的电子结构、稳定的化学性能以及超高的载流子迁移率等特性,其在电子器件领域具有广阔的应用前景。然而,石墨烯为零带隙的半金属材料,开关比较小,其在微纳电子器件中的应用因此被限制。因此,打开石墨烯带隙使其... 详细信息

石墨烯由于具有易于调控的电子结构、稳定的化学性能以及超高的载流子迁移率等特性,其在电子器件领域具有广阔的应用前景。然而,石墨烯为零带隙的半金属材料,开关比较小,其在微纳电子器件中的应用因此被限制。因此,打开石墨烯带隙使其具有明显的开关比,同时保持较高的载流子迁移率是石墨烯广泛应用于电子器件领域的重大挑战。研究者们通过化学掺杂、有机分子接枝、物理吸附等方法对石墨烯的带隙进行调控。本文主要以是否破坏石墨烯的晶格结构或化学结构为分类依据,综述了石墨烯带隙打开方法的最新研究进展。

关键词：石墨烯带隙调控开关比场效应晶体管

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华易真谛：《周易》人文科学新论

华易真谛：《周易》人文科学新论

2009年

作者：郭明郭北斗

本书是一部弘扬中国传统文化的力。上卷引经据史，逻辑缜密地对《周易》义理作了科学诠释，认为“兴周灭纣，敬天保民”是文王作《易》的根本动机；经天纬地，字字珠玑，语言洗练，春秋以来独家新说。“向我们提供了对《周易》经文的一... 详细信息

本书是一部弘扬中国传统文化的力。上卷引经据史，逻辑缜密地对《周易》义理作了科学诠释，认为“兴周灭纣，敬天保民”是文王作《易》的根本动机；经天纬地，字字珠玑，语言洗练，春秋以来独家新说。“向我们提供了对《周易》经文的一种有趣的历史理解”。下卷融会贯通了东西方古今贤哲的科学智慧，与时俱进地提出了阴阳量子物质本原模型假设，并加以论证；向人们展示了一个具有中国哲学特色的，全面的物质自组织演化理论。“很有可能因为这个科学假设的出现而导致一场新物理学的革命”。

关键词：周易研究

来源：汇雅图书（南通市图书馆... 评论

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民族传统体育游戏走进农村学校体育课的实践

中学教学参考 2019年第21期 37-38页

作者：郑北斗郭花妮甘肃通渭县新景学校 743317

教师针对农村中小学体育设施欠缺、不规范,教材内容单一,学生兴趣不高等教学中遇到的实际问题,通过大量查阅文献资料,走访周边市县的资深体育教师及民间艺人,收集了一部分民族传统体育项目及游戏类运动项目。在日常的教育教学中根据年... 详细信息

教师针对农村中小学体育设施欠缺、不规范,教材内容单一,学生兴趣不高等教学中遇到的实际问题,通过大量查阅文献资料,走访周边市县的资深体育教师及民间艺人,收集了一部分民族传统体育项目及游戏类运动项目。在日常的教育教学中根据年龄段、运动量的不同,将整理的项目融合进去,组建民传体育实验班,反复尝试、比较,梳理出一部分适合在中小学开展的民族传统体育项目。经过三年时间的教学实践,民传体育实验班的学生不但在体育课的参与热情方面比其他平行班高,而且各项身体指标均不同程度地高于平行班。

关键词：民族传统体育游戏农村学校体育课实践

环丙沙星胁迫猪粪生物转化中抗性基因微生物响应分析

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环境科学研究 2020年第7期33卷 1711-1720页

作者：夏湘勤唐朱睿黄彩红席北斗郭威中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室北京100012 中国环境科学研究院国家环境保护地下水污染过程模拟与控制重点实验室北京100012 桂林理工大学环境科学与工程学院广西桂林541006

抗性基因(Antibiotic Resistance Genes,ARGs)是一种新兴污染物,持续累积会引发环境健康风险,也可通过水平转移诱导耐药细菌产生,从而危害人类健康与国家生物安全.当前关于ARGs的研究多集中于水、土壤、大气等环境介质,固体废弃物领域A... 详细信息

抗性基因(Antibiotic Resistance Genes,ARGs)是一种新兴污染物,持续累积会引发环境健康风险,也可通过水平转移诱导耐药细菌产生,从而危害人类健康与国家生物安全.当前关于ARGs的研究多集中于水、土壤、大气等环境介质,固体废弃物领域ARGs研究尚局限于其丰度变化与影响因素方面,对抗生素-ARGs剂量-效应关系、导致ARGs丰度变化的微生物响应机制仍有待深入研究.基于此,开展了不同浓度水平环丙沙星(Ciprofloxacin,CIP)胁迫下猪粪堆肥试验,环丙沙星添加量分别为25 mg kg(A25)、50 mg kg(A50)、100 mg kg(A100),同时设置空白对照0 mg kg(CK).采用分子生物学手段、网络分析、统计学分析等方法,解析了不同浓度环丙沙星胁迫猪粪好氧堆肥过程中喹诺酮类ARGs丰度变化的微生物响应关系,并重点探讨了潜在宿主菌中致病菌的分布及其与ARGs的相关性.结果表明:①经堆肥处理,CK、A25和A100堆体中喹诺酮类ARGs总丰度均受到不同程度削减,A50堆体中ARGs总丰度未被削减(升高2.73倍).而高温期除CK外,3个处理组中ARGs丰度均显著降低(P<0.05),表明堆肥高温期或是削减ARGs的关键阶段.②狭义梭菌属(Clostridium_sensu_stricto_1)、水微菌属(Aquamicrobium)、乳杆菌属(Lactobacillus)及交替赤杆菌属(Altererythrobacter)既是堆肥环境中优势菌属,也是喹诺酮类ARGs潜在宿主微生物,主要分布在厚壁菌门(Firmicutes)和变形菌门(Proteobacteria).③丰度较高的致病菌Clostridium_sensu_stricto_1和链球菌(Streptococcus)是喹诺酮类ARGs的潜在宿主菌,且至堆肥腐熟期,仍有部分致病菌均未被完全去除,可见猪粪堆肥过程中存在ARGs向致病菌转移的环境健康风险.研究显示,加强高温期干预调控,是有效阻控ARGs环境污染行为的关键节点,研究可为固废资源化过程中ARGs环境健康风险防控提供参考.

关键词：环丙沙星猪粪抗性基因生物转化致病菌

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液晶玻璃基板切割缺陷分析与对策

玻璃搪瓷与眼镜 2020年第2期48卷 19-21,24页

作者：李俊生郭标富张北斗芜湖东旭光电科技有限公司安徽芜湖241000

随着液晶玻璃基板行业的不断进步,逐步向大尺寸、超薄化发展,对液晶玻璃基板的品质需求也日益提高。由于玻璃基板行业竞争日益强烈,对生产型企业来说,提升玻璃基板品质尤为关键。为降低液晶玻璃基板在生产过程切割缺陷造成加工边部品质... 详细信息

随着液晶玻璃基板行业的不断进步,逐步向大尺寸、超薄化发展,对液晶玻璃基板的品质需求也日益提高。由于玻璃基板行业竞争日益强烈,对生产型企业来说,提升玻璃基板品质尤为关键。为降低液晶玻璃基板在生产过程切割缺陷造成加工边部品质波动,从切割、掰断原理、缺陷分类、缺陷影响因素及对策方法展开深入研究,并通过实践加以论证,为液晶玻璃基板生产中切割缺陷分析与对策提供正确思路,提升液晶玻璃基板切割品质及良率。

关键词：切割缺陷切割工艺掰断裂纹