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基于新型半导体金属纳米材料的电化学生物传感器

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基于新型半导体金属纳米材料的电化学生物传感器

作者：郑德论闽南师范大学

学位级别：硕士

纳米材料独特的性质(如大的比表面积，高的催化效率，强的吸附能力等），使其在生物传感分析领域得到了广泛的应用。基于纳米材料构建的电化学生物传感器，不仅有效地解决敏感材料的固定及再生问题，而且极大地提升了传感器的检测性能... 详细信息

纳米材料独特的性质(如大的比表面积，高的催化效率，强的吸附能力等），使其在生物传感分析领域得到了广泛的应用。基于纳米材料构建的电化学生物传感器，不仅有效地解决敏感材料的固定及再生问题，而且极大地提升了传感器的检测性能，同时也使仪器易于微型化和多功能化。本论文制备了多种半导体纳米粒子，并将其修饰到电极表面，构建了三种新型的电化学生物传感器，应用于了大肠杆菌DNA、李斯特菌DNA和生物活性还原剂没食子酸的检测。(1)通过控制Cd2+与硫脲的比例，合成了三种不同形貌（无规则块状、棒状和六棱锥型）的硫化镉（CdS）纳米材料。采用扫描电镜（SEM）和X－射线衍射（XRD）进行样品进行了表征，并推测了样品的生长机理。电化学表征实验表明六棱锥型的CdS（eh-CdS）纳米粒子较另外两种CdS具有更好的电催化性能。进一步采用循环伏安法在eh-CdS修饰玻碳电极表面聚合上一层异烟酸(IA)聚合膜(PIA)，并利用PIA膜上的功能基团（-COOH）与5’-NH2修饰大肠杆菌特征DNA反应，构建了一种新型的DNA电化学传感器。以亚甲基蓝(MB)为电化学探针考察了探针DNA在电极表面的固定效果和杂交性能。结果表明，探针DNA能有效固定在PIA-eh-CdS/GCE修饰电极表面，固定量为3.0×1010mol/cm2。所制备传感器能在1.0×10-14～1.0×10-9mol/L范围内对目标DNA进行检测，检测了限达到了3.9×10-15mol/L。(2)采用水热合成法合成了一种蕨叶状的Fe2O3纳米粒子。采用扫描电镜（SEM）、透射电镜(TEM)和X－射线衍射（XRD）对产物的形貌、结构及元素组成进行了表征。利用CS良好的成膜能力，将纳米Fe2O3固载到玻碳电极表面，得到CS-Fe2O3修饰玻碳电极。然后以对苯二甲醛(TPA)为双功能手臂分子将5’-NH2修饰的李斯特菌特征DNA片段固定在CS-Fe2O3修饰电极表面，从而制备了一种新型DNA生物传感器。电化学表征实验表明Fe2O3能显著增大电极的有效面积和电催化活性。以[Fe(CN)36]/4为探针，采用阻抗法考察了传感器的杂交性能，结果表明传感器可在1.0×10-14～1.0×10-9mol/L浓度范围内实现对李斯特菌目标基因浓度的定量检测，检测限为5.6×10-15mol/L。此外，传感器的杂交特异性实验表明能准确区分DNA互补序列、非互补序列及碱基错配序列。(3)采用水热合成法制备了一种新型的鱼骨状Fe2O3（fFe2O3）纳米材料，并将其掺合到氧化石墨烯（GO）和壳聚糖的混合液中，制备了一种新型的杂化材料(CS-fFe2O3-GO)。将CS-fFe2O3-GO修饰于玻碳电极表面，并采用电化学方法杂化材料中的的GO还原为石墨烯(ERGO)，得到了一种高催化活性、高比表面积、高稳定性的修饰膜。实验表明，修饰电极（CS-fFe2O3-ERGO/GCE）在酸性条件下对没食子酸（GA）具有良好的催化活性。在最佳实验条件下，GA氧化峰电流与其浓度在1.0×10-6～1.0×10-4mol/L范围内呈现良好的线性关系。根据三倍信噪比计算得传感器对GA检测限为1.3×10-7mol/L。另外，该电极能对葡萄酒和绿茶提取液实际样品中GA的检测，结果令人满意。

关键词：纳米材料电化学生物传感器修饰电极 DNA 没食子酸

以对苯二甲酸为手臂连接剂的大肠杆菌DNA传感器

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高等学校化学学报 2013年第5期34卷 1072-1077页

作者：王立衡高凤蒋淑恋丁应涛郑德论黄立漳汪庆祥漳州师范学院化学与环境科学系漳州363000 漳州市产品质量监督检验所漳州363000

将空心球状CdS超声分散于聚乙烯醇(PVA)溶液中,得到均匀的CdS-PVA复合材料分散液.取适量分散液滴涂于玻碳电极表面,晾干得到CdS-PVA修饰电极.以对苯二甲酸为手臂连接剂,在CdS-PVA膜上共价固定大肠杆菌特定寡聚核苷酸序列,构建了一种新型... 详细信息

将空心球状CdS超声分散于聚乙烯醇(PVA)溶液中,得到均匀的CdS-PVA复合材料分散液.取适量分散液滴涂于玻碳电极表面,晾干得到CdS-PVA修饰电极.以对苯二甲酸为手臂连接剂,在CdS-PVA膜上共价固定大肠杆菌特定寡聚核苷酸序列,构建了一种新型的DNA传感器.采用电化学阻抗法考察了该传感器的分析性能,结果表明该传感器能有效区分互补序列、单碱基错配序列、三碱基错配序列和完全错配序列,可在1.0×10-12～1.0×10-7mol/L范围内对大肠杆菌目标序列进行定量分析,检出限为1.3×10-13mol/L.将该传感器应用于大肠杆菌实际样品的检测,结果令人满意.

关键词： DNA生物传感器 CdS纳米空心球聚乙烯醇电化学交流阻抗

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电化学生物传感器的研究进展

广东化工 2015年第16期42卷 156-157页

作者：郑德论汕头职业技术学院自然科学系广东汕头515041

介绍了电化学生物传感器的基本原理、分类及近年来国内外的一些研究进展;着重阐述电化学生物传感器在DNA基因检测、环境监测及食品检验等领域的研究与应用。

关键词：电化学生物传感器研究与应用

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汕头龙湖沟河段水质状况监测与评价对策

广州化工 2017年第20期45卷 117-119页

作者：郑德论汕头职业技术学院自然科学系广东汕头515041

通过监测汕头湖沟中上游河段水体14个项目的水质状况,采用单因子评价方法,初步确定该河段水体的主要污染物为氨氮、总磷、溶解氧和化学需氧量。其中氨氮含量超标较为严重。总磷指标属于轻度污染。溶解氧和化学需氧量可能受河段气温升高... 详细信息

通过监测汕头湖沟中上游河段水体14个项目的水质状况,采用单因子评价方法,初步确定该河段水体的主要污染物为氨氮、总磷、溶解氧和化学需氧量。其中氨氮含量超标较为严重。总磷指标属于轻度污染。溶解氧和化学需氧量可能受河段气温升高及降水量影响而出现轻微污染情况。探究分析上述污染指标的可能原因还有河岸两边大量生活污水、工业废水的排放,以及畜牧家禽养殖业等相关产业的粪便排泄物。提出了对该河流水体污染物冶理,河道环境卫生整治的可行性建议与对策。

关键词：龙湖沟河段水质监测评价与对策

电沉积纳米ZnO修饰玻碳电极交流阻抗法测定硫离子

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分析试验室 2015年第9期34卷 1099-1103页

作者：郑德论佘佐圆陈锦龙张锐龙汪庆祥高凤汕头职业技术学院自然科学系汕头515078 闽南师范大学化学与环境学院漳州363000

以Zn（NO3）2和KCl为支持解液,在裸玻碳电极（GCE）上电化学沉积一层纳米Zn O薄膜,制备出一种基于纳米Zn O修饰电极（Zn O/GCE）用于检测S2-的电化学传感器。电化学循环伏安法（CV）表明该修饰电极具有大的比表面积及良好导电性能。将Zn... 详细信息

以Zn（NO3）2和KCl为支持解液,在裸玻碳电极（GCE）上电化学沉积一层纳米Zn O薄膜,制备出一种基于纳米Zn O修饰电极（Zn O/GCE）用于检测S2-的电化学传感器。电化学循环伏安法（CV）表明该修饰电极具有大的比表面积及良好导电性能。将Zn O/GCE置于微酸性的Na2S（p H 6.5）溶液中进行富集反应12 min后,可得到恒定的电化学交流阻抗值（Ret）。在最优实验条件下,该制备电极可成功应用于检测不同浓度的Na2S溶液,其ΔRet值与Na2S浓度范围（1.0×10-7～1.0×10-3mol/L）的对数呈良好的线性关系,检出限为6.37×10-8mol/L。制备电极（Zn O/GCE）可应用于实际水样中硫化物的检测。

关键词：电沉积纳米Zn O S2-检测传感器

石墨烯/氧化锆复合材料的制备及其电性能研究与应用

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广东化工 2022年第24期49卷 36-39页

作者：陈键侨郑德论韩飞林晓芝汕头职业技术学院自然科学系广东汕头515041

本文通过超声波制备石墨烯(r GO)和Zr O2复合材料修饰电极,采用CV法、EIS法扫描电子显微镜(SEM)和能量色散X射线光谱(EDS)分析对复合材料进行表征。实验发现通过一定比例掺杂后的r GO/ZrO2/GCE复合材料电极比裸漏电极,r GO/GCE和Zr O2/... 详细信息

本文通过超声波制备石墨烯(r GO)和Zr O2复合材料修饰电极,采用CV法、EIS法扫描电子显微镜(SEM)和能量色散X射线光谱(EDS)分析对复合材料进行表征。实验发现通过一定比例掺杂后的r GO/ZrO2/GCE复合材料电极比裸漏电极,r GO/GCE和Zr O2/GCE电化学性能得到了很大的提高,特别是浓度2 mg/mL的石墨烯和2 mg/mL的氧化锆以5∶5比例掺杂所制备得到的复合材料阻抗电阻小,有效面积最大,所产生的电流最大。将其应用于亚硝酸钠的检测,发现还原峰电流和亚硝酸钠的浓度具有良好线性(R2=0.9993),最低检测限为1 umol/L,回收率为92%~105%,是一种很好的检测亚硝酸盐的电化学传感器。

关键词：石墨烯氧化锆石墨烯复合材料电化学传感器亚硝酸盐的检测

羟基乙酸-钴(II)-1,10-邻菲咯啉配合物的合成、晶体结构及其DNA结合属性

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化学研究与应用 2014年第5期26卷 658-666页

作者：郑德论余章龙高彩丁应涛林海彬倪建聪王庆华汪庆祥闽南师范大学化学与环境科学系福建漳州363000

以羟基乙酸(GA)和1,10-邻菲咯啉(phen)作为配体,合成了一种新型的三元单核钴(II)配合物,Co(GA)2(phen)·2H2O。通过傅里叶红外光谱和元素分析法对该配合物的结构进行了表征,并利用X射线单晶衍射测定了其晶体结构。晶体分析结果表明配合... 详细信息

以羟基乙酸(GA)和1,10-邻菲咯啉(phen)作为配体,合成了一种新型的三元单核钴(II)配合物,Co(GA)2(phen)·2H2O。通过傅里叶红外光谱和元素分析法对该配合物的结构进行了表征,并利用X射线单晶衍射测定了其晶体结构。晶体分析结果表明配合物属单斜晶系,C2/c空间群,晶胞参数:a=8.122(3)nm,b=24.214(7)nm,c=9.085(3)nm,α=105.290(14)°,β=109.843(5)°,γ=90.00°,晶胞体积:V=680.7(9)nm3,晶胞内结构分子数Z=4,最终的偏差因子:R1,wR2分别为0.0463,0.1294[I>2σ(I)]。中心钴离子分别与两个羟基乙酸及一个邻菲咯啉配体配位,形成一个畸变的八面体配位几何构型。采用电子吸收光谱、荧光光谱、粘度等分析方法研究了该配合物与DNA的相互作用,结果表明该配合物的通过经典的嵌插方式与DNA结合,二者的结合常数Kb为3.8×104L·mol-1。琼脂糖凝胶电泳实验进一步表明,在过氧化氢(H2O2)的存在条件下,配合物能对质粒体超螺旋DNA产生切割作用,具有化学核酸酶活性。

关键词：钴( II)配合物晶体结构嵌插作用化学核酸酶

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电化学生物传感器在环境监测中的研究进展

广东化工 2015年第17期42卷 131-132页

作者：郑德论张锐龙佘佐圆陈锦龙汕头职业技术学院自然科学系广东汕头515041

文章简要介绍了生物传感器的基本原理,并对近年来生物传感器在环境监测中的应用进展作了评述,主要包括对酚类物质、生化需氧量(BOD)、硝酸盐及大气污染物等的检测。

关键词：生物传感器环境监测研究进展

基于WO_3-纳米棒复合石墨烯薄膜修饰玻碳电极的DNA传感平台

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化学试剂 2019年第3期41卷 207-213页

作者：郑德论张锐龙陈键侨王呈文张彩云陈学武汪庆祥高凤汕头职业技术学院自然科学系广东汕头515078 闽南师范大学化学与环境科学学院福建漳州363000

以棒状WO_3纳米粒子(rWO_3)、石墨烯(GR)和壳聚糖(CTS)形成的纳米复合材料修饰玻碳电极(GCE)为平台,制备了一种新型电化学DNA生物传感器。电化学实验表明,复合膜层中棒状WO_3纳米粒子和GR的协同效应增大了电极表面积,导致其电化学响应... 详细信息

以棒状WO_3纳米粒子(rWO_3)、石墨烯(GR)和壳聚糖(CTS)形成的纳米复合材料修饰玻碳电极(GCE)为平台,制备了一种新型电化学DNA生物传感器。电化学实验表明,复合膜层中棒状WO_3纳米粒子和GR的协同效应增大了电极表面积,导致其电化学响应信号明显增强。通过CTS-rWO_3-GR杂化膜层丰富的氨基官能团和引入双功能手臂分子对苯二甲醛(TPA),将探针ss DNA稳固组装于传感界面。该DNA生物传感器集合了复合膜材料的许多优点,如:CTS良好的生物相容性和成膜能力,r WO_3纳米粒子和GR优异的电子转移能力等。在最佳条件下,以亚甲基蓝(MB)为电化学信号分子,采用差分脉冲伏安法(DPV)检测特异性ss DNA序列的浓度范围为1. 0×10-14～1. 0×10-8mol/L,并获得较低的检测限值2. 7×10-15mol/L(3σ)。该生物传感器对单碱基和三碱基错配的ss DNA序列也表现出良好的稳定性和识别能力。

关键词：棒状WO3 石墨烯复合膜层对苯二甲醛 DNA生物传感器