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原油中不同生物标志物的生物降解性及其在评价溢油海岸线生物修复效果中的应用研究

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原油中不同生物标志物的生物降解性及其在评价溢油海岸线生物修复...

作者：郭利果中国海洋大学

学位级别：硕士

随着世界对石油及其制品日益增长的需求,在海上开采、运输、装卸以及利用石油过程中溢油事时有发生。溢油污染对海洋环境、生态、资源、经济及人类生产生活等造成了巨大的影响。生物修复具有高效、费用低廉、无二次污染等优点,已成为现... 详细信息

随着世界对石油及其制品日益增长的需求,在海上开采、运输、装卸以及利用石油过程中溢油事时有发生。溢油污染对海洋环境、生态、资源、经济及人类生产生活等造成了巨大的影响。生物修复具有高效、费用低廉、无二次污染等优点,已成为现场去除石油烃污染物的重要选择途径。石油进入海洋环境后,受风、浪、海流、光照、气温、水温和生物活动等的影响,无论在数量上、化学组成上、物理性质及化学性质等方面都随着时间不断地发生变化,导致污染石油的浓度分布极不均匀,进而导致对溢油生物修复效果的评价变得困难。本研究主要是基于溢油污染生物修复过程中缺乏石油烃生物降解定量评价方法这一现实问题,在实验室和现场模拟实验,考察不同油品中生物标志物的生物降解性,筛选出可用于现场生物修复的生物标志物,确定适合现场应用的评价生物降解效果的方法,并应用该方法定量评价溢油污染海岸线现场生物修复试验过程中添加高效石油烃降解菌剂和添加营养盐等措施对强化污染物生物降解作用的效果。本论文不仅对科学评价生物修复过程中生物强化和生物刺激的作用效果具有重要的理论意义,而且可为促进石油污染海岸线生物修复技术的形成和大范围推广使用提供重要的应用基础。主要研究结果如下:1)通过室内微生物降解模拟实验,考察了具有不同密度和不同浓度的原油中类异戊二烯类、甾萜类和取代多环芳烃类生物标志物组分的生物降解性。结果表明,在60天的降解时间内,三种原油BZ34-1、BXPT和SZ36-1中类异戊二烯类生物标志物姥鲛烷/植烷都发生了明显降解,降解率分别在15%6%和20%5%,姥鲛烷/植烷降解率随原油的密度增大而减小;而不同油品中姥鲛烷/植烷发生明显降解的阶段不同,对于轻质原油BZ34-1和BXPT,其姥鲛烷/植烷组分在实验初期（前20天）没有发生明显降解,实验中后期（20～60天）才开始被生物所利用;而对于重质原油SZ36-1,其姥鲛烷/植烷在生物降解初期就发生了显著降解。在整个室内实验周期内,甾萜类生物标志物没有发生明显生物降解。一取代二苯并噻吩（C1-DBT）同分异构体的相对分布也指示原油发生了明显生物降解作用。另外,不同油浓度下BXPT原油中各类生物标志物的生物降解性有所不同,对于姥鲛烷/植烷,低油浓度（0.5～1.0 g/L）时降解率较高,都在97%以上,高油浓度（5.0～20.0 g/L）时降解率相对较低,只有60%左右;而藿烷类生物标志物在不同油浓度条件下均没有发生明显降解;取代多环芳烃类相对分布也发生了明显变化。实验室内原油生物降解实验表明,可以甾萜类化合物C30-17α（H）,21β（H）-藿烷（C30-藿烷）作为评价生物修复效果的生物标志物。2)通过溢油污染生物修复中试现场实验,考察了BXPT原油中类异戊二烯类、甾萜类和取代多环芳烃类生物标志物组分的生物降解性。结果表明,在120天实验周期内,姥鲛烷/植烷都发生明显降解,降解率在10-50%之间;而甾萜类化合物C30-藿烷没有发生明显降解;同时分析了烷基化多环芳烃的相对分布变化,可以用其比值区别生物降解作用。现场试验中,可以通过C30-藿烷校正后石油烃组分的一级降解常数,结合一取代多环芳烃（C1-DBT）同分异构体间的相对分布评价生物修复效果。3)以C30-藿烷,并结合一取代多环芳烃（C1-DBT）同分异构体间的相对分布,通过溢油污染海岸线现场生物修复试验,评价了添加水溶性肥料、缓释性肥料和添加石油烃降解菌剂对粗砂-鹅卵石基质和细-中砂基质中石油烃生物降解的强化作用。结果表明,无论粗砂-鹅卵石基质还是细-中砂基质,同时添加缓释性肥料和石油烃降解菌剂的修复效果最好,分别为溢油对照的2.8倍和2.5倍,其次为添加水溶性肥料的处理体系,分别是溢油对照的1.9倍和2.2倍;添加缓释性肥料的处理尽管对粗砂-鹅卵石基质几乎没有增强,而对细-中砂基质的处理效果约为溢油对照的1.9倍。基质中低营养盐含量是限制微生物生物降解的主要因素,添加营养盐可以显著提高生物修复效率。不同基质中的微生物群落结构的不同可能是导致不同处理间差异的原因之一。

关键词：生物标志物藿烷姥鲛烷/植烷生物修复烷基化多环芳烃

滇东南老君山变质核杂岩地球化学和年代学初步研究

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滇东南老君山变质核杂岩地球化学和年代学初步研究

作者：郭利果中国科学院研究生院（地球化学研究所）

学位级别：硕士

本文通过对滇东南老君山变质核杂岩各组成单元的地质特征、地球化学、热年代学等详细而系统的研究，得到了如下结论： (1)老君山地区存在古元古代结晶基底和中、新元古代岩浆活动，其中新元古代岩浆活动与华南(超级)地幔柱侵入、罗... 详细信息

本文通过对滇东南老君山变质核杂岩各组成单元的地质特征、地球化学、热年代学等详细而系统的研究，得到了如下结论： (1)老君山地区存在古元古代结晶基底和中、新元古代岩浆活动，其中新元古代岩浆活动与华南(超级)地幔柱侵入、罗德里亚大陆裂解有关。 (2)南捞片麻岩与南温河花岗岩同属加里东期扬子板块与华夏板块同碰撞造山环境产物，两者同属变质泥岩、砂岩及中基性岩上壳岩部分熔融的S型花岗岩。 (3)老君山变质核杂岩基本形成时限在印支期250-160Ma，之后经历了不断隆升并在第三纪末出露剥蚀的过程。 (4)在老君山变质核杂岩韧-脆性基底拆离断层系和韧性核部剥离断层系各存在一次大规模的成矿作用，前者形成了南秧田、新寨等大型矿床，后者形成了都龙超大型矿床。时代分别为晚印支期的220-200Ma左右和晚燕山期80Ma左右。 (5)越北古陆的构造属性属于扬子和华夏板块拼贴前的华夏板块，即属于华南板块构造单元而非印支板块构造单元;Song Ma和Day Nui Con Voi剪切带之间的部分是从扬子板块西缘走滑剪切600km的杂岩体，亦非印支板块构造单元。 (6)较为详细论证了老君山地区的构造演化过程，并对滇东南泥盆纪-三叠纪末的构造演化提出了新的模式，即Song Ma古缝合线是印支板块与华南板块陆陆碰撞的残留形迹，八布蛇绿岩是大陆边缘前陆盆地局部海盆化的产物，其构造位置在俯冲期位于弧后盆地位置，在陆陆碰撞其位于前陆褶皱冲断带位置。此外，本文还对利用都龙锡锌多金属矿床矿石中的锡石TIMS U-Pb定年方法进行了探索，确定了行之有效的锡石溶解的实验流程及方法，并首次获得都龙锡锌多金属矿床矿石中锡石TIMS U-Pb年龄为79.1±1.6Ma，证实了锡矿化主要与燕山晚期岩浆热液活动有关。

关键词：滇东南老君山变质核杂岩热年代学构造演化锡石U-Pb定年

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滇东南八布蛇绿岩地球化学特征及构造背景

矿物学报 2008年第1期28卷 6-14页

作者：徐伟刘玉平郭利果叶霖皮道会廖震中国科学院地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室

八布蛇绿岩出露在北西向文山—麻栗坡和富宁走滑断裂之间的断块内,主要由蛇纹岩、辉长岩、玄武岩三个单元组成,彼此间均以断裂相接。地球化学研究表明,蛇纹岩SiO2、Al2O3、TiO2、MgO含量变化较大,依据主、微量元素组成可以分为两类,第... 详细信息

八布蛇绿岩出露在北西向文山—麻栗坡和富宁走滑断裂之间的断块内,主要由蛇纹岩、辉长岩、玄武岩三个单元组成,彼此间均以断裂相接。地球化学研究表明,蛇纹岩SiO2、Al2O3、TiO2、MgO含量变化较大,依据主、微量元素组成可以分为两类,第一类球粒陨石标准化稀土元素分配模式整体较为平坦,推测原岩为镁铁质堆晶岩;另一类呈U型配分,推断原岩是方辉橄榄岩。玄武岩属拉斑系列,主量元素具有富MgO、TiO2,低A l2O3、K2O、P2O5,并且Na2O(K2O等特征,类似于MORB型玄武岩;REE配分模式也显示出N-MORB型玄武岩的特征;同时,微量元素普遍具有LILE、Th富集,Nb、Ta、Zr、Hf等元素具明显亏损特征,又暗示源区曾遭受不同程度的俯冲带流体交代作用。综合分析认为,八布蛇绿岩形成于弧后盆地环境,其形成可能是古太平洋从SE至NW向华南大陆俯冲的产物。

关键词：八布蛇绿岩地球化学弧后盆地滇东南

鄂尔多斯盆地古生代原型盆地演化与构造沉积格局变迁

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石油实验地质 2022年第3期44卷 373-384页

作者：何发岐王付斌郭利果安川中国石化华北油气分公司郑州450006 中国石化华北油气分公司勘探开发研究院郑州450006

鄂尔多斯古生代盆地是在前寒武系裂陷体系上发育起来的克拉通盆地,经历了早古生代克拉通边缘拗陷和晚古生代克拉通内拗陷两个阶段。其中早古生代克拉通边缘拗陷阶段可细分为早—中寒武世张夏期、晚寒武世三山子期—早奥陶世亮甲山期、... 详细信息

鄂尔多斯古生代盆地是在前寒武系裂陷体系上发育起来的克拉通盆地,经历了早古生代克拉通边缘拗陷和晚古生代克拉通内拗陷两个阶段。其中早古生代克拉通边缘拗陷阶段可细分为早—中寒武世张夏期、晚寒武世三山子期—早奥陶世亮甲山期、中奥陶世马家沟期、晚奥陶世平凉期—背锅山期等4个阶段;晚古生代克拉通内拗陷可细分为晚石炭世—早二叠世、中—晚二叠世等2个阶段。古生代盆地从早寒武世—中奥陶世被动大陆边缘伸展转变为晚奥陶世—二叠纪主动大陆边缘,构造变革受周缘大地构造体制转变控制,内部构造沉积格局具有从寒武纪早期西南“L”型伸展裂陷、中—晚寒武世“坳—坡—隆—坪”、奥陶纪“坳—坡—隆—坳”、石炭—二叠纪“一隆两坳”逐步演化的特征。古生代原型盆地演化和构造—沉积格局变迁过程中,派生了多套烃源岩和储层,其中盆地西—南缘持续沉降区域发育寒武系苏峪口组—辛集组、徐庄组、奥陶系平凉组、石炭—二叠系煤系烃源岩,盆地内部沉降区发育奥陶系徐庄组、马家沟组、石炭—二叠系煤系烃源岩;下古生界中央古隆起两侧古斜坡区发育张夏组高能鲕粒滩、克里摩里组生物礁滩—颗粒滩、马家沟组颗粒滩等有效储层。

关键词：原型盆地构造环境沉积格局古生代鄂尔多斯盆地

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原油裂解气与干酪根裂解气差异实验研究

石油实验地质 2011年第4期33卷 428-436页

作者：郭利果肖贤明田辉南京大学地球科学与工程学院地球科学系南京210093 中国石油化工股份有限公司石油勘探开发研究院无锡石油地质研究所江苏无锡214151 中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室广州510640

对取自渤海湾盆地东营凹陷的一块湖相未成熟I型烃源岩,应用分步裂解生烃、抽提与族组分分离、配分的实验方法,获得了同一母质来源的合成油(S-油)和似干酪根(P-干酪根)样品。应用黄金管限定体系,对2个样品进行生烃热模拟实验,测定2类热... 详细信息

对取自渤海湾盆地东营凹陷的一块湖相未成熟I型烃源岩,应用分步裂解生烃、抽提与族组分分离、配分的实验方法,获得了同一母质来源的合成油(S-油)和似干酪根(P-干酪根)样品。应用黄金管限定体系,对2个样品进行生烃热模拟实验,测定2类热解气体的成分与碳同位素值。研究结果表明,2类气体性质明显不同。与P-干酪根相比,S-油裂解气具有以下特点:在裂解早期阶段,C2-C5重烃含量高,湿度大;C1-C3气体碳同位素轻,两者差值最大可达10‰(C1),14‰(C2)和9‰(C3);(δ13C2-δ13C3)值较大,受成熟度影响大。在实验条件下获得的(δ13C2-δ13C3)-δ13C1和(δ13 C2-δ13 C3)-ln(C2/C3)图解能有效区分这2类裂解气。本研究成果为地质条件下原油裂解气与干酪根裂解气的判别提供了理论指南。

关键词：原油裂解气干酪根裂解气碳同位素分馏热模拟实验

渤南洼陷古近系沙四段—沙三段烃源岩地球化学特征

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油气地质与采收率 2006年第4期13卷 8-11页

作者：刘士林李原郭利果林舸龚发雄周叶中国科学院广州地球化学研究所广东广州510640 中国科学院地质与地球物理研究所北京100029 中国科学院研究生院

质谱和质谱-色谱分析结果表明，渤南洼陷古近系沙四段上亚段和沙三段中、下亚段烃源岩正构烷烃碳数分布多呈单峰型，主峰碳多为C21-C24，无明显奇偶优势。受构造运动和古气候因素的控制，两者形成于不同的沉积环境。沙四段上亚段烃源岩... 详细信息

质谱和质谱-色谱分析结果表明，渤南洼陷古近系沙四段上亚段和沙三段中、下亚段烃源岩正构烷烃碳数分布多呈单峰型，主峰碳多为C21-C24，无明显奇偶优势。受构造运动和古气候因素的控制，两者形成于不同的沉积环境。沙四段上亚段烃源岩的Pr／Ph值低，而伽马蜡烷含量高，指示着半咸水-咸水甚至盐湖相的强还原水体环境；沙三段中、下亚段烃源岩的Pr／Ph值稍高，而伽马蜡烷含量较低，指示着淡水-微咸水的还原环境。奇偶优势比、碳优势指数、C32藿烷22S／（22S＋22R）、C29甾烷20S／（20S＋20R）和ββ／（αα＋ββ）等生物标志物参数表明，沙四段上亚段和沙三段中、下亚段烃源岩基本上达到成熟阶段，有利于油气生成。

关键词：生物标志物沉积环境成熟度油源对比渤南洼陷

都龙超大型锡锌铟多金属矿床矿石组构学与年代学

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矿床地质 2010年第S1期29卷 479-480页

作者：刘玉平李朝阳廖震叶霖郭利果徐伟中国科学院地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室贵州贵阳550002

都龙锡锌铟多金属矿床位于云南省马关县都龙镇境内,产出于老君山变质核杂岩之西南部(张世涛等,1998),地处华南褶皱系西端与扬子地块、哀牢山褶皱系等三大构造单元交接部位。矿区主要包括铜街、曼家寨、辣子寨、曼家寨西等4个矿段,累计... 详细信息

都龙锡锌铟多金属矿床位于云南省马关县都龙镇境内,产出于老君山变质核杂岩之西南部(张世涛等,1998),地处华南褶皱系西端与扬子地块、哀牢山褶皱系等三大构造单元交接部位。矿区主要包括铜街、曼家寨、辣子寨、曼家寨西等4个矿段,累计探明锡约40万吨、锌约400万吨、铟约6000吨,均已达到超大型规模。区域内大面积出露加里东期南温河花岗岩和燕山晚期老君山花岗岩。

关键词：多金属矿床矿石组构年代学花岗岩地球化学特征鲕状黄铁矿六方磁黄铁矿老君山变质核杂岩铁闪锌矿

基于干酪根热模拟与族组分比例配分模型的烃源岩生油量计算方法

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油气地质与采收率 2010年第2期17卷 21-24页

作者：郭利果田辉肖贤明刘德汉中国科学院广州地球化学研究所广东广州510640 中国科学院研究生院北京100039

应用逐步生烃方法,结合EasyRo%计算,对东营凹陷利津洼陷利562井沙三段1962.6m黑色泥岩处理得到的湖相I型干酪根进行了封闭恒温体系下的热模拟实验。通过对各阶段累积抽提物中各族组分的定量分析,对抽提物中有机族组分变化进行了描述,并... 详细信息

应用逐步生烃方法,结合EasyRo%计算,对东营凹陷利津洼陷利562井沙三段1962.6m黑色泥岩处理得到的湖相I型干酪根进行了封闭恒温体系下的热模拟实验。通过对各阶段累积抽提物中各族组分的定量分析,对抽提物中有机族组分变化进行了描述,并指出抽提物不能代表储层中未经降解的原油;以利983井3195.9～3202.8m沙三段成熟原油为基准,将Ro为1.17%时累积抽提物中的族组分比例配分得到的可代表普通成熟原油的热模拟原油,经轻烃校正后得到了此阶段该烃源岩每减少1克有机碳最大可生成766.7mg原油。在此基础上,结合前人实验方法,提出了新的精确度较高、成本较低且可行性较强的烃源岩生油量计算新方法,并推导出实际计算公式。

关键词：干酪根热模拟实验族组分比例配分烃源岩生油量计算

滇东南发现新元古代岩浆岩:SHRIMP锆石U-Pb年代学和岩石地球化学证据

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岩石学报 2006年第4期22卷 916-926页

作者：刘玉平叶霖李朝阳宋彪李铁胜郭利果皮道会中国科学院地球化学研究所矿床地球化学重点实验室贵阳550002 中国科学院广州地球化学研究所广州510640 中国地质科学院北京离子探针中心北京100037 中国科学院地质与地球物理研究所北京100029

滇东南老君山地区出露了一套穹隆状变形-变质岩系,新近完成的1:5万都龙幅、麻栗坡县幅区域地质矿产调查报告,将其分解为晚志留纪南温河花岗岩、新元古界新寨岩组和古元古界猛硐岩群。首次对猛硐岩群的石英角闪斜长片麻岩进行了SHRIMP锆... 详细信息

滇东南老君山地区出露了一套穹隆状变形-变质岩系,新近完成的1:5万都龙幅、麻栗坡县幅区域地质矿产调查报告,将其分解为晚志留纪南温河花岗岩、新元古界新寨岩组和古元古界猛硐岩群。首次对猛硐岩群的石英角闪斜长片麻岩进行了SHRIMP锆石U-Pb定年,结合阴极发光图像分析,获得两组岩浆锆石的结晶年龄分别为761±12Ma和829±10Ma,指示滇东南老君山地区存在新元古代岩浆活动,同时从同位素年代学上,表明猛硐岩群是一套前寒武纪的变质沉积-岩浆杂岩。此外,还获得一些年龄为≈1．83Ga的残留锆石,表明该区存在古元古代的结晶基底。石英角闪斜长片麻岩及共存的斜长角闪岩,它们的原岩具有大陆裂谷背景下玄武质-玄武安山质岩浆系列的地球化学特征,可能与新元古代Rodinia超大陆聚合-裂解过程中的岩浆活动有关,本区在新元古代可能位于南华裂谷与康滇裂谷的交汇部位。

关键词：新元古代岩浆活动 SHRIMP锆石U-Pb定年地球化学滇东南