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抗革兰氏阴性菌耐格霉素的形式合成

有机化学 2020年第2期40卷 521-527页

作者：张世举李晓彤王燕郑宇璁韩世清郁惠蕾黄莎华上海应用技术大学化学与环境工程学院上海201418 南京工业大学生物与制药工程学院南京211816 中国科学院上海有机化学研究所分子合成卓越中心天然产物有机合成化学重点实验室上海200032 华东理工大学生物反应器工程国家重点实验室上海生物制造技术协同创新中心上海200237

耐格霉素是具有抗革兰氏阴性菌活性的天然产物.以廉价易得的3-羰基-4-氯丁酸乙酯为原料,以八步29%的总收率实现了耐格霉素的形式合成.该工作改进了文献的合成路线,利用生物催化不对称还原高立体选择性引入C-5位的手性羟基,并将危险的叠... 详细信息

耐格霉素是具有抗革兰氏阴性菌活性的天然产物.以廉价易得的3-羰基-4-氯丁酸乙酯为原料,以八步29%的总收率实现了耐格霉素的形式合成.该工作改进了文献的合成路线,利用生物催化不对称还原高立体选择性引入C-5位的手性羟基,并将危险的叠氮引入反应放在合成后期,降低合成路线的操作风险.分子中C-3位的仲碳胺基手性中心通过Ellamn试剂介导的不对称Mannich反应构建.该路线易于放大,有望为构建耐格霉素类似物分子库以及高通量药物筛选奠定基础.

关键词：耐格霉素 Mannich反应革兰氏阴性菌形式合成

精准调控Baeyer-Villiger单加氧酶的底物选择性以避免拉唑亚砜的过氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第8期51卷 157-167页

作者：吴殷琦陈倩倩陈琦耿强张巧玉郑宇璁赵晨张龑周佳海王斌举许建和郁惠蕾华东理工大学生物反应器工程国家重点实验室上海生物制造协同创新中心上海200237 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005 中国科学院深圳先进技术研究院深圳合成生物研究所中国科学院定量工程生物学重点实验室广东深圳518055

氧化酶催化的分子功能化是非常具有吸引力的研究领域之一,其中,高度选择性氧化反应对手性分子的构建至关重要.大量研究集中在对氧化酶立体选择性和区域选择性的分子改造上,而由于底物选择性差引起的过度氧化问题长期被忽视.Baeyer-Villi... 详细信息

氧化酶催化的分子功能化是非常具有吸引力的研究领域之一,其中,高度选择性氧化反应对手性分子的构建至关重要.大量研究集中在对氧化酶立体选择性和区域选择性的分子改造上,而由于底物选择性差引起的过度氧化问题长期被忽视.Baeyer-Villiger单加氧酶(BVMOs)是一类多功能的生物催化剂,可以在脂肪族或环状酮底物的羰基附近插入一个氧原子,具有较高的区域选择性.BVMOs还可以催化包括硫、氮和磷在内的杂原子的不对称氧化.由于其温和的反应条件和较好的对映选择性,BVMOs催化硫醚不对称氧化生成手性亚砜被认为是一种极具吸引力且绿色清洁的合成方法.BVMOs可以催化硫醚不对称氧化生成有价值的手性亚砜,但亚砜过氧化生成无用的副产物砜限制了其进一步应用.这种过度氧化的本质原因是BVMOs对底物选择性不足,导致目标产物亚砜被进一步氧化.本文建立了一个数学模型,将酶对硫醚和亚砜两种相似底物之间的特异性常数之比(kcat/Km)定义为酶对底物选择性.随后使用蛋白结构引导的底物通道工程方法精准调控了拉唑硫醚单加氧酶AcPSMO的底物选择性,成功地将亚砜的过氧化降至最低.酶促氧化奥美拉唑硫醚24h后,突变体F277L生成的副产物砜含量低于1%(mol/mol),而野生型的砜含量为65%.分子动力学模拟和量子力学/分子力学研究结果表明,黄素氢过氧化物(FADH-OOH)周围改变的氢键网络可以调节亚砜氧化的机制和活性.此外,重新设计的AcPSMO突变体也成功地应用于其它手性拉唑亚砜的可控合成.综上,本文开发的精确控制氧化酶底物选择性的方法对于提高其它杂原子生物氧化反应的底物特异性具有借鉴意义.

关键词： Baeyer-Villiger单加氧酶手性亚砜过度氧化底物选择性蛋白质工程分子动力学模拟量子力学/分子力学研究

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卤化酶催化机制及定向改造研究进展

生物工程学报 2025年

作者：牛欣越张郑宇武汉大学药学院

卤代化合物在农业化学、制药、材料等领域有着较高的应用价值，但是传统的化学合成手段因毒性试剂会造成环境污染，区域选择性及立体选择性的缺乏导致制备较为困难，酶促卤化的高效性、温和的反应条件与区域选择性、立体选择性潜能使其... 详细信息

卤代化合物在农业化学、制药、材料等领域有着较高的应用价值，但是传统的化学合成手段因毒性试剂会造成环境污染，区域选择性及立体选择性的缺乏导致制备较为困难，酶促卤化的高效性、温和的反应条件与区域选择性、立体选择性潜能使其成为绿色卤化工业中更有前景的选择。目前已经表征了多种卤化酶，包括遵循亲电芳香取代机制的亚铁血红素依赖型卤过氧化物酶、钒依赖型卤过氧化物酶和黄素依赖型卤化酶，遵循自由基机制的非血红素铁/α-酮戊二酸依赖型卤化酶和遵循亲核机制的S-腺苷-l-甲硫氨酸依赖型卤化酶。本文综述了各类卤化酶的的关键活性位点与催化卤化机理，以及一系列为了提高其应用价值而做出的酶工程改造，最后简要讨论了其工业应用现状。作为一类有前景的生物催化剂，卤化酶可以高效地实现多种卤代化合物的酶促以及化学酶合成，有力地改善传统化学合成造成的环境问题，对其机制与改造研究的理解在合成领域具有重要的价值。

关键词：亲电卤化酶自由基卤化酶亲核卤化酶定向进化

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公众人工智能价值敏感性的测度解析

自然辩证法通讯 2025年第1期 18-27页

作者：张学义周洲郑宇涵东南大学哲学与科学系江苏省道德发展智库

“价值敏感性”源于巴迪亚·弗里德曼的“价值敏感性设计”概念，指在技术设计、研发、生产和使用中具有伦理意蕴的价值感知能力。课题组创新性地应用“三方方法论”，通过多指标多因素结构方程模型(MIMIC)测量公众对人工智能的价值敏... 详细信息

“价值敏感性”源于巴迪亚·弗里德曼的“价值敏感性设计”概念，指在技术设计、研发、生产和使用中具有伦理意蕴的价值感知能力。课题组创新性地应用“三方方法论”，通过多指标多因素结构方程模型(MIMIC)测量公众对人工智能的价值敏感性，评估现有技术是否支持价值敏感设计目标。研究发现：(1)公众对人工智能的价值敏感排序为：透明性、算法公正、劳动就业保障、责任归属等，说明这些价值需在技术设计阶段予以重视；(2)信息安全和生态失衡未引起广泛关注；(3)性别和职业对价值敏感性无显著影响，但年龄和学历差异显著。

关键词：人工智能价值敏感性多指标多因素模型伦理治理

基于优势关系的多粒度Pythagorean模糊粗糙集的粒度选择方法

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河南师范大学学报(自然科学版) 2025年

作者：薛占熬杨梦丽辛现伟郑宇孙林河南师范大学计算机与信息工程学院河南师范大学智慧商务与物联网技术河南省工程实验室

在Pythagorean模糊粗糙集的基础上,结合优势关系与多粒度,提出了一种基于优势关系的多粒度Pythagorean模糊粗糙集模型,并对其进行研究.首先给出了优势关系的Pythagorean模糊粗糙集、Pythagorean模糊熵概念,讨论其性质,然后定义了在乐观... 详细信息

在Pythagorean模糊粗糙集的基础上,结合优势关系与多粒度,提出了一种基于优势关系的多粒度Pythagorean模糊粗糙集模型,并对其进行研究.首先给出了优势关系的Pythagorean模糊粗糙集、Pythagorean模糊熵概念,讨论其性质,然后定义了在乐观、悲观下的优势关系的多粒度Pythagorean模糊粗糙集4种模型,以及Pythagorean模糊贴近度,并证明了其性质,设计了其最优粒度选择算法.通过遂昌金矿优化采矿的案例,对该模型进行了分析,验证了其有效性.

关键词：优势关系 Pythagorean模糊集多粒度粗糙集模糊熵贴近度

CF3SO2F气体与Al（111）表面相容性及其分解特性模拟

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绝缘材料 2025年

作者：陈兴发郑宇任书波肖亚鹏郝东昕国网内蒙古东部电力有限公司建设分公司武汉大学电气与自动化学院

基于密度泛函理论研究了CF3SO2F气体分子与设备内部常见Al（111）表面之间的相互作用及CF3SO2F气体的分解机理。结果表明：CF3SO2F气体在正常工况下与Al（111）表面具有良好的相容性，CF3SO2F气体在设备存在缺陷时的典型分解气体主要包... 详细信息

基于密度泛函理论研究了CF3SO2F气体分子与设备内部常见Al（111）表面之间的相互作用及CF3SO2F气体的分解机理。结果表明：CF3SO2F气体在正常工况下与Al（111）表面具有良好的相容性，CF3SO2F气体在设备存在缺陷时的典型分解气体主要包括CF4和SO2。研究结果可为评估新型环保绝缘气体CF3SO2F的气-固相容性及稳定性提供理论参考。

关键词： CF SO F气体 Al(111)表面密度泛函理论气固相容性分解特性

基于山西老陈醋传统工艺固态发酵体系时空异质性分析解析主要风味物质形成规律

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食品科学 2025年第2期46卷 164-170页

作者：申瑾周景丽郎繁繁闫裕峰王利夏瑶瑶李杰张峰王晨苑郑宇食醋发酵科学与工程山西省重点实验室山西太原030400 山西紫林醋业股份有限公司山西太原030040 天津市微生物代谢与发酵过程控制技术工程中心天津300457 天津科技大学生物工程学院天津300457

以山西老陈醋固态发酵过程为研究对象,采用宏基因组学和顶空固相微萃取-气相色谱-质谱联用技术,分别对不同空间发酵过程的醋醅理化特征、风味物质和微生物群落组成进行分析。结果表明:不同空间位置醋醅的水分、温度均具有显著性差异,发... 详细信息

以山西老陈醋固态发酵过程为研究对象,采用宏基因组学和顶空固相微萃取-气相色谱-质谱联用技术,分别对不同空间发酵过程的醋醅理化特征、风味物质和微生物群落组成进行分析。结果表明:不同空间位置醋醅的水分、温度均具有显著性差异,发酵过程共检测到93种挥发性风味物质,总挥发性物质含量依次为上层>中层>下层。上、中、下层总酸均与Proteus、Salinicoccus、Staphylococcus、Klebsiella显著负相关(P<0.05),从而影响微生物生长代谢,下层水分显著影响Proteus、Salinicoccus、Saccharomyces、Staphylococcus、Klebsiella生长代谢(P<0.05)。Proteus、Saccharomyce、Staphylococcus、Klebsiella与发酵过程理化指标密切相关,上层醋醅中Proteus、Salinicoccus、Saccharomyce、Staphylococcus、Klebsiella微生物生长代谢促进了亚油酸乙酯、油酸乙酯等酯类化合物的生成,中、下层的发酵条件则抑制了部分酯类物质的生成。本研究从时空异质的角度解析了山西老陈醋发酵特性,阐明了风味物质形成规律,有助于全面阐明山西老陈醋酿造机理。

关键词：醋醅宏基因组学微生物理化因子挥发性风味相关性分析

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城市感知体系

武汉大学学报（信息科学版） 2024年第10期49卷 1770-1787页

作者：郑宇京东城市(北京)数字科技有限公司北京100176 京东智能城市研究院北京100176 西南交通大学计算机与人工智能学院四川成都611756

城市感知体系是感知城市状态的“五官”和数据产生的源头,是开展智能城市建设的前提和发展数字经济的基础。当前城市感知面临着4大挑战:感知内容不全、感知手段单一、整体统筹缺失、运营管理不足。针对以上挑战,提出城市感知体系,包括... 详细信息

城市感知体系是感知城市状态的“五官”和数据产生的源头,是开展智能城市建设的前提和发展数字经济的基础。当前城市感知面临着4大挑战:感知内容不全、感知手段单一、整体统筹缺失、运营管理不足。针对以上挑战,提出城市感知体系,包括一套理论框架、一套技术产品和一套运营模式,实现“全域感知、精准掌控、合理布局和稳定有效”4大业务目标。理论框架凝练出“人流量、交通流、环境、公共安全、能耗和经济”6类智能城市建设中最关注的感知内容,细化和定义各类待感知指标;构建以传感器为中心的固定和移动感知、以人为中心的主动和被动感知4种感知方式;抽象并解决资源部署、采样偏斜、数据稀疏和数据丢失4大技术难题。一套技术产品通过搭建城市感知平台承载理论框架,并为上层应用提供统一的感知数据服务,为感知体系的建设者提供统一的接入和运维工具。一套运营模式实现统筹规划布局、数据全量接入、按需采购服务、系统集成运营,确保感知体系长期稳定有效、商业良性循环。

关键词：智能城市城市计算以人为中心的感知城市感知平台运营模式

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城市知识体系

武汉大学学报（信息科学版） 2023年第1期48卷 1-16页

作者：郑宇京东城市(北京)数字科技有限公司北京100176 京东智能城市研究院北京100176 西南交通大学计算机与人工智能学院四川成都611756

智能城市的建设已经从过往的以业务为中心进入了以数据为中心的阶段。随着数据的不断积累以及智能算法的发展,智能城市的应用也开始从简单直接地使用数据向挖掘数据蕴含的知识来解决问题演进。类比以数据为中心的智能城市建设阶段需要... 详细信息

智能城市的建设已经从过往的以业务为中心进入了以数据为中心的阶段。随着数据的不断积累以及智能算法的发展,智能城市的应用也开始从简单直接地使用数据向挖掘数据蕴含的知识来解决问题演进。类比以数据为中心的智能城市建设阶段需要城市数据管理体系,以实现数据的有效归集、管理和复用;在未来以知识为中心的时代,人们也需要建立相应的城市知识体系,以确保知识的有效组织、沉淀和复用。首次提出了智能城市知识体系,包括城市知识的内容定义、知识的表达形式、知识的产生和知识的应用四部分以及各部分中的规范和方法。城市知识体系可帮助从业者快速掌握行业知识、有效组织知识、高效构建以知识为中心的智能城市应用,发挥知识的价值,并让不同应用产生的知识不断沉淀、复用和融合,让智能城市可以更快、更好的发展。

关键词：城市计算智能城市知识体系城市知识框架