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甲烷氧化偶联Ti-La-Li系混合氧化物催化剂

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物理化学学报 1994年第4期10卷 324-329页

作者：赵震远松月于作龙中国科学院长春应用化学研究所长春130022

研究了Ti-La-Li三元氧化物的组成、结构及其对甲烷氧化偶联反应的催化性能；用XRD、IR、XPS和SEM等方法对催化剂进行表征，结果表明：在Li-TixLa1-xO2系列催化剂中，随x值的不同，可生成LaTi1－yLiyO3-λ、、Li2TiO3、La0．66TiO2．993... 详细信息

研究了Ti-La-Li三元氧化物的组成、结构及其对甲烷氧化偶联反应的催化性能；用XRD、IR、XPS和SEM等方法对催化剂进行表征，结果表明：在Li-TixLa1-xO2系列催化剂中，随x值的不同，可生成LaTi1－yLiyO3-λ、、Li2TiO3、La0．66TiO2．993、La2O3和Li1.33Ti1.66O4几种物相，其中，钙钛矿到三元复合氧化物LaTi1-yLiyO3-λ是甲烷氧化偶联反应的主要活性相，活性位Li＋-O－-Ti3＋的形成是活性提高的主要原因．Li2TiO3和La0．66TiO2.993是深度氧化活性相，而Li1.33Ti1．66O4既无偶联活性，也无深度氧化活性．

关键词：甲烷氧化催化剂锂钛镧氧化物

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锂在甲烷氧化偶联多元氧化物催化剂中的作用

物理化学学报 1994年第7期10卷 616-622页

作者：赵震远松月于作龙中国科学院长春应用化学研究所长春130022 中国科学院成都有机化学研究所成都610015

考察了不同Li含量对LixLa0．5Ti0．5系氧化物催化剂的甲烷氧化偶联催化性能的影响；比较了水洗前后LiLa0．5Ti0．5氧化物催化剂的催化活性，并通过XRD、IR、XPS和BET等方法时催化剂进行表征。确认了Li在含稀土、过渡金属多元氧化物中的... 详细信息

考察了不同Li含量对LixLa0．5Ti0．5系氧化物催化剂的甲烷氧化偶联催化性能的影响；比较了水洗前后LiLa0．5Ti0．5氧化物催化剂的催化活性，并通过XRD、IR、XPS和BET等方法时催化剂进行表征。确认了Li在含稀土、过渡金属多元氧化物中的作用。其中，表面Li的作用是缩小催化剂的比表面积，覆盖表面深度氧化活性位，提高C2选择性；体相Li的作用是部分取代Ti3+进入LaTiO3晶格形成LaTi1-yLiyO3-λ活性相，产生甲烷氧化偶联Li+－O-－Ti3+缺陷簇。（注：LixLa0．5Ti0．5和LiLa0．5Ti0．5表示该系列氧化物催化剂制备时的各金属元素的配比。用来表示催化剂的名称，并不表示实际存在的物相，以下类同，下面出现时，不再加以说明。）

关键词：甲烷氧化偶联催化剂氧化物锂

甲烷氧化偶联La－Me－O（Me＝Mg，Ca，Sr，Ba）系催化剂表面氧种的研究

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高等学校化学学报 1995年第3期16卷 432-436页

作者：吴波远松月于作龙中国科学院长春应用化学研究所中国科学院成都有机化学研究所

利用ＣＯ_２－ＴＰＤ法考察了Ｌａ－Ｍｅ－Ｏ（Ｍｅ＝Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）系催化剂的表面碱性，并用Ｏ_２－ＴＰＤ、ＣＨ_４－ＴＰＤ法对该体系的表面活性氧种进行了表征，并与催化性能相关联。结果表明，Ｌａ－Ｂａ－Ｏ催化剂由... 详细信息

利用ＣＯ_２－ＴＰＤ法考察了Ｌａ－Ｍｅ－Ｏ（Ｍｅ＝Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）系催化剂的表面碱性，并用Ｏ_２－ＴＰＤ、ＣＨ_４－ＴＰＤ法对该体系的表面活性氧种进行了表征，并与催化性能相关联。结果表明，Ｌａ－Ｂａ－Ｏ催化剂由于表面强碱性中心数目多，产生活性氧种的数目也多，有利于甲烷的活化，因而具有最高的甲烷转化率和Ｃ_２烃选择性。脉冲反应表明，在无气相氧存在下，表面晶格氧参与了氧化偶联，而且是选择氧化的活性氧种。

关键词：甲烷氧化偶联催化剂表面氧种镧碱土金属

Bi-Mo-Nb复台氧化物的结构与对丙烯氧化的催化活性

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化学学报 1994年第6期52卷 521-528页

作者：陈铜远松月刘桂珍于作龙中国科学院长春应用化学研究所中国科学院成都有机化学研究所成都610041

本文用XRD,IR,Raman,SEM和ESR等方法研究了系列氧化物Bi_2Mo_(3-3x)Nb_(2x)O_(12-4x)(X=0.00,0.02,0.05,0.10,0.15,0.20,0.25)的结构和对丙烯氧化的催化活性,结果表明,在X≤0.25范围内,催化剂基本保持典型的α-Bi_2Mo_3O_(12)结构,少量Nb^(5+)的掺杂,可取代晶格中的Mo^(6+),产生氧空位,无序分布的氧空位的浓度先随X值的增加而增加,当X=0.15时达最大值,催化剂对丙烯氧化的催化活性与这种氧空位的浓度成正比,反应遵循Redox机理.

关键词：丙烯氧化铋钼铌氧化物活性催化

添加贵金属的Ni/α-Al_2O_3催化剂甲烷部分氧化制合成气的研究

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高等学校化学学报 1998年第4期19卷 626-628页

作者：严前古于作龙远松月中国科学院成都有机化学研究所中国科学院长春应用化学研究所

甲烷部分氧化制合成气因其高空速、高转化率、低Ｈ２／ＣＯ比而引起人们的重视［１～５］．本文研究了在Ｎｉ／α－Ａｌ２Ｏ３催化剂中添加的Ｒｈ、Ｒｕ、Ｐｔ和Ｐｄ等贵金属在甲烷部分氧化制合成气反应中的催化作用，重点研究了添加Ｐ... 详细信息

甲烷部分氧化制合成气因其高空速、高转化率、低Ｈ２／ＣＯ比而引起人们的重视［１～５］．本文研究了在Ｎｉ／α－Ａｌ２Ｏ３催化剂中添加的Ｒｈ、Ｒｕ、Ｐｔ和Ｐｄ等贵金属在甲烷部分氧化制合成气反应中的催化作用，重点研究了添加Ｐｔ对Ｎｉ／α－Ａｌ２Ｏ３催化剂反应...

关键词：催化剂甲烷部分氧化合成气镍铂氧化铝

甲烷氧化偶联Ti-La-Li系多元氧化物催化剂的表面碱性和表面活性氧种

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Chinese Journal of Catalysis 1995年第1期16卷 15-20页

作者：赵震远松月于作龙中国科学院长春应用化学研究所长春130022 中国科学院成都有机化学研究所成都610015

利用CO2-TPD方法考察了Ti-La-Li系多元氧化物催化剂的表面碱性,实验发现:C2 选择性与表面碱强度呈顺变关系,而CH4 转化率与CO2 的脱附峰面积呈顺变关系.同时,利用XPS,O2-TPD等方法对该体系催化剂的表面活性氧种进行了表征与研究,结果表... 详细信息

利用CO2-TPD方法考察了Ti-La-Li系多元氧化物催化剂的表面碱性,实验发现:C2 选择性与表面碱强度呈顺变关系,而CH4 转化率与CO2 的脱附峰面积呈顺变关系.同时,利用XPS,O2-TPD等方法对该体系催化剂的表面活性氧种进行了表征与研究,结果表明:催化剂的表面晶格氧与C2 选择性有关,表面吸附氧与甲烷转化(包括偶联和深度氧化)有关.O2 -TPD实验发现催化剂的表面存在三种氧:α( 100℃≤t≤450℃),β(450℃

关键词：甲烷氧化偶联氧化物催化剂钛镧锂

La－Th－O系催化剂的结构与甲烷氧化偶联催化性能的关系

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应用化学 1995年第5期12卷 54-57页

作者：吴波远松月于作龙中国科学院长春应用化学研究所中国科学院成都有机化学研究所

研究了Ｌａ－Ｔｈ－Ｏ二元氧化物的组成、结构及其对甲烷氧化偶联反应催化性能的影响；用ＸＲＤ、ＩＲ、ＸＰＳ、ＳＥＭ等方法对催化剂进行表征。Ｌａ－Ｔｈ－Ｏ系列催化剂随Ｌａ／Ｔｈ原子比的变化，可生成Ｌａ＿ｘＴｈ＿（１－ｘ）Ｏ... 详细信息

研究了Ｌａ－Ｔｈ－Ｏ二元氧化物的组成、结构及其对甲烷氧化偶联反应催化性能的影响；用ＸＲＤ、ＩＲ、ＸＰＳ、ＳＥＭ等方法对催化剂进行表征。Ｌａ－Ｔｈ－Ｏ系列催化剂随Ｌａ／Ｔｈ原子比的变化，可生成Ｌａ＿ｘＴｈ＿（１－ｘ）Ｏ＿（２－δ）固溶体。具有萤石结构的Ｌａ＿ｘＴｈ＿（１－ｘ）Ｏ＿（２－δ）是甲烷氢化偶联反应的主要活性相。

关键词：甲烷氧化偶联催化剂镧钍氧化物

甲烷氧化偶联Ti－La－Li系氧化物催化剂制备方法的研究

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应用化学 1994年第6期11卷 32-36页

作者：赵震远松月于作龙中国科学院长春应用化学研究所

考察了用不同来源Ｌｉ（ＬｉＮＯ３和ＬｉＳＯ４）制备的催化剂催化的甲烷氧化偶联（ＯＣＭ）反应的特点，探讨了以ＬｉＮＯ３为锂源制备的催化剂的高温反应失活机理。ＸＲＤ、ＩＲ、ＸＰＳ和ＢＥＴ等方法的研究结果表明，以ＬｉＮＯ３... 详细信息

考察了用不同来源Ｌｉ（ＬｉＮＯ３和ＬｉＳＯ４）制备的催化剂催化的甲烷氧化偶联（ＯＣＭ）反应的特点，探讨了以ＬｉＮＯ３为锂源制备的催化剂的高温反应失活机理。ＸＲＤ、ＩＲ、ＸＰＳ和ＢＥＴ等方法的研究结果表明，以ＬｉＮＯ３为锂源制备的催化剂具有反应活性高、空速大的特点，而以Ｌｉ２ＳＯ４为锂源制备的催化剂具有Ｃ２选择性高、活性低、空速小等特点。由ＬｉＮＯ３制得的催化剂的失活原因是：在较高的反应温度下由于表面Ｌｉ的流失，使体相晶格中的Ｌｉ向表相扩散进而导致含Ｌｉ活性相ＬａＴｉ１－ｙＬｉｙＯ３－λ的分解（或部分分解），从而减少了体相和表相中氧空位的数量，导致催化剂的活性降低。设计了ＮＨ：（ＳＯ４）２浸渍法来固定表面锂。

关键词：甲烷氧化偶联反应催化剂锂镧钛系氧化物

稀土氧化物对Ni/α-Al_2O_3催化甲烷部分氧化制合成气反应的影响

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应用化学 1997年第4期14卷 70-73页

作者：严前古于作龙远松月中国科学院成都有机化学研究所中国科学院长春应用化学研究所

研究了稀土金属氧化物（Ｌａ２Ｏ３，ＣｅＯ２，Ｐｒ６Ｏ１１和Ｎｄ２Ｏ３）对Ｎｉ／α－Ａｌ２Ｏ３催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应的影响．Ｘ光粉末衍射和活性考察结果表明，稀土氧化物使Ｎｉ／α－Ａｌ２Ｏ３催化剂的稳定性有显著... 详细信息

研究了稀土金属氧化物（Ｌａ２Ｏ３，ＣｅＯ２，Ｐｒ６Ｏ１１和Ｎｄ２Ｏ３）对Ｎｉ／α－Ａｌ２Ｏ３催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应的影响．Ｘ光粉末衍射和活性考察结果表明，稀土氧化物使Ｎｉ／α－Ａｌ２Ｏ３催化剂的稳定性有显著提高．稀土氧化物与活性组份Ｎｉ之间的相互作用抑制了催化剂表面Ｎｉ晶粒的生长和迁移，由于这种作用也抑制了催化剂表面积炭的生成．在实验中还发现ＣｅＯ２容易进行Ｃｅ３＋Ｃｅ４＋氧化还原反应而对反应具有催化活性．

关键词：稀土氧化物甲烷合成气镍催化剂部分氧化