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一种无氨脱硝方法:活性炭在Cu-K双金属辅助下直接还原NO_(x)

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燃料化学学报 2022年第5期50卷 628-640页

作者：肖娆张俊丰赵令葵湘潭大学环境与资源学院湖南湘潭4111105 湖南省环境保护大气污染综合防治工程技术中心湖南湘潭4111105

本研究利用等体积浸渍法制备出来一种Cu-K双金属负载活性炭,可直接用于烟气脱硝,并在较宽的温度窗口下保持良好的脱硝效果。研究还通过程序升温表面反应(TPSRs)以及BET、SEM、XRD、XPS、H2-TPR、Raman和FT-IR等表征手段对双金属辅助脱... 详细信息

本研究利用等体积浸渍法制备出来一种Cu-K双金属负载活性炭,可直接用于烟气脱硝,并在较宽的温度窗口下保持良好的脱硝效果。研究还通过程序升温表面反应(TPSRs)以及BET、SEM、XRD、XPS、H2-TPR、Raman和FT-IR等表征手段对双金属辅助脱硝的机理进行了研究与讨论。研究结果表明,炭材料表面形成的活性官能团是重要的中间产物,在还原过程中起着关键作用。氧的加入明显促进了化学吸附和中间产物含氧官能团C(O)的形成,提高了NO的还原速率。双金属氧化物催化直接还原NO的效果明显,铜∶钾=2∶1时,在300℃下脱硝率可达90%,催化活性主要来自CuO/Cu_(2)O的氧化还原循环,钾抑制了铜在炭材料表面的团聚,有效提高了铜的催化效率。

关键词：活性炭无氨脱硝双金属催化铜钾

SO对LaXFeO钙钛矿催化剂协同催化氧化NO和甲苯的影响

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环境工程学报 2022年

作者：唐军蒋露赵令葵黄妍严家豪湖南省环境保护大气复合污染物防治工程技术中心湘潭大学环境与资源学院

采用KIT-6硬模板辅助溶胶凝胶法制备了不同过渡金属元素A位掺杂改性的LaXFeO(X=Cu、Ce、Mn、Co)钙钛矿催化剂，并利用XRD、BET、SEM、H-TPR、热重(TGA)、SO-TPD及XPS表征了SO对LaXFeO钙钛矿催化剂协同催化氧化NO和甲苯的活性影响机制。...

采用KIT-6硬模板辅助溶胶凝胶法制备了不同过渡金属元素A位掺杂改性的LaXFeO(X=Cu、Ce、Mn、Co)钙钛矿催化剂，并利用XRD、BET、SEM、H-TPR、热重(TGA)、SO-TPD及XPS表征了SO对LaXFeO钙钛矿催化剂协同催化氧化NO和甲苯的活性影响机制。结果表明，过渡金属的引入可提高催化剂催化性能，LaXFeO钙钛矿催化剂在温度为100～400 ℃时表现出比LaFeO催化剂更高的活性。其中，LaCoFeO催化剂活性最佳，在300 ℃时其NO转化率为60%，甲苯的T为330 ℃。另外，SO对LaXFeO钙钛矿催化剂协同催化氧化NO和甲苯的活性均表现为抑制作用。这是由于SO容易和催化剂的金属位点发生反应生成表面硫酸盐沉积物，导致活性位点失效并堵塞孔道结构，从而会抑制NO和甲苯的氧化反应。然而，过渡金属的A位掺杂可增大表面积，、增强氧化还原性，以引起结构畸变而产生更多的氧空位，提供更多活性位点，从而减弱SO的抑制作用。本研究可为开发高效协同催化氧化氮氧化物(NO)和挥发性有机化合物(VOCs)的抗硫催化剂提供参考。

关键词：

SO_(2)对La_(0.65)X_(0.35)FeO_(3)钙钛矿催化剂协同催化氧化NO和甲苯的影响

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环境工程学报 2022年第8期16卷 2566-2577页

作者：唐军蒋露赵令葵黄妍严家豪湘潭大学环境与资源学院湘潭411105 湖南省环境保护大气复合污染物防治工程技术中心湘潭411105

采用KIT-6硬模板辅助溶胶凝胶法制备了不同过渡金属元素A位掺杂改性的La_(0.65)X_(0.35)FeO_(3)(X=Cu、Ce、Mn、Co)钙钛矿催化剂,并利用XRD、BET、SEM、H_(2)-TPR、热重(TGA)、SO_(2)-TPD及XPS表征了SO_(2)对La_(0.65)X_(0.35)FeO_(3)钙钛矿催化剂协同催化氧化NO和甲苯的活性影响机制。结果表明,过渡金属的引入可提高催化剂催化性能,La_(0.65)X_(0.35)FeO_(3)钙钛矿催化剂在温度为100~400℃时表现出比LaFeO_(3)催化剂更高的活性。其中,La_(0.65)Co_(0.35)FeO_(3)催化剂活性最佳,在300℃时其NO转化率为60%,甲苯的T90为330℃。另外,SO_(2)对La_(0.65)X_(0.35)FeO_(3)钙钛矿催化剂协同催化氧化NO和甲苯的活性均表现为抑制作用。这是由于SO_(2)容易和催化剂的金属位点发生反应生成表面硫酸盐沉积物,导致活性位点失效并堵塞孔道结构,从而会抑制NO和甲苯的氧化反应。然而,过渡金属的A位掺杂可增大表面积、增强氧化还原性,以引起结构畸变而产生更多的氧空位,提供更多活性位点,从而减弱SO_(2)的抑制作用。本研究可为开发高效协同催化氧化氮氧化物(NO_(x))和挥发性有机化合物(VOCs)的抗硫催化剂提供参考。

关键词：协同催化氧化钙钛矿催化剂过渡金属 NO氧化甲苯氧化 SO_(2)

负载型CuMn_(2)O_(4)催化剂同时去除甲苯与NO_(x)性能及机理研究

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燃料化学学报(中英文) 2023年第12期51卷 1856-1865页

作者：刘旭黄妍赵令葵李思密陶泓帆饶思敏朱洪湘潭大学环境与资源学院湖南湘潭411105

本研究使用低温溶胶凝胶自燃法制备了不同载体负载的CuMn_(2)O_(4)/MO_(2)(M=Mn、Ti、Ce)催化剂,并对其同时去除甲苯和NO_(x)的性能进行了评价。结果表明,CeO_(2)载体的加入可显著缓解CuMn_(2)O_(4)上甲苯氧化与NH_(3)-SCR的相互抑制,因... 详细信息

本研究使用低温溶胶凝胶自燃法制备了不同载体负载的CuMn_(2)O_(4)/MO_(2)(M=Mn、Ti、Ce)催化剂,并对其同时去除甲苯和NO_(x)的性能进行了评价。结果表明,CeO_(2)载体的加入可显著缓解CuMn_(2)O_(4)上甲苯氧化与NH_(3)-SCR的相互抑制,因此,CuMn_(2)O_(4)/CeO_(2)催化剂表现出最优异的甲苯与NO_(x)同时去除效率。通过BET、XRD、NH_(3)-TPD、O2-TPD及结合XPS与in-situ DRIFTs对催化剂的物化性质及CuMn_(2)O_(4)同时去除甲苯与NO_(x)的反应机理进行了分析。结果表明,CeO_(2)的引入提高了催化剂中Mn^(4+)/Mnn+的占比,促使CuMn_(2)O_(4)/CeO_(2)催化剂形成表面丰富的酸性位点和氧空位。此外,Cu、Mn和Ce之间的强相互作用加速电子转移,增强了Cu^(+)+Ce^(4+)↔Cu^(2+)+Ce^(3+)、Mn^(4+)+Ce^(3+)↔Mn^(3+)+Ce^(4+)的氧化还原循环。In-situ DRIFTs证实了CuMn_(2)O_(4)催化剂上NH_(3)-SCR反应遵循Langmuir-Hinshelwood机制,甲苯的氧化遵循Mars-van Krevelen机制。因此,CeO_(2)作为载体的CuMn_(2)O_(4)/CeO_(2)催化剂优异的氧化还原能力促使甲苯的完全氧化,表现出优异的甲苯与NO_(x)同时去除能力。本工作可为同时消除甲苯和NO_(x)的催化剂开发提供指导。

关键词：负载型催化剂催化氧化 NH_(3)-SCR NO 甲苯

负载型CuMnO催化剂同时去除甲苯与NO性能及机理研究

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燃料化学学报(中英文) 2023年

作者：刘旭黄妍赵令葵李思密陶泓帆饶思敏朱洪湘潭大学环境与资源学院

本研究中使用低温溶胶凝胶自燃法制备了不同载体负载的CuMn2O4/MO2(M=Mn、Ti、Ce)催化剂，并对其同时去除甲苯和NOx的性能进行了评价。结果表明CeO2载体的加入可显著缓解CuMn2O4上甲苯氧化与NH3-SCR的相互抑制，因此CuMn2O4/CeO2催化剂... 详细信息

本研究中使用低温溶胶凝胶自燃法制备了不同载体负载的CuMn2O4/MO2(M=Mn、Ti、Ce)催化剂，并对其同时去除甲苯和NOx的性能进行了评价。结果表明CeO2载体的加入可显著缓解CuMn2O4上甲苯氧化与NH3-SCR的相互抑制，因此CuMn2O4/CeO2催化剂表现出最优异的甲苯与NOx同时去除效率。通过BET、 XRD、 NH3-TPD、 O2-TPD及结合XPS与in-situ DRIFTs对催化剂的物化性质及CuMn2O4同时去除甲苯与NOx的反应机理进行了分析。结果表明CeO2的引入提高了催化剂中Mn4+/Mnn+的占比，促使CuMn2O4/CeO2催化剂形成表面丰富的酸性位点和氧空位。此外，Cu、Mn和Ce的之间的强相互作用加速电子转移，增强了Cu++Ce4+?Cu2++Ce3+、Mn4++Ce3+?Mn3++Ce4+的氧化还原循环。In-situ DRIFTs证实了CuMn2O4催化剂上NH3-SCR反应遵循Langmuir-Hinshelwood机制，甲苯的氧化遵循Mars-van Krevelen机制。因此，CeO2作为载体的CuMn2O4/CeO2催化剂优异的氧化还原能力促使甲苯的完全氧化，因此表现出优异的甲苯与NOx同时去除能力。本工作可为同时消除甲苯和NOx的催化剂开发提供指导。

关键词：负载型催化剂催化氧化 NH -SCR NO 甲苯

负载型LaCoO_(3)/MO_(2)催化氧化甲苯与NO的性能研究

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燃料化学学报 2022年第7期50卷 868-876页

作者：张娜黄妍张俊丰赵令葵李思密陶泓帆伍云凡湘潭大学环境与资源学院湖南湘潭411105

本研究采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了一系列不同载体负载的LaCoO_(3)/MO_(2)催化剂(M=Zr、Ti、Ce),研究考察其催化氧化甲苯与NO的性能及关键机制。结果发现,以CeO_(2)为载体的LaCoO_(3)/CeO_(2)催化剂表现出最佳的催化氧化性能,其甲苯的t... 详细信息

本研究采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了一系列不同载体负载的LaCoO_(3)/MO_(2)催化剂(M=Zr、Ti、Ce),研究考察其催化氧化甲苯与NO的性能及关键机制。结果发现,以CeO_(2)为载体的LaCoO_(3)/CeO_(2)催化剂表现出最佳的催化氧化性能,其甲苯的t_(90)为245℃,同时在300℃时NO转化率可达68%。通过BET、XRD、H_(2)-TPR和XPS对各负载型钙钛矿催化剂的理化性质进行表征。结果表明,负载型钙钛矿催化剂拥有更大的比表面积,从而有效提供了更多的吸附位点,同时负载型钙钛矿催化剂具有更活跃的晶格氧和更好的氧化还原性能。其中,LaCoO_(3)与载体CeO_(2)在接触界面上观察到Co离子与Ce离子之间存在着相互作用,形成晶格缺陷,这有利于氧空位的形成。利用原位漫反射红外光谱进一步探寻了反应机理,LaCoO_(3)/CeO_(2)催化剂上NO氧化符合Langmuir-Hinshelwood机制,甲苯氧化为Mars-van Krevelen机制。

关键词： DOC 负载型钙钛矿催化氧化 NO 甲苯

基于超低排放典型工艺的钢铁烧结模拟烟气冷凝特性研究

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环境科学研究 2023年第7期36卷 1297-1305页

作者：陶泓帆黄妍李思密肖岭张俊丰赵令葵湘潭大学环境与资源学院湖南湘潭411105

在钢铁烧结烟气超低排放背景下,为有效控制可凝结颗粒物(CPM)的产生以及有色烟羽问题,本文针对钢铁烧结烟气的“半干法(干法)脱硫+中低温SCR脱硝”超低排放典型工艺,参考稀释间接法原理设计模拟冷凝试验装置,结合大气气溶胶相关热力学... 详细信息

在钢铁烧结烟气超低排放背景下,为有效控制可凝结颗粒物(CPM)的产生以及有色烟羽问题,本文针对钢铁烧结烟气的“半干法(干法)脱硫+中低温SCR脱硝”超低排放典型工艺,参考稀释间接法原理设计模拟冷凝试验装置,结合大气气溶胶相关热力学及动力学模拟计算结果,考察探究了烧结烟气中各组分(NH_(3)、HCl、SO_(3)、H_(2)O)冷凝的相互影响及机制.结果表明:①逃逸NH_(3)的存在将显著提升SO_(3)成核速率,形成潮解点较低、易团聚的硫酸盐气溶胶,使得SO_(3)平均冷凝比提升至84%.②HCl则主要以离子态形式存在于硫酸盐气溶胶中,平均冷凝可达80%.③HCl和SO_(3)均可促进NH3的冷凝,对NH3冷凝的促进效果依次为HCl

关键词：烧结无机组分可凝结颗粒物热力学平衡治理对策

Fe掺杂Mn-Ce多孔催化剂低温脱硝性能及甲苯的影响机制

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环境科学学报 2023年第3期43卷 405-415页

作者：刘杨井浩赵令葵王雨轩李俊杰唐军严家豪湘潭大学环境与资源学院湘潭411105 中冶长天国际工程有限责任公司长沙410205

采用硬模板法制备了Fe掺杂Mn-Ce多孔催化剂,评价了催化剂低温NH_(3)-SCR性能及甲苯对低温NH_(3)-SCR性能的影响;并通过XRD、BET、SEM、HRTEM、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、XPS和原位红外等对催化剂理化性质进行了表征.结果表明Fe掺杂Mn-Ce... 详细信息

采用硬模板法制备了Fe掺杂Mn-Ce多孔催化剂,评价了催化剂低温NH_(3)-SCR性能及甲苯对低温NH_(3)-SCR性能的影响;并通过XRD、BET、SEM、HRTEM、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、XPS和原位红外等对催化剂理化性质进行了表征.结果表明Fe掺杂Mn-Ce多孔催化剂具有优异的低温NH_(3)-SCR性能.高浓度甲苯抑制低温NH_(3)-SCR性能是因为甲苯的不完全氧化消耗催化剂表面的吸附氧.同时甲苯及其不完全氧化产物(主要为苯甲酸盐)不断覆盖催化剂表面的活性位点,与NH_(3)/NO_(x)的吸附和活化形成竞争关系,从而阻碍E-R和L-H机理.Fe的掺杂使得催化剂表面晶格氧浓度上升,并提高了晶格氧的迁移能力.当NH_(3)-SCR反应中存在甲苯时,通过Mn^(4+)+Ce^(3+)↔Mn^(3+)+Ce^(4+)、Fe^(2+)+Ce^(4+)↔Fe^(3+)+Ce^(3+)的双氧化还原循环和氧空位传递活性氧物种,促进苯环的断裂以及甲苯的完全氧化,这是Fe掺杂Mn-Ce多孔催化剂对低浓度甲苯具有良好协同去除能力的关键原因.

关键词： Mn-Ce催化剂 Fe掺杂甲苯低温氨气选择性催化还原影响机制

负载型LaCoO;/MO;催化氧化甲苯与NO的性能研究

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燃料化学学报 2022年

作者：张娜黄妍张俊丰赵令葵李思密陶泓帆伍云凡湘潭大学环境与资源学院

本研究采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了一系列不同载体负载的LaCoO;/MO;催化剂（M=Zr、Ti、Ce），研究考察其催化氧化甲苯与NO的性能及关键机制。结果发现，以CeO;为载体的LaCoO;/CeO;催化剂表现出最佳的催化氧化性能，其甲苯的t;为245℃... 详细信息

本研究采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了一系列不同载体负载的LaCoO;/MO;催化剂（M=Zr、Ti、Ce），研究考察其催化氧化甲苯与NO的性能及关键机制。结果发现，以CeO;为载体的LaCoO;/CeO;催化剂表现出最佳的催化氧化性能，其甲苯的t;为245℃，同时在300℃时NO转化率可达68%。通过BET、XRD、H;-TPR和XPS对各负载型钙钛矿催化剂的理化性质进行表征分析。结果表明负载型钙钛矿催化剂拥有更大的比表面积，从而有效提供了更多的吸附位点，同时负载型钙钛矿催化剂具有更活跃的晶格氧和更好的氧化还原性能。其中LaCoO;与载体CeO;在接触界面上观察到Co离子与Ce离子之间存在着相互作用，形成晶格缺陷，这有利于氧空位的形成。利用原位漫反射红外进一步探寻了反应机理，LaCoO;/CeO;催化剂上NO氧化符合Langmuir-Hinshelwood机制，甲苯氧化为Mars-van Krevelen机制。

关键词： DOC 负载型钙钛矿催化氧化 NO 甲苯