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χ-Fe_(5)C_(2):结构,合成与催化性质调控

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物理化学学报 2020年第1期36卷 32-41页

作者：赵华博马丁北京低碳清洁能源研究院北京102211 北京大学化学与分子工程学院北京100871

铁碳化物,特别是χ-Fe5C2,因在多个不同领域的应用长期以来受到研究者的密切关注。事实上,χ-Fe5C2已经被认定为铁基费托合成催化剂的活性相。除了作为催化剂外,χ-Fe5C2在电化学、磁成像和治疗等方面也有应用价值。自发现以来,人们对χ... 详细信息

铁碳化物,特别是χ-Fe5C2,因在多个不同领域的应用长期以来受到研究者的密切关注。事实上,χ-Fe5C2已经被认定为铁基费托合成催化剂的活性相。除了作为催化剂外,χ-Fe5C2在电化学、磁成像和治疗等方面也有应用价值。自发现以来,人们对χ-Fe5C2的结构、稳定性、催化性能等物理化学性质开展了研究。χ-Fe5C2的C2/c结构在上世纪60年代初次得到解析,但是受限于样品中常常混合其他氧化铁和碳化铁,在结构方面还存在争议。研究者仍致力于结合先进表征技术和理论方法,利用高纯度的样品来建立更加准确的模型。作为一种亚稳态结构,传统合成方法很难制备高纯度的χ-Fe5C2。经过对合成方法的不断探索,物相单一和尺寸形貌可控的合成已经实现。多种铁和碳的前驱体可以用来合成χ-Fe5C2,而固-固、固-气和固-液相的碳化过程均能够用来制备不同粒度和形貌的χ-Fe5C2。合成方法方面的成果来了对χ-Fe5C2物相形成机理的新认识。利用原位表征方法,研究者已经揭示了气固相和液固相制备过程中物相形成的一些细节。无定形的Fe-C复合物的形成与晶化有可能是关键步骤。在新的制备方法基础上,出现了多种调控χ-Fe5C2催化活性的新手段。低钴含量的有钴纳米粒子和χ-Fe5C2组成的复合体具有非常高的低温费托合成活性。通过第二组分的修饰后可以使χ-Fe5C2突破传统的费托合成反应的局限,成为制备低碳烯烃、长链α烯烃、芳烃和含氧化物的新型催化剂。在这篇综述中,我们将回顾自上世纪中期以来对χ-Fe5C2物相的研究成果,聚焦于对结构解析,制备方法,生成机制以及在催化性能调控等方面的进展。我们总结了一系列用于制备χ-Fe5C2的方法以及控制催化性质的路径。合成方法的突破是更好认识χ-Fe5C2物理化学的关键。

关键词： χ-Fe_(5)C_(2) 费托合成材料合成原位表征助剂

镍基乙醇水汽重整催化剂:机理、失活与构效关系

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化工进展 2018年第2期37卷 419-428页

作者：赵华博李民罗刚北京低碳清洁能源研究所北京102209 陕西神木化学工业有限公司陕西榆林719300

为了应对潜在的氢能利用需求,乙醇水汽重整反应受到了越来越多的关注。镍基催化剂因其高活性、高选择性以及成本优势而极具应用前景,同时在提高催化剂稳定性、降低反应温度、提高氢气收率等方面仍然有进一步发展的空间。更深入认识反应... 详细信息

为了应对潜在的氢能利用需求,乙醇水汽重整反应受到了越来越多的关注。镍基催化剂因其高活性、高选择性以及成本优势而极具应用前景,同时在提高催化剂稳定性、降低反应温度、提高氢气收率等方面仍然有进一步发展的空间。更深入认识反应机理、失活机制和催化剂的构效关系是开发高效催化剂的关键。本文对近年来镍基乙醇重整催化剂的研究进展进行了整理总结,首先介绍了通过原位光谱、动力学以及理论计算等手段取得对反应中间物种与反应机理的新认识,分析了催化剂失活的主要原因,并且讨论了镍基催化剂的活性相、尺寸效应、助剂效应,双金属效应等问题,最后简单介绍了得益于基础研究进展的催化剂合成方面的成果,并提出对镍基乙醇水蒸气重整(ESR)剂未来发展的看法:在线/原位表征技术和理论计算将有助于真正理解镍基ESR催化剂的构效关系和反应机理,而新材料,如碳化钼的应用可能在提高催化剂反应性能方面起到作用。

关键词：制氢乙醇水蒸气重整镍基催化剂反应机理失活双金属催化剂催化剂载体助剂

氮掺杂石墨烯的生长机理及其在乙苯选择性氧化中的应用(英文)

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催化学报 2014年第6期35卷 922-928页

作者：唐沛高勇军杨敬贺李文静赵华博马丁北京大学化学与分子工程学院北京100871

以热解氧化石墨烯材料为碳基底,分别使用有机氮源和无机氮源对其进行氮掺杂处理, 制备了一系列氮掺杂石墨烯材料.采用透射电子显微镜、扫描电子显微镜、拉曼光谱和X射线光电子能谱等表征方法考察了氮掺杂石墨烯的生长机理. 结果表明, ... 详细信息

以热解氧化石墨烯材料为碳基底,分别使用有机氮源和无机氮源对其进行氮掺杂处理, 制备了一系列氮掺杂石墨烯材料.采用透射电子显微镜、扫描电子显微镜、拉曼光谱和X射线光电子能谱等表征方法考察了氮掺杂石墨烯的生长机理. 结果表明, 随着制备过程中退火温度的改变, 氮掺杂石墨烯中不同氮物种的含量有显著差别.这种差异是由不同氮物种化学环境的差异所导致的.所制备的含氮石墨烯材料对乙苯选择性氧化制苯乙酮反应均表现出优良的催化活性.其中,石墨氮的含量对于提高苯乙酮收率起到至关重要的作用.此外,通过氧化剂控制活化的方法可以消除过多的结构缺陷和过量氮掺杂对催化反应的不利影响, 有效提升氮掺杂石墨烯的催化活性.

关键词：氮掺杂石墨烯杂原子生长机理乙苯氧化反应

磷化铁/石墨烯纳米复合物的制备及其在F-T合成反应中的应用

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化学学报 2013年第10期71卷 1365-1368页

作者：杨敬贺赵博赵华博陆安慧马丁大连理工大学化工与环境生命学部化工学院大连116024 北京大学化学与分子工程学院北京100871

作为一种新型碳材料,石墨烯(G)具有较大的比表面,因而可以作为载体担载多种金属或金属氧化物.通过水热法一步合成了磷酸铁/氧化石墨复合物(FePO/GO),氧化石墨(GO)上复合的磷酸铁(FePO)呈多孔状,粒径为100～300nm.以FePO/GO为前体,在氢... 详细信息

作为一种新型碳材料,石墨烯(G)具有较大的比表面,因而可以作为载体担载多种金属或金属氧化物.通过水热法一步合成了磷酸铁/氧化石墨复合物(FePO/GO),氧化石墨(GO)上复合的磷酸铁(FePO)呈多孔状,粒径为100～300nm.以FePO/GO为前体,在氢气氛围下,通过煅烧进一步合成了磷化铁/石墨烯纳米复合物(FeP/G).粒径为10 nm左右的磷化铁(FeP)均匀的分散在石墨烯表面,主要暴露(201)晶面.石墨烯不但能调控FePO的结构,而且还能促进FePO的还原.FeP/G催化剂可以用于费-托反应,相对于非负载的FeP,FeP/G具有较高的催化活性、对长链烃较高的选择性以及较高的烯/烷比.

关键词：石墨烯磷酸铁磷化铁费-托合成氧化石墨

氮化碳担载铁催化剂在合成气制低碳烯烃中的应用

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氮化碳担载铁催化剂在合成气制低碳烯烃中的应用

Fe5C2纳米粒子作为费托合成催化剂活性相的研究

第十四届全国青年催化学术会议

作者：翟鹏赵华博马丁北京大学化学与分子工程学院

＜正＞费托反应是合成气在高温高压下生成烃类的反应,一般在Ru,co,Fe基催化剂上具有良好的活性。通过调控催化剂结构可以高选择性的生成烯烃,汽油或者柴油组分。随着石油的日益短缺,

关键词：氮化碳铁基费托反应低碳烯烃

来源： cnki会议评论

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Fe5C2纳米粒子作为费托合成催化剂活性相的研究

碳材料表面性质对铁基Fischer-Tropsch Synthesis催化剂的影响

第十四届全国青年催化学术会议

作者：赵华博杨策马丁侯仰龙北京大学化学学院北京大学工学院

＜正＞在众多的燃油替代路径中,基于费托合成的合成气制油路线在多年以来受到研宄者的密切关注,是非常重要的催化过程[1]。相比于钴,钌,镍基催化剂,铁基费托合成催化剂具有廉价易得,高烯

关键词：费托合成铁基催化剂 Fe5C2纳米粒子

来源： cnki会议评论

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碳材料表面性质对铁基Fischer-Tropsch Synthesis催化剂的影响

羰基镍导致碳化铁F-T合成催化剂失活过程分析

中国化学会第28届学术年会

作者：赵华博高勇军马丁北京大学化学与分子工程学院

＜正＞碳材料作为载体的新型铁基FTS催化剂表现出了非常好的C5+选择性和活性[1]。为了研究碳材料载体和铁基FTS催化剂之间的作用机制,我们制备了不同温度热处理的氧化石墨（GO）和单分散的氧化铁纳米粒子,浸渍得到担载催化剂。XPS表征表... 详细信息

＜正＞碳材料作为载体的新型铁基FTS催化剂表现出了非常好的C5+选择性和活性[1]。为了研究碳材料载体和铁基FTS催化剂之间的作用机制,我们制备了不同温度热处理的氧化石墨（GO）和单分散的氧化铁纳米粒子,浸渍得到担载催化剂。XPS表征表明,在较低温度得到的PGO表面具有最多的含氧基团,同时含有少量的硫,

关键词： Fischer Tropsch Synthesis 铁单分散纳米粒子氧化石墨表面基团

来源： cnki会议评论

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工业催化 2017年第2期25卷 52-56页

作者：赵华博田大勇北京低碳清洁能源研究所北京102209

羰基铁催化的F-T合成反应中出现反常的失活现象,催化剂在短时间内活性显著下降,同时伴随产物中甲烷含量升高。对反应后催化剂进行ICP表征,检测到Ni元素。对反应原料气进行红外分析,检测到微量羰基镍的存在,推测羰基镍有可能是催化剂中... 详细信息

羰基铁催化的F-T合成反应中出现反常的失活现象,催化剂在短时间内活性显著下降,同时伴随产物中甲烷含量升高。对反应后催化剂进行ICP表征,检测到Ni元素。对反应原料气进行红外分析,检测到微量羰基镍的存在,推测羰基镍有可能是催化剂中毒的物质。经过更换原料气和增设冷阱净化反应气后,催化剂快速失活现象仍然明显,发现毒性物质在热电偶内衬管上附着,进行抛光处理后成功解决催化剂失活问题。

关键词：催化化学 F-T合成碳化铁失活羰基镍

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火电厂集控运行节能降耗技术探讨

中文科技期刊数据库（文摘版）工程技术 2024年第2期 0192-0195页

作者：刘宏亮赵华博宫傲天津国能津能滨海热电有限公司天津300459

在社会经济的不断发展的进程中,我国的能源问题的日益突显,火电厂作为主要的能源生产和供应单位,在满足能源需求的同时,面临着如何提高能源利用效率的挑战。集控运行节能降耗技术是对火电厂的运行过程进行全面监控、调度和优化,以达到... 详细信息

在社会经济的不断发展的进程中,我国的能源问题的日益突显,火电厂作为主要的能源生产和供应单位,在满足能源需求的同时,面临着如何提高能源利用效率的挑战。集控运行节能降耗技术是对火电厂的运行过程进行全面监控、调度和优化,以达到提高能源利用效率、减少资源浪费、降低环境负担的目的。为了更好地适应现代社会对于可持续发展和绿色生产的要求,本文重点分析了火电厂集控运行节能降耗的措施,以期望能够为相关单位提供借鉴。

关键词：火电厂集控运行节能降耗