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微塑料对重金属Cr(Ⅵ)和Pb(Ⅱ)的吸附特征研究

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应用化工 2024年第2期53卷 262-267,272页

作者：张芷晗刘研萍郭荣欣郑旭升邹德勋北京化工大学环境科学与工程系北京100029 中化商务有限公司北京100071

通过氧化-紫外老化的实验室模拟老化法对原始微塑料进行老化,研究原始和老化聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、聚苯乙烯(PS)、聚氯乙烯(PVC)和聚乳酸(PLA)微塑料在水溶液中对Cr(Ⅵ)、Pb(Ⅱ)的吸附特征。SEM、BET、XRD、XPS和FTIR结果表明,氧化-... 详细信息

通过氧化-紫外老化的实验室模拟老化法对原始微塑料进行老化,研究原始和老化聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、聚苯乙烯(PS)、聚氯乙烯(PVC)和聚乳酸(PLA)微塑料在水溶液中对Cr(Ⅵ)、Pb(Ⅱ)的吸附特征。SEM、BET、XRD、XPS和FTIR结果表明,氧化-紫外老化法增加微塑料表面粗糙度、孔隙体积和含氧官能团。动力学和等温线吸附实验结果表明,原始微塑料和老化微塑料对Cr(Ⅵ)和Pb(Ⅱ)的吸附分别以单层的物理吸附和多层的化学吸附为主。微塑料对重金属Cr(Ⅵ)和Pb(Ⅱ)的吸附能力和吸附特点与微塑料种类有关。可生物降解微塑料PLA对Cr(Ⅵ)和Pb(Ⅱ)均表现出较强的吸附能力。

关键词：微塑料聚乳酸重金属Cr(Ⅵ) 重金属Pb(Ⅱ) 吸附特征

碱金属阳离子对硝酸根还原产氨反应的元素依赖性影响

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Science Bulletin 2024年第8期69卷 1100-1108页

作者：张意达马镇涛杨绍康王青雨刘利民柏彧饶德伟王功名李洪良郑旭升 National Synchrotron Radiation Laboratory University of Science and Technology of ChinaHefei 230029China Hefei National Research Center for Physical Sciences at the Microscale University of Science and Technology of ChinaHefei 230026China College of Chemistry and Materials Science Experimental Center of Engineering and Material ScienceUniversity of Science and Technology of ChinaHefei 230026China School of Materials Science and Engineering Jiangsu UniversityZhenjiang 212013China

Catalytic conversion of nitrate(NO_(3)^(-))pollutants into ammonia(NH_(3))offers a sustainable and promising route for both wastewater treatment and NH_(3)synthesis.Alkali cations are prevalent in nitrate solutions,but their roles beyond charge balance in catalytic NO_(3)^(-)conversion have been generally ignored.Herein,we report the promotion effect of K^(+)cations in KNO_(3)solution for NO_(3)^(-)reduction over a TiO_(2)-supported Ni single-atom catalyst(Ni_(1)/TiO_(2)).For photocatalytic NO_(3)^(-)reduction reaction,Ni_(1)/TiO_(2)exhibited a 1.9-fold NH_(3)yield rate with nearly 100%selectivity in KNO_(3)solution relative to that in NaNO_(3)solution.Mechanistic studies reveal that the K^(+)cations from KNO_(3)gradually bonded with the surface of Ni_(1)/TiO_(2),in situ forming a K-O-Ni moiety during reaction,whereas the Na^(+)ions were unable to interact with the catalyst in NaNO_(3)solution.The charge accumulation on the Ni sites induced by the incorporation of K atom promoted the adsorption and activation of NO_(3)^(-).Furthermore,the K-O-Ni moiety facilitated the multiple proton-electron coupling of NO_(3)^(-)into NH_(3)by stabilizing the intermediates.

关键词： Nitrate reduction Alkali cations Potassium Ni single-atom catalyst Ammonia

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隔震结构离线混合迭代试验方法研究

隔震结构离线混合迭代试验方法研究

作者：郑旭升广州大学

学位级别：硕士

目前,隔震技术成为提升结构抗震能力的最有效手段之一。隔震技术已应用到大型复杂结构,但对其抗震能力评估有待进一步研究,现有试验方法不能满足抗震能力评估要求。(一)传统的压剪试验难以反映隔震装置在大型复杂结构中与主体结构的动... 详细信息

目前,隔震技术成为提升结构抗震能力的最有效手段之一。隔震技术已应用到大型复杂结构,但对其抗震能力评估有待进一步研究,现有试验方法不能满足抗震能力评估要求。(一)传统的压剪试验难以反映隔震装置在大型复杂结构中与主体结构的动力相互作用,不能评估大型复杂隔震结构的抗震能力;(二)地震模拟振动台试验可以直接模拟结构地震响应,但对大型复杂结构只能采用小比例缩尺模型进行测试,缩尺带来的材料相似关系误差和结构细部的简化使其试验结果只能定性评价结构抗震能力。实时混合试验可以模拟隔震装置与结构动力相互作用,对其抗震能力进行准确评估。但是实时混合试验不仅要求作为数值子结构的大型复杂结构的实时计算,还要求数值计算与实时试验加载之间实时通讯,这对通讯平台和加载设备有很高的要求。针对以上问题,本文发展了一种隔震结构离线混合迭代试验方法,应用于大型复杂隔震结构的抗震性能试验。该方法将典型隔震支座作为试验子结构,隔震结构其余部分作为数值子结构,无需简化数值子结构模型,分别在整个地震作用时间段内独立进行试验加载和数值计算,子结构之间传递整个时间段的位移计算结果,通过离线的迭代修正来保证数值子结构和试验子结构之间边界的协调,可以避免数值子结构和试验子结构之间的实时通讯,降低了对通讯平台和加载设备的要求。本文开展了如下研究:(1)发展了隔震结构离线混合迭代试验方法原理。隔震结构离线混合迭代试验方法采用模型辨识算法识别系统传递函数,基于传递函数在频域上迭代修正试验子结构的驱动位移时程信号。模型辨识算法采用频率响应函数(FRF)来辨识系统输入与系统输出间的关系,再通过对FRF求逆得到系统输出与系统输入之间的关系,并利用FRF的逆将试验子结构与数值子结构间的响应误差转化为系统输入的修正量,从而修正试验子结构的驱动位移时程信号。加载此驱动位移时程信号,得到试验子结构恢复力时程反馈给数值子结构,算出数值子结构的位移响应时程信号,进行下一次迭代。重复此过程,直至试验子结构与数值子结构之间边界的位移响应收敛到一个可以接受的误差水平。(2)开展了数值环境下的隔震结构离线混合迭代试验。以某大型复杂隔震结构为例,搭建了隔震结构离线混合迭代试验系统,进行隔震结构子结构划分:选取一个隔震支座作为试验子结构,隔震结构其余部分作为数值子结构。并对数值子结构与试验子结构边界进行简化处理。在仿真试验中,通过建立压剪试验机加载试验子结构的Simulink模型来模拟实际加载情况,采用Midas软件模拟分析数值子结构,分别在3条不同的地震波工况下进行数值环境的隔震结构离线混合迭代试验,初步验证该试验方法的可行性。(3)开展了隔震结构离线混合迭代试验和参数分析试验(10倍放慢速度)。分别输入3条不同的地震波进行隔震结构离线混合迭代试验,根据试验结果,分析隔震结构离线混合迭代试验方法在不同的地震波工况下对支座-结构间信号误差的修正效果,进一步验证该试验方法的可行性。为使隔震结构离线混合迭代试验效果更好,在2条不同地震动工况下进行不同的频率下限参数的隔震结构离线混合迭代参数分析试验,分析不同的频率下限参数的试验的迭代效果。(4)开展了隔震结构离线混合迭代试验和参数分析试验(5倍放慢速度)。分别输入3条不同的地震波进行隔震结构离线混合迭代试验,根据试验结果,分析隔震结构离线混合迭代试验方法在不同的地震波工况下对支座-结构间信号误差的修正效果,更进一步验证该试验方法的可行性。在3条不同地震动工况下进行不同的频率下限参数的隔震结构离线混合迭代参数分析试验,分析相对快速加载情况下不同的频率下限参数的试验迭代效果,以使隔震结构离线混合迭代试验效果更好。

关键词：离线混合迭代试验隔震结构模型辨识算法压剪试验机隔震支座

微塑料对重金属Cr(VI)和Pb(II)的吸附特征研究

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应用化工 2023年

作者：张芷晗刘研萍郭荣欣郑旭升邹德勋北京化工大学环境科学与工程系中化商务有限公司

微塑料和重金属Cr(VI)、Pb(II)是环境中广泛存在的污染物。本研究通过氧化-紫外老化的实验室模拟老化法对原始微塑料进行老化，以研究原始和老化聚乙烯PE、聚丙烯PP、聚苯乙烯PS、聚氯乙烯PVC和聚乳酸PLA微塑料在水溶液中对Cr(VI)、Pb(... 详细信息

微塑料和重金属Cr(VI)、Pb(II)是环境中广泛存在的污染物。本研究通过氧化-紫外老化的实验室模拟老化法对原始微塑料进行老化，以研究原始和老化聚乙烯PE、聚丙烯PP、聚苯乙烯PS、聚氯乙烯PVC和聚乳酸PLA微塑料在水溶液中对Cr(VI)、Pb(II)的吸附特征。SEM、BET、XRD、XPS和FT-IR结果表明，氧化-紫外老化法增加微塑料表面粗糙度、孔隙体积和含氧官能团。动力学和等温线吸附实验结果表明，原始微塑料和老化微塑料对Cr(VI)和Pb(II)的吸附分别以单层的物理吸附和多层的化学吸附为主。微塑料对重金属Cr(VI)和Pb(II)的吸附能力和吸附特点与微塑料种类有关。可生物降解微塑料PLA对Cr(VI)和Pb(II)均表现出较强的吸附能力。

关键词：微塑料聚乳酸重金属Cr(VI) 重金属Pb(II) 吸附特征

用于高活性和选择性加氢反应的氧化镍纳米片的非晶态策略

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Science China Materials 2023年第10期66卷 3895-3900页

作者：吴蓓杜俊毅吴耕刘培根孙荣博韩霄郑旭升张清伟洪勋 Center of Advanced Nanocatalysis(CAN) Department of Applied ChemistryUniversity of Science and Technology of ChinaHefei 230026China National Synchrotron Radiation Laboratory(NSRL) University of Science and Technology of ChinaHefei 230029China

过渡金属氧化物(TMOs)作为低成本的加氢催化剂,具有良好的选择性和耐久性.然而,由于缺乏氢气解离所需的金属活化位点,通常需要在高压(1-5 Mpa H_(2))和高温(100-250℃)等苛刻条件下才能实现氢的活化.在此,我们开发了一种具有极低的Ni-N... 详细信息

过渡金属氧化物(TMOs)作为低成本的加氢催化剂,具有良好的选择性和耐久性.然而,由于缺乏氢气解离所需的金属活化位点,通常需要在高压(1-5 Mpa H_(2))和高温(100-250℃)等苛刻条件下才能实现氢的活化.在此,我们开发了一种具有极低的Ni-Ni配位数的非晶态氧化镍纳米片,这种独特的特征不仅有利于H_(2)的活化,而且在室温(25℃)和室压(100 kPa H_(2))下,乙烯基的加氢过程具有显著的活性与高选择性(~99%).

关键词： amorphous NiO nanosheets H_(2)activation selective hydrogenation

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希瓦氏菌对铬（Ⅵ）污染水体和土壤的修复

希瓦氏菌对铬（Ⅵ）污染水体和土壤的修复

作者：郑旭升北京化工大学

学位级别：硕士

我国水和土壤中的重金属污染形势严峻,其中铬（Ⅵ）由于其致癌、致畸、致突变的特性,正日益受到大众的关注。铬（Ⅵ）污染水体和土壤的主要修复方法有物理修复法和化学修复法,但是这些技术存在着成本高、容易引发二次污染等问题。微生... 详细信息

我国水和土壤中的重金属污染形势严峻,其中铬（Ⅵ）由于其致癌、致畸、致突变的特性,正日益受到大众的关注。铬（Ⅵ）污染水体和土壤的主要修复方法有物理修复法和化学修复法,但是这些技术存在着成本高、容易引发二次污染等问题。微生物修复技术是一种环境友好且成本较低的技术,越来越受到人们的关注。铁还原菌在自然界中的分布十分广泛,除了它还原铁氧化物生成的Fe（Ⅱ）是铬（Ⅵ）的良好还原剂外,它自身对铬（Ⅵ）也有一定的还原能力。因此,本研究选取了铁还原菌中的三株希瓦氏菌Shewanella alga、Shewanella putrefaciens和Shewanella oneidensis,探究它们对水中和土壤中铬（Ⅵ）的修复效果,并对修复前后土壤中的细菌群落结构进行分析。首先,通过响应面试验对反应条件进行了优化,发现温度为22.16℃、pH值为6.86、细菌数量约为108个/mL时,希瓦氏菌对水中铬（Ⅵ）的还原效果最好,预测可达到102.51%,并且三个因素之间基本不存在交互作用。接下来研究了希瓦氏菌对铬（Ⅵ）的耐受性和直接还原效果以及投加铁氧化物、乳酸钠和腐殖酸对希瓦氏菌还原水中铬（Ⅵ）的影响,发现希瓦氏菌最高能够耐受8 mM的铬（Ⅵ）,并对其有25%左右的还原率;投加铁氧化物和乳酸钠能够提高希瓦氏菌对铬（Ⅵ）的还原效果,转换率达到96.40%-97.20%;投加腐殖酸能够使还原时间缩短4h。其次,探究了在上述工艺条件下希瓦氏菌对铬（Ⅵ）污染土壤的修复效果,发现污染程度较轻土壤中总铬（Ⅵ）的转化率为75.92%-92.63%,污染程度严重的土壤中总铬（Ⅵ）转化率为22.59%-27.48%,并且三株细菌的去除率从高到低为 Shewanella.alga,Shewanella.putrefaciens,Shewanella.oneidensis。接下来进一步对铁、乳酸钠和细菌投加量以及土壤含水率进行优化,发现铁氧化物、乳酸钠和细菌投加量以及含水率的增大都能够使修复效果提升至96.45%以上,但达到阈值后,继续投加铁氧化物不会起作用,投加乳酸钠和细菌以及含水率上升会起到反作用。最后,通过探究希瓦氏菌修复铬（Ⅵ）污染土壤后其中的细菌群落结构演替规律,发现投加希瓦氏菌对放线菌门（Actinobacteria）、异常球菌-栖热菌门（Deinococcus-Thermus）、蓝藻门（Cyanobacteria）、拟杆菌门（Bacteroidetes）和Patescibacteria的影响较大,并且能够促进土壤中的一些铁还原菌与铬还原菌如芽孢杆菌属（Bacillus）、布鲁氏菌属（Brucella）、赖氨酸芽孢杆菌属（Lysinibacillus）和假单胞菌属（Pseudomonas）等的生长。Shewanella alga对土著微生物的影响最小,并且对环境的适应能力较强。

关键词：土壤修复铬（Ⅵ）希瓦氏菌细菌群落结构

近邻Ni位点对双Fe中心电子自旋态调制实现催化剂增强的催化活性和锌空气电池超长稳定性

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科学通报:英文版 2023年第18期68卷 2042-2053,M0004页

作者：张灿辉汪兴坤马镇涛姚涵旭刘恒均李铖周健徐仁郑旭升王焕磊李强谷猛江河清黄明华 School of Materials Science and Engineering Ocean University of ChinaQingdao 266100China Qingdao Key Laboratory of Functional Membrane Material and Membrane Technology Qingdao Institute of Bioenergy and Bioprocess TechnologyChinese Academy of SciencesQingdao 266101China Department of Materials Science and Engineering Southern University of Science and TechnologyShenzhen 518055China National Synchrotron Radiation Laboratory(NSRL) University of Science and Technology of ChinaHefei 230029China College of Physics University-Industry Joint Center for Ocean Observation and Broadband CommunicationState Key Laboratory of Bio-Fibers and Eco-TextilesWeihai Innovation Research InstituteQingdao UniversityQingdao 266071China

在锌空气电池(ZABs)领域中,开发具有优异氧还原反应(ORR)活性和超长期稳定性的Fe基单原子催化剂是一项充满挑战的任务.为此,本文在氮掺杂空心碳球上构建了近邻NiN4单原子位点和Fe_(2)N_(5)双原子位点共存的催化剂(Fe/Ni-NHCS),作为ZABs... 详细信息

在锌空气电池(ZABs)领域中,开发具有优异氧还原反应(ORR)活性和超长期稳定性的Fe基单原子催化剂是一项充满挑战的任务.为此,本文在氮掺杂空心碳球上构建了近邻NiN4单原子位点和Fe_(2)N_(5)双原子位点共存的催化剂(Fe/Ni-NHCS),作为ZABs中高效稳定的空气阴极ORR电催化剂.理论计算和磁性测试结果均表明,近邻NiN_(4)位点的引入对优化Fe2Ns位点的电子自旋态和降低含氧中间体吸附和转化能垒起到关键作用,从而使得Fe/Ni-NHCS具有出色的ORR催化活性和极低的副产物HO_(2)产率。更重要的是,由Fe/Ni-NHCS作为空气阴极驱动的ZABs展现出超过1200h的长时间可充放电循环稳定性。该工作通过调制活性位点的自旋态同时实现了对于催化活性和稳定性的双重优化,从而为能量转换技术的发展拓展了一条新路径。

关键词： Dual-metal-atom Electron spin state Oxygen reduction reaction Rechargeable stability

携带海葵溶细胞素EquinatoxinⅡ的溶瘤腺病毒的构建及其抗肿瘤活性研究

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携带海葵溶细胞素EquinatoxinⅡ的溶瘤腺病毒的构建及其抗肿瘤活...

作者：郑旭升浙江理工大学

学位级别：硕士

随着恶性肿瘤对人类的威胁越来越大,寻找一种新的、能有效治疗癌症的方法已成为癌症相关工作者的主要任务之一。肿瘤的靶向基因-病毒疗法结合了基因治疗和病毒疗法的优势,利用病毒为载体,将目的基因整合到病毒载体上,从而达到有效杀死... 详细信息

随着恶性肿瘤对人类的威胁越来越大,寻找一种新的、能有效治疗癌症的方法已成为癌症相关工作者的主要任务之一。肿瘤的靶向基因-病毒疗法结合了基因治疗和病毒疗法的优势,利用病毒为载体,将目的基因整合到病毒载体上,从而达到有效杀死肿瘤细胞的目的,为肿瘤治愈带来了新的希望。腺病毒作为病毒疗法中的首选病毒,不仅安全、宿主范围广、稳定性好、而且不易突变,容易获得较高的滴度。为了增强腺病毒对肿瘤细胞的杀伤作用,我们选择了EquinatoxinⅡ(EqtⅡ)作为肿瘤治疗基因插入到腺病毒载体上。EqtⅡ是一种海葵溶细胞素,作为水溶性的蛋白,通过静电引力和疏水作用与脂膜发生相互作用,海葵溶细胞素首先通过正电荷与磷脂双分子层表面的负电荷结合,紧接着112-116位色氨酸丰富区和膜发生初步结合,最后海葵溶细胞素的N端双亲性螺旋区插入膜内,形成三聚体或四聚体以形成阳离子通道,且此过程为不可逆过程。此外,在之前的报道中提到,EqtⅡ不仅具有较强的溶血作用,而且也能够有效抑制肿瘤细胞增殖。在本论文的研究中,我们利用Adeasy腺病毒包装系统,将外源基因EqtⅡ插入到重组腺病毒载体中,构建出非复制型病毒Ad-EqtⅡ和复制型病毒SD55-EqtⅡ。利用Western Blot检测目的蛋白,目的病毒能够在肿瘤细胞中正常复制和表达。利用MTT比色法检测目的病毒对肿瘤细胞的杀伤作用以及对正常肝细胞L02的安全性,目的病毒不仅表出了良好的抗肿瘤活性,而且对肝癌细胞的毒性较正常肝细胞大。结晶紫染色结果表明目的病毒具有良好的抗肿瘤活性。Hoechst33342初步说明目的病毒诱导细胞死亡途径与凋亡无关。天然抗肿瘤药物具有低毒、活性高、来源广等诸多优点,使其抗肿瘤活性研究已经成为了天然产物的研究热点。苯并二氢吡喃环是二氢吡喃中主要发挥活性的结构部分,为了提高该类天然产物的抗肿瘤活性,以天然吡喃类化合物为母版进行结构修饰与合成,以期获得抗肿瘤活性更好,毒副作用小的衍生物。PI3K/Akt信号通路具有承载着多方面的功能,例如抑制细胞凋亡,促进细胞生长,促进血管生成,是细胞生存的重要通路之一。而Akt基因是PI3K/Akt通路的核心,研究表明,Akt在多种肿瘤细胞中存在着过度表达以及活化的现象,Akt已被定义为癌基因,Akt基因的深入研究有可能为研究开发出新的抗肿瘤药物以及方法提供一定的理论依据。本课题在前期的研究基础上,开展药物作用的信号通路与PI3K/Akt信号传导通路之间的关系,寻找潜在的药物靶分子,为研发新型二氢吡喃类抗肿瘤药物提供理论依据。通过对天然吡喃酮的结构修饰与合成,我们获得了36种衍生物,通过对其活性的初步筛选,我们决定围绕化合物Li Q-1进行对天然吡喃酮的结构修饰及其抗肿瘤活性研究。MTT法检测化合物对细胞的抑制作用,结果显示药物对A549、SMMC-7721、SGC-7901、K562、K562/Akt、MCF-7的IC50分别为30.08、55.28、57.45、34.28、39.26和64.97μM,表明化合物对癌细胞均具备了较强的杀伤能力,并通过生长曲线的绘制发现化合物对药物的作用呈计量依赖关系。Hoechst33342染色结果观察到经化合物处理后的细胞出现核固缩、凋亡小体等明显的凋亡现象。再利用Western Blot法检测化合物处理肺癌细胞株A549,48小时后,细胞内的caspase3、9和PARP这三种蛋白的表达量水平,发现其相比于对照均有明显的下降,说明化合物通过凋亡途径诱导细胞死亡。最后通过Q-PCR检测化合物作用人红白血病细胞K562之后,细胞内Akt基因的表达水平,结果显示实验组与对照组相比,Akt基因的表达水平略有下降,而Akt基因往往在癌细胞内是过分活跃的,表明化合物也有可能通过对Akt基因的抑制来诱导细胞凋亡,这与本文最初的猜测想符合,Akt有可能成为新的药物靶标分子,为研制开发出新的抗肿瘤药物提供理论依据。

关键词：海葵溶细胞素 EqtⅡ 肿瘤靶向基因病毒疗法吡喃酮结构修饰抗肿瘤活性凋亡 Akt

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知音漫客丛书魔法玄幻系列神精榜 28

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