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应用小样本机器学习方法定量解析大气水溶性类腐殖质氧化潜势的关键来源

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环境化学 2024年

作者：洪一航曹芳范美益薛永文赵祝钰吴继炎章炎麟南京信息工程大学教育部气候与环境变化国际合作联合实验室大气环境中心南京信息工程大学应用气象学院香港理工大学土木环境学系空气质量研究室

水溶性类腐殖质(water-soluble humic-like substances,HULISWS)是大气颗粒物中一类危害人体健康的有机物.氧化潜势(oxygen potential,OP)可以用于衡量颗粒物对细胞内分子的氧化能力，精确解析HULISWS的OP来源可以助力有害污染物的精准... 详细信息

水溶性类腐殖质(water-soluble humic-like substances,HULISWS)是大气颗粒物中一类危害人体健康的有机物.氧化潜势(oxygen potential,OP)可以用于衡量颗粒物对细胞内分子的氧化能力，精确解析HULISWS的OP来源可以助力有害污染物的精准减排工作.本文于2016年秋、冬季节在东北平原逐日采集了大气细颗粒物(PM2.5)样品，并使用正定矩阵因子分解(positive-definite matrix factorization,PMF)模型量化了PM2.5中HULISWS来源的变化特征.尽管此前很多研究解析了HULISWS中OP的潜在来源，但传统源解析方法难以准确拟合OP与物质来源关系，导致其解析结果存在较大不确定性.随机森林(random forest,RF)是一种可以拟合非线性关系的机器学习算法，可以对OP来源进行解析.然而，RF算法在较小样本训练下通常会增加泛化误差，导致模型不确定性较大.针对这些问题，本文提出并验证了一种通过强化RF模型对特征变量的识别来提升其泛化能力的小样本学习(few-shot learning,FSL)方法 [FSL-RF].通过FSL-RF拟合HULISWS的OP与PMF源解析结果来建立来源与OP的关系，并使用置换变量重要性量化了各来源对OP的贡献.结果表明，生物质燃烧贡献了HULISWS浓度和HULISWS中OP的72%和63%.此外，烹饪排放贡献了4%的HULISWS浓度，对HULISWS中OP的贡献为19%.目前，尽管生物质燃烧仍然是东北地区大气HULISWS对人体造成细胞损伤的主要方式，但对烹饪排放的减排对人体细胞损伤的控制更加有效.

关键词：类腐殖质氧化潜势源解析机器学习小样本学习

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大气臭氧被动采样方法及其Δ;O测定的研究

分析化学 2022年

作者：李裕文赵祝钰曹芳周雨辰周苇菁杨笑影俞浩然章炎麟南京信息工程大学气候与环境变化国际合作联合实验室大气环境中心气象灾害预报预警与评估协同创新中心/气象灾害教育部重点实验室

基于被动采样方法，使用亚硝酸盐涂覆的被动采样器，对大气中臭氧进行采集，采样周期为1周。将大气臭氧转化为吸附膜上的硝酸盐，通过加入一定浓度的氨基磺酸将剩余的亚硝酸盐去除后，加入适量NaOH中和，调节溶液pH值，最后采用反硝化... 详细信息

基于被动采样方法，使用亚硝酸盐涂覆的被动采样器，对大气中臭氧进行采集，采样周期为1周。将大气臭氧转化为吸附膜上的硝酸盐，通过加入一定浓度的氨基磺酸将剩余的亚硝酸盐去除后，加入适量NaOH中和，调节溶液pH值，最后采用反硝化细菌法将硝酸盐转化为N;O，进入800 ℃金管高温裂解为N;和O;，将测定的δ;O和δ;O值换算为Δ;O(Δ;O = δ;O – 0.52δ;O)，根据国际样品（USGS34和USGS35）建立的标准曲线获取硝酸盐的Δ;O真实值，并进一步换算为大气中臭氧的Δ;O值。研究结果表明，加入0.5 mL氨基磺酸（1 mol/L），振荡15 min可完全去除亚硝酸盐，且对硝酸盐同位素值测定无影响；使用99.999% NaNO;可更好地降低试剂中NO;导致的空白效应，从而减小对同位素值测定的影响；O;转化生成的硝酸盐含量应高于6 μg NO;-N，此时测得Δ;O的标准偏差为0.29‰ （n = 3）。通过本方法对南京市春季的大气被动采集O;样品进行分析，换算得到臭氧的Δ;O=26.59‰±1.41‰，与主动采集样品的值基本一致。被动采集方法具有成本低、仪器便携性好、耗能小等优点，其同位素值测量结果表明，被动采样是一种可行性高的采样方法，可用于大气臭氧氧同位素异常值研究。

关键词：大气臭氧被动采样硝酸盐氧同位素异常值

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大气气溶胶硝酸盐中稳定氮氧同位素比值测定

分析化学 2019年第6期47卷 907-915页

作者：赵祝钰曹芳张雯淇翟晓瑶方言范美益章炎麟南京信息工程大学气候与环境变化国际合作联合实验室大气环境中心气象灾害预报预警与评估协同创新中心/气象灾害教育部重点实验室

改进了两步化学还原法的pH值、反应时间、镉粉种类、NaCl浓度等条件,测定了大气气溶胶硝酸盐的氮、氧同位素比值。将样品溶液中的硝酸盐通过两步还原为氧化亚氮气体(NO),将产生的NO通过自动进样器以及预浓缩装置进入MAT253稳定同位素比... 详细信息

改进了两步化学还原法的pH值、反应时间、镉粉种类、NaCl浓度等条件,测定了大气气溶胶硝酸盐的氮、氧同位素比值。将样品溶液中的硝酸盐通过两步还原为氧化亚氮气体(NO),将产生的NO通过自动进样器以及预浓缩装置进入MAT253稳定同位素比质谱仪测定其氮、氧同位素比值。借助已知氮、氧同位素比值的国际标准样品建立了NO和NO~-的氮、氧同位素比值的标准曲线,通过公式即可换算样品中硝酸盐的氮、氧同位素比值。方法最小进样量只需0.8μg(以N计),氮、氧同位素的标准偏差分别为0.08‰和0.24‰。本方法原理明确,操作简便、快速,灵敏度与精度符合环境微量样品测试要求。将此方法应用于东北大气颗粒物样品的测定中,所测氮氧同位素比值特征可以有效区分硝酸盐来源与生成机制的季节差异。此方法适用于大气气溶胶样品以及雨水、雪水等大气低浓度环境样品的测定。

关键词：大气气溶胶硝酸盐化学还原法氮、氧同位素比值

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在用机动车基于台架试验CO;排放因子研究

南京信息工程大学学报(自然科学版) 2021年

作者：王谦曹芳付明亮苏盛王明伟赵祝钰林煜棋章炎麟南京信息工程大学应用气象学院/耶鲁-南京信息工程大学大气环境中心中国环境科学研究院国家环境保护机动车污染控制与模拟重点实验室中国环境科学研究院生态环境部机动车排污监控中心厦门环境保护机动车污染控制技术中心

中国力争在2030年实现碳达峰，而道路机动车尾气排放是重要的温室气体排放源。由于机动车排放标准和燃油标准的升级，对当前在用机动车温室气体排放因子研究显得尤为必要。本研究选取14辆中国目前常用的在用轻型和重型机动车，利用底盘... 详细信息

中国力争在2030年实现碳达峰，而道路机动车尾气排放是重要的温室气体排放源。由于机动车排放标准和燃油标准的升级，对当前在用机动车温室气体排放因子研究显得尤为必要。本研究选取14辆中国目前常用的在用轻型和重型机动车，利用底盘测功机，分别在WLTC （世界轻型车测试程序）和C-WTVC（中国重型商用车辆瞬态循环）工况的冷启动程序下，测试CO;排放因子，同时研究了相应的油耗，并比较不同的影响因素。结果表明：机动车CO;排放因子受到排量、冷热启动、燃料和驾驶路段的影响。机动车在城市路段冷启动条件下油耗最高，导致CO;排放因子更高，比全工况冷启动和城市路段热启动条件下分别高出了26.6%～199.7%和8.3%～35.5%。高排量重型柴油货车在市区油耗更高，导致CO;排放因子大幅增加，因此禁止大排量重型柴油货车进入市区能有效控制CO;排放。使用液化石油气替代燃油会降低机动车CO;的排放，液化石油气公交车和出租车在城市路段的CO;排放分别降低37.2%和12.1%，而高速路段则分别降低51.8%和20.3%。当前更为符合道路实际的WLTC工况依旧会对中国实际道路轻型机动车CO;排放因子和油耗分别产生31%～46%和17.7%～26.8%的低估。为了得到更为准确的排放因子数据，我国须加快工况的本土化改良。

关键词：机动车 CO 排放因子台架实验温室气体油耗

大气臭氧被动采样方法及其Δ17O测定的研究

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分析化学 2022年第5期50卷 801-809页

作者：李裕文赵祝钰曹芳周雨辰周苇菁杨笑影俞浩然章炎麟南京信息工程大学应用气象学院南京信息工程大学教育部气候与环境变化国际合作联合实验室大气环境中心

基于被动采样方法，使用亚硝酸盐涂覆的被动采样器，对大气中臭氧(O3)进行采集，采样周期为1周。将大气O3转化为吸附膜上的硝酸盐，通过加入一定浓度的氨基磺酸将剩余的亚硝酸盐去除后，加入适量NaOH中和，调节溶液pH值，最后采用反硝... 详细信息

基于被动采样方法，使用亚硝酸盐涂覆的被动采样器，对大气中臭氧(O3)进行采集，采样周期为1周。将大气O3转化为吸附膜上的硝酸盐，通过加入一定浓度的氨基磺酸将剩余的亚硝酸盐去除后，加入适量NaOH中和，调节溶液pH值，最后采用反硝化细菌法将硝酸盐转化为N2O,进入800℃金管高温裂解为N2和O2,将测定的δ18O和δ17O值换算为Δ17O(Δ17O=δ17O-0.52δ18O),根据国际标准样品(USGS34和USGS35)建立的标准曲线获取硝酸盐的Δ17O真实值，并进一步换算为大气中O3的Δ17O值。研究结果表明，加入0.5 mL氨基磺酸(1 mol/L),振荡15 min可完全去除亚硝酸盐，且对硝酸盐同位素值测定无影响；使用99.999%NaNO2可更好地降低试剂中NO■导致的空白效应，从而减小对同位素值测定的影响；O3转化生成的硝酸盐含量应高于6μg NO■-N,此时测得Δ17O的标准偏差为0.29‰(n=3)。通过本方法对南京市春季的大气被动采集O3样品进行分析，换算得到O3的Δ17O=26.59‰±1.41‰,与主动采集样品的值基本一致。被动采集方法具有成本低、仪器便携性好、耗能小等优点，其同位素值测量结果表明，被动采样是一种可行性高的采样方法，可用于大气O3氧同位素异常值研究。

关键词：大气臭氧被动采样硝酸盐氧同位素异常值

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采动影响下工作面覆岩渗透率变化研究

矿业安全与环保 2020年第5期47卷 34-39,45页

作者：孙祺钰祝彦赵晓夏国家能源集团神东煤炭集团有限责任公司陕西神木719315 中煤科工集团重庆研究院有限公司重庆400039

为了优化瓦斯抽采系统的布置参数,提升瓦斯抽采效果,通过对基于工作面上覆岩层位移规律的瓦斯渗透运移路径及其富集区的空间位置进行研究,构建了采煤工作面覆岩沉陷的三维预计模型,分析了工作面覆岩的移动与变形规律,并引入“总应变”... 详细信息

为了优化瓦斯抽采系统的布置参数,提升瓦斯抽采效果,通过对基于工作面上覆岩层位移规律的瓦斯渗透运移路径及其富集区的空间位置进行研究,构建了采煤工作面覆岩沉陷的三维预计模型,分析了工作面覆岩的移动与变形规律,并引入“总应变”概念对工作面覆岩的裂隙发育情况进行了描述,进而建立了“总应变”与孔隙率、渗透率之间的关系,分析了采动渗透率在覆岩最终沉陷状态下和工作面采动过程中的变化规律。研究结果表明:覆岩高渗透率变化区位于煤层上方59~67 m,这一区域内瓦斯运移最为活跃,采动条件下高浓度瓦斯会在此大量聚积,形成高位环形瓦斯富集区。建立的采煤工作面上覆岩层开采沉陷预计模型,能够为高效抽采煤层瓦斯提供重要的理论指导。

关键词：上覆岩层开采沉陷预计模型总应变孔隙率渗透率

在用机动车基于台架试验CO_(2)排放因子研究

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南京信息工程大学学报（自然科学版） 2022年第2期14卷 156-166页

作者：王谦曹芳付明亮苏盛王明伟赵祝钰林煜棋章炎麟南京信息工程大学应用气象学院/耶鲁-南京信息工程大学大气环境中心南京210044 中国环境科学研究院国家环境保护机动车污染控制与模拟重点实验室北京100012 中国环境科学研究院生态环境部机动车排污监控中心北京100012 厦门环境保护机动车污染控制技术中心厦门361023

本研究选取14辆中国目前常用的在用轻型和重型机动车,利用底盘测功机,分别在WLTC(世界轻型车测试程序)和C-WTVC(中国重型商用车辆瞬态循环)工况的冷启动程序下,测试CO_(2)排放因子,同时研究了相应的油耗,并比较不同的影响因素.结果表明... 详细信息

本研究选取14辆中国目前常用的在用轻型和重型机动车,利用底盘测功机,分别在WLTC(世界轻型车测试程序)和C-WTVC(中国重型商用车辆瞬态循环)工况的冷启动程序下,测试CO_(2)排放因子,同时研究了相应的油耗,并比较不同的影响因素.结果表明:机动车CO_(2)排放因子受到排量、冷热启动、燃料和驾驶路段的影响;机动车在城市路段冷启动条件下油耗最高,导致CO_(2)排放因子更高,比全工况冷启动和城市路段热启动条件下分别高出了26.6%~199.7%和8.3%~35.5%;高排量重型柴油货车在市区油耗更高,导致CO_(2)排放因子大幅增加,因此禁止大排量重型柴油货车进入市区能有效控制CO_(2)排放;使用液化石油气替代燃油会降低机动车CO_(2)的排放,液化石油气公交车和出租车在城市路段的CO_(2)排放分别降低37.2%和12.1%,而高速路段则分别降低51.8%和20.3%;当前更为符合道路实际的WLTC工况依旧会对中国实际道路轻型机动车CO_(2)排放因子和油耗分别产生31%~46%和17.7%~26.8%的低估.为了得到更为准确的排放因子数据,我国须加快工况的本土化改良.

关键词：机动车 CO_(2) 排放因子台架试验温室气体油耗

喷射策略和运行工况对直喷汽油机微粒排放的影响

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上海交通大学学报 2017年第7期51卷 796-804页

作者：庄祝跃赵廷钰方俊华黄震上海交通大学机械与动力工程学院上海200240

应用DMS500型快速颗粒分析仪对一台自然吸气缸内直喷汽油发动机排放的颗粒物粒径分布进行试验研究,考察了运行工况(负荷、冷却水温和点火时刻)以及喷油策略(喷油时刻、喷油压力)对颗粒物粒径分布特性及其微粒数量的影响规律,并分析了不... 详细信息

应用DMS500型快速颗粒分析仪对一台自然吸气缸内直喷汽油发动机排放的颗粒物粒径分布进行试验研究,考察了运行工况(负荷、冷却水温和点火时刻)以及喷油策略(喷油时刻、喷油压力)对颗粒物粒径分布特性及其微粒数量的影响规律,并分析了不同工况下颗粒物的氧化活化能.结果表明:缸内直喷汽油发动机排放的颗粒物粒径呈现出双峰变化特征,在30℃水温时,低负荷下以生成积聚模态颗粒物为主,高负荷下以生成核模态颗粒物为主;较低的冷却水温会增加排放的颗粒物数量;点火时刻的推迟能够减少颗粒物的生成;在不同负荷的喷油时刻都存在一个最佳的颗粒物排放点;喷油压力越高,生成的颗粒物数量越少,核模态颗粒物的比例越高;随着负荷增加和冷却水温降低,颗粒物的起燃温度升高,颗粒物的氧化活性降低.

关键词：直喷式汽油发动机喷射策略颗粒物数量粒径分布热重分析

金属有机骨架材料Fe3O4@ZIF-8作为药物载体的研究

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精细化工 2018年第5期35卷 758-763页

作者：唐祝兴赵鑫田颖翟钰霖沈阳理工大学环境与化学工程学院

以FeCl3·6H2O、乙酸钠、Zn（NO3）2·6H2O、2-甲基咪唑为主要原料,通过水热法合成磁性金属有机骨架材料（Fe3O4@ZIF-8）,对其进行了FTIR、VSM、SEM、TEM和EDS表征。以材料作为药物载体负载四环素,以负载量作为主要评价指标,考察了振荡... 详细信息

以FeCl3·6H2O、乙酸钠、Zn（NO3）2·6H2O、2-甲基咪唑为主要原料,通过水热法合成磁性金属有机骨架材料（Fe3O4@ZIF-8）,对其进行了FTIR、VSM、SEM、TEM和EDS表征。以材料作为药物载体负载四环素,以负载量作为主要评价指标,考察了振荡时间、Fe3O4@ZIF-8用量、四环素溶液pH、四环素初始质量浓度对四环素负载量的影响。结果显示：在涡旋振荡90 s、pH=9、Fe3O4@ZIF-8用量5 mg、四环素质量浓度30 mg/L条件下,四环素饱和负载量达到12.296 mg/g。重复利用实验结果表明,Fe3O4@ZIF-8材料至少可以重复利用6次。

关键词：磁性金属有机骨架 Fe3O4@ZIF-8 药物四环素功能材料