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活性炭催化过氧化物高级氧化技术降解水中有机污染物

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化学进展 2010年第10期22卷 2071-2078页

作者：杨鑫杨世迎邵雪停王雷雷牛瑞海洋环境与生态教育部重点实验室中国海洋大学环境科学与工程学院青岛266100

活性炭(AC)能够催化过氧化氢(H2O2)释放强氧化性的羟基自由基·OH。过二硫酸盐(PS)与H2O2结构上相似,因此PS也有可能被AC催化产生强氧化性的硫酸根自由基SO4-·。AC催化无机过氧化物(H2O2或PS)将发展成为一类新型的高级氧化技术。AC催化... 详细信息

活性炭(AC)能够催化过氧化氢(H2O2)释放强氧化性的羟基自由基·OH。过二硫酸盐(PS)与H2O2结构上相似,因此PS也有可能被AC催化产生强氧化性的硫酸根自由基SO4-·。AC催化无机过氧化物(H2O2或PS)将发展成为一类新型的高级氧化技术。AC催化H2O2联合体系包括AC/H2O2,AC/Fenton,AC/H2O2/紫外光,AC/H2O2/微波,AC/湿式H2O2氧化;AC催化PS联合体系包括AC/PS,AC/PS/金属离子,AC/PS/微波。AC/过氧化物联合体系均可高效降解水中有机污染物。本文在首次综述AC/过氧化物联合体系处理有机污染物研究现状的基础上,分析了AC和过氧化物的相互作用,并对该类高级氧化技术的发展前景进行了展望。

关键词：活性炭过氧化氢过硫酸盐催化自由基有机污染物降解

钴催化过一硫酸氢盐降解水中有机污染物:机理及应用研究

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化学进展 2012年第1期24卷 144-156页

作者：韩强杨世迎杨鑫邵雪停牛瑞王雷雷海洋环境与生态教育部重点实验室青岛266100 中国海洋大学环境科学与工程学院青岛266100 香港理工大学土木及结构工程学系

钴/过一硫酸氢盐(Co/PMS)是为了克服Fenton技术的诸多缺陷而基于类Fenton思路(过氧化物+过渡金属)建立起来的一种高级氧化技术。该体系具有Co用量少(μg/L数量级),产生的SO 4-.氧化还原电位高,能够在广泛的pH范围(2—9)降解有机污染物,... 详细信息

钴/过一硫酸氢盐(Co/PMS)是为了克服Fenton技术的诸多缺陷而基于类Fenton思路(过氧化物+过渡金属)建立起来的一种高级氧化技术。该体系具有Co用量少(μg/L数量级),产生的SO 4-.氧化还原电位高,能够在广泛的pH范围(2—9)降解有机污染物,反应后不产生污泥等优点,在环境污染治理领域具有广阔的应用前景。本文从自由基链式反应、溶液pH、阴离子效应、光照条件、反应气氛及固液两相交换六个方面分析了Co/PMS体系降解水中有机污染物的机理,并在此基础上综述了Co/PMS(黑暗条件)、UV/Co/PMS、Vis/Co/PMS三类均相Co/PMS体系以及Co氧化物催化、Co负载催化两类非均相Co/PMS体系降解水中有机污染物的国内外研究进展,并就存在的问题提出了展望。

关键词：过一硫酸氢盐氧化钴催化自由基有机污染物降解高级氧化技术

活性炭/HSO5-联合体系降解水中AO7及活性炭的可重复利用机理研究

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活性炭/HSO5-联合体系降解水中AO7及活性炭的可重复利用机理研究

作者：邵雪停中国海洋大学

学位级别：硕士

高级氧化技术被广泛的应用到降解污染物的领域中来。基于过一硫酸盐(HSO, PMS)的高级氧化技术具有降解能力强、操作简单、无二次污染、无污泥产生等优点。因此该技术成为新兴的研究热点。常用的PMS的活化方法包括紫外法和过渡金属法，... 详细信息

高级氧化技术被广泛的应用到降解污染物的领域中来。基于过一硫酸盐(HSO, PMS)的高级氧化技术具有降解能力强、操作简单、无二次污染、无污泥产生等优点。因此该技术成为新兴的研究热点。常用的PMS的活化方法包括紫外法和过渡金属法，但都有自身的局限性。进一步丰富PMS激活方法成为研究的迫切要求。本文主要是采用活性炭(GAC)作为催化剂来催化PMS降解偶氮染料金橙II(AO7)。从GAC/PMS联合体系对AO7的降解、GAC的循环再生机理、AO7的降解机理、酸改性GAC催化PMS几个角度对GAC/PMS这一新技术进行了深入的探讨。具体研究内容如下： (1)在GAC/PMS联合体系中，GAC是良好的PMS催化剂，可与PMS之间产生明显的协同作用。从而使得GAC/PMS联合体系相对于GAC单独吸附体系以及PMS单独氧化体系可更好的降解AO7。在联合体系中，当PMS和AO7的摩尔比为100:1，GAC用量为1g/L时，5小时内AO7的脱色率率可达85%。AO7的脱色率随GAC和PMS的使用量以及反应温度的升高而增大。AO7降解反应符合一级动力学模型。由热力学研究可知，反应的表面活化能较低，其数值为25.13kJ/mol。 (2)GAC的再生问题一直是GAC应用的关键问题，对GAC进行再生，延长GAC的使用寿命具有很好的意义。因此，本文深入探讨了GAC的再生机理。GAC的重复使用实验以及饱和GAC催化PMS实验证明：GAC重复使用四次后没有明显的失活，该体系中GAC具有原位再生能力。且PMS的使用量越大，GAC的再生能力越好。降解反应进行的过程中， PMS可氧化GAC的表面，使得GAC的吸附能力减弱，而催化能力增强。实验发现，只有GAC的催化能力得到了再生，而吸附能力并没有得到再生。当几乎GAC失去吸附能力时，仍能催化PMS分解。连续实验表明，连续运行十天后，GAC的催化活性没有明显的降低，GAC的使用寿命较长。 (3)为提高活性炭的吸附催化能力，常常采用多种方式对GAC进行前处理。而在诸多的处理方法中，酸处理是最简单有效的方法，本文在酸改性实验中，主要是采用了不同浓度的硝酸、磷酸、盐酸和硫酸对GAC进行了前处理。同时还研究了经过酸处理后的GAC促进PMS分解的情况以及再生利用情况。实验发现，由于硝酸和硫酸具有氧化性，经过硝酸和硫酸处理的GAC相对经过磷酸和盐酸处理的GAC具有更好的催化和再生能力。处理酸的浓度同样对GAC/PMS中AO7的脱色率有着很大的影响，尤其是盐酸。 (4)本文又对椰壳活性炭和活性炭纤维(ACF)的催化能力进行了探讨。实验发现，椰壳活性炭和活性炭纤维都能催化PMS降解AO7。椰壳活性炭的催化降解能力与煤质柱状的活性炭相似，但是活性炭纤维表现出了极好的催化效果，在很少的ACF用量和PMS浓度下，在较短的时间内ACF/PMS体系即可将AO7完全脱色。ACF/PMS降解AO7的效果随着ACF的使用量、PMS的浓度以及反应温度的增大而增高。AO7降解反应属于一级动力学。由热力学分析可知，ACF/PMS降解AO7的活化能比较低，为9.207kJ/mol。ACF/PMS同样可降解高浓度的AO7溶液。ACF同样可以被循环利用。

关键词：活性炭过一硫酸盐原位再生酸改性活性炭纤维

活性炭/过一硫酸盐降解水中金橙Ⅱ:活性炭的循环利用

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环境化学 2012年第5期31卷 692-696页

作者：杨世迎邵雪停韩强王平王静海洋环境与生态教育部重点实验室青岛266100 中国海洋大学环境科学与工程学院青岛266100 青岛农业大学外国语学院青岛266109

研究了常温常压下颗粒状活性炭(GAC)与过一硫酸盐(PMS)联合体系降解水中金橙Ⅱ时GAC可循环利用的问题.实验发现,本体系中GAC可以重复使用,循环4次后GAC的催化活性只降低了4.6%.说明该体系具有较好的GAC再生能力,氧化剂的用量越大再生能... 详细信息

研究了常温常压下颗粒状活性炭(GAC)与过一硫酸盐(PMS)联合体系降解水中金橙Ⅱ时GAC可循环利用的问题.实验发现,本体系中GAC可以重复使用,循环4次后GAC的催化活性只降低了4.6%.说明该体系具有较好的GAC再生能力,氧化剂的用量越大再生能力越强.在GAC催化PMS降解金橙Ⅱ的过程中,PMS可能会氧化GAC的表面,使得GAC的催化能力得以加强.同时发现该体系中仅是GAC的催化能力得到很好的再生,而吸附能力并没有得到再生.当GAC几乎失去吸附能力时,催化能力仍几乎能保持不变.当PMS与金橙Ⅱ的物质的量之比为20∶1时,连续流实验进行10 d,GAC的催化活性仍未减弱,GAC的使用寿命较长.该体系具有很好的实际应用潜力.

关键词：活性炭过一硫酸盐循环利用金橙Ⅱ

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活性炭催化过二硫酸盐降解水中AO7

环境科学 2011年第7期32卷 1960-1966页

作者：杨鑫杨世迎王雷雷邵雪停牛瑞单良张文义海洋环境与生态教育部重点实验室青岛266100 中国海洋大学环境科学与工程学院青岛266100

过二硫酸盐(persulfate,PS)活化技术是基于硫酸根自由基(SO 4-.)的一种新型高级氧化技术.用颗粒状活性炭(GAC)常温常压下直接非均相催化PS来降解水中难生化偶氮染料AO7(acid orange 7).结果表明,GAC/PS体系对AO7不但能够快速脱色,而且... 详细信息

过二硫酸盐(persulfate,PS)活化技术是基于硫酸根自由基(SO 4-.)的一种新型高级氧化技术.用颗粒状活性炭(GAC)常温常压下直接非均相催化PS来降解水中难生化偶氮染料AO7(acid orange 7).结果表明,GAC/PS体系对AO7不但能够快速脱色,而且有较高的矿化率.n(PS)∶n(AO7)为100∶1,GAC为1.0 g/L的条件下,5 h内AO7脱色率达80%,萘环去除率50%左右,TOC去除率为48%.GAC作为催化剂,在反应过程中可以重复使用多次.随着使用次数的增加,GAC部分失活,但随着氧化剂浓度的增加,GAC失活程度减少.当n(PS)∶n(AO7)为500∶1,GAC投加量为1 g/L的条件下,GAC在4次使用过程中5 h内对AO7溶液的脱色率几乎没有太大变化,均高于90%.重复使用后GAC的吸附能力随着使用次数的增加而减少,其表面含氧官能团以及扫描电镜(SEM)和能谱分析图(EDS)变化不大.因此,GAC重复使用过程中失活的原因主要是由于有机物在GAC表面的吸附引起的.

关键词：过二硫酸盐活性炭非均相催化重复使用有机污染物降解偶氮染料

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中国POPs污染场地治理

世界环境 2019年第3期 63-65页

作者：邵雪停任永生态环境部对外合作与交流中心

持久性有机污染物(Persistent?Organic Pollutants,?POPs)具有高毒性、难降解、在生物体内长期蓄积、长距离迁移等特性,会威胁人类生存繁衍和可持续发展。中国政府重视这一全球性的环境问题,于2001年5月23日签署了《关于持久性有机污染... 详细信息

持久性有机污染物(Persistent?Organic Pollutants,?POPs)具有高毒性、难降解、在生物体内长期蓄积、长距离迁移等特性,会威胁人类生存繁衍和可持续发展。中国政府重视这一全球性的环境问题,于2001年5月23日签署了《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》(简称公约).

关键词：污染场地持久性有机污染物

活性炭/过一硫酸盐降解水中金橙Ⅱ:活性炭的循环利用

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活性炭/过一硫酸盐降解水中金橙Ⅱ:活性炭的循环利用

第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会

作者：杨世迎邵雪停韩强王静海洋环境与生态教育部重点实验室中国海洋大学香港理工大学

高级氧化技术可用于再生活性炭(AC)。相对于传统的热再生法和萃取再生法,该技术具有低能耗,高效率,条件温和,无二次污染等优点,其中常用的氧化剂包括过硫酸盐、Fenton、HO、O。同时AC还能催化分解氧化剂产生氧化电位较高的自由基,从而... 详细信息

高级氧化技术可用于再生活性炭(AC)。相对于传统的热再生法和萃取再生法,该技术具有低能耗,高效率,条件温和,无二次污染等优点,其中常用的氧化剂包括过硫酸盐、Fenton、HO、O。同时AC还能催化分解氧化剂产生氧化电位较高的自由基,从而降解污染物。本文采用煤质柱状活性炭(GAC)催化过一硫酸盐(PMS)降解水中偶氮染料金橙Ⅱ(AO7)。如图1,GAC在此体系中循环使用四次后,其催化活性只降低了4.6%,仍可很好地降解AO7。反应过程中,可能GAC自身催化位点没有受到很大的损害或者堵

关键词：活性炭循环利用高级氧化偶氮染料

来源： cnki会议评论

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PMS/Cr(Ⅵ)降解水中AO7

PMS/Cr(Ⅵ)降解水中AO7

活性炭激活过硫酸盐水处理技术:操作方式的影响

“加快经济发展方式转变——环境挑战与机遇”——2011中国环境科学学会学术年会

作者：杨世迎单良张文义杨鑫邵雪停海洋环境与生态教育部重点实验室中国海洋大学环境科学与工程学院香港理工大学土木与结构工程系

本文以偶氮染料AO7为模型污染物,研究了Cr(Ⅵ)活化过一硫酸盐(PMS)对有机物的降解以及Cr(VI)浓度、pH对降解效果的影响。结果发现PMS/Cr(VI)氧化体系可有效地降解AO7,且当PMS与Cr(VI)摩尔比为10:1时,降解效果最好;低浓度的Cr(VI)也可有... 详细信息

本文以偶氮染料AO7为模型污染物,研究了Cr(Ⅵ)活化过一硫酸盐(PMS)对有机物的降解以及Cr(VI)浓度、pH对降解效果的影响。结果发现PMS/Cr(VI)氧化体系可有效地降解AO7,且当PMS与Cr(VI)摩尔比为10:1时,降解效果最好;低浓度的Cr(VI)也可有效地催化PMS;碱性条件下的降解效果高于酸性条件。另外PMS/Cr(VI)氧化体系也可破坏AO7紫外区的官能团(228 nm和310 nm)。PMS/Cr(VI)氧化体系不需要外加能量,可直接利用铬催化PMS,进而降解水中的有机物,可用于含铬有机废水的处理。

关键词：过一硫酸盐 Cr(VI) AO7 有机物降解

来源： cnki会议评论

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活性炭激活过硫酸盐水处理技术:操作方式的影响