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PtCu基合金催化剂的制备及其甲醇氧化性能的研究

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PtCu基合金催化剂的制备及其甲醇氧化性能的研究

作者：赵一灿哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

直接甲醇燃料电池(Direct Methanol Fuel Cell,DMFC)是一种将化学能直接转变成电能的装置,具有能效高、环境友好和可持续等优点,发展DMFC技术是对国家提出的“碳达峰”和“碳中和”计划的积极响应。目前商用DMFC催化剂为Pt基催化剂,但... 详细信息

直接甲醇燃料电池(Direct Methanol Fuel Cell,DMFC)是一种将化学能直接转变成电能的装置,具有能效高、环境友好和可持续等优点,发展DMFC技术是对国家提出的“碳达峰”和“碳中和”计划的积极响应。目前商用DMFC催化剂为Pt基催化剂,但是其仍存在催化活性低、抗CO中毒性差、易烧结和成本高等问题。本文主要针对催化剂性能差、抗CO中毒能力差的问题,通过优化合成工艺调控催化剂的元素组成、尺寸形貌和电子特性等,制备高性价比PtCu基合金催化剂,为实现工业化生产提出新策略。本文采用湿化学法优化制备出形貌规整、粒径小于100 nm的PtCu纳米颗粒(PtCu NPs)催化剂。通过物理表征结合电化学表征手段,揭示表面活性剂、还原剂及投料比等对催化剂形貌、组成与结构的影响,进而测试对甲醇氧化反应(MOR)性能的影响。催化剂的电化学性能测试表明,PtCu NPs的质量活性为1010.41m A·mg ,抗CO中毒能力I/I值为1.18,1000圈循环伏安测试后性能下降63.27%,均优于商业Pt/C催化剂。X射线光电子能谱(XPS)表明Cu元素引入形成合金后,电子由Cu向Pt发生转移,削弱Pt-CO结合能,从而增强MOR活性和抗CO中毒能力。在二元PtCu催化剂基础上,引入Pd和Ru元素展开三元合金催化剂的研究。通过电感耦合等离子体光谱仪(ICP-OES)表征发现Na BH还原制备的催化剂具有更低Pt负载量,X射线衍射(XRD)表征显示催化剂主要暴露的晶面为(111)面。XPS和电化学性能测试表明Pd元素的引入相比于Ru元素具有更强的电子效应,PtCu Pd NPs催化剂表现出更高的MOR活性和稳定性。通过引入Pd元素和Pt、Cu元素共同作用产生强电子调变和协同作用,Pt催化甲醇(CHOH)脱氢生成Pt-CO,Pd催化水脱氢产生Pd-OH,二者反应释放出Pt活性位点,提高MOR的催化性能。Ru元素的引入显著增强催化剂抗CO中毒能力,这是由于Ru作为亲氧元素,能够生成Ru(OH)在更低电位下氧化CO造成的。

关键词：电催化直接甲醇燃料电池 PtCu合金 PtCuPd三元合金

探寻式搜索中用户满意度状态识别与演化规律研究

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数据分析与知识发现 2024年第1期8卷 90-103页

作者：赵一鸣陈湛张帆武汉大学信息资源研究中心武汉430072 武汉大学信息管理学院武汉430072 武汉大学大数据研究院武汉430072 武汉大学图书情报国家级实验教学示范中心武汉430072 武汉大学科教管理与评价中心武汉430072

【目的】识别探寻式搜索中的用户满意度状态,揭示用户满意度与用户查询式重构模式之间的相互作用关系和动态演化规律。【方法】利用用户查询、时序等特征,基于4种有监督学习算法进行用户满意度预测;通过挖掘用户满意度与查询式重构模式... 详细信息

【目的】识别探寻式搜索中的用户满意度状态,揭示用户满意度与用户查询式重构模式之间的相互作用关系和动态演化规律。【方法】利用用户查询、时序等特征,基于4种有监督学习算法进行用户满意度预测;通过挖掘用户满意度与查询式重构模式之间的相互影响规律,指导探寻式搜索智能辅助中的查询式重构推荐策略。【结果】在开放基准数据集上,所构建的满意度预测模型的预测准确率最高达到74%,优于已有基线模型;同时,相关性分析的结果表明用户满意度与查询式重构模式之间的关联关系显著。【局限】用户满意度仅代表搜索状态的一种视角,未来需要针对探寻式搜索中的用户状态构建完善统一的描述和分类体系。【结论】利用探寻式搜索中的用户搜索行为,优化了模型特征,进一步提升用户满意度预测模型的性能,并结合用户满意度演化规律,为探寻式搜索中的智能搜索辅助策略提供了有效的理论支撑。

关键词：探寻式搜索用户满意度用户满意度预测查询式重构

气候变化背景下黑河流域“三生”空间转型对生态环境质量的影响

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北京大学学报（自然科学版） 2024年第3期60卷 528-538页

作者：邹易赵一阳蒙吉军北京大学城市与环境学院地表过程分析与模拟教育部重点实验室北京100871

选择中国西北干旱区黑河流域为研究对象,以ArcGIS10.6和Mathematica 8.0为研究平台,分析1990—2020年“三生”空间转型的时空格局,结合植被指数(NDVI)和土壤盐度指数(SI)分析生态环境质量的时空变化,通过建立混合效应模型与归因分析模型... 详细信息

选择中国西北干旱区黑河流域为研究对象,以ArcGIS10.6和Mathematica 8.0为研究平台,分析1990—2020年“三生”空间转型的时空格局,结合植被指数(NDVI)和土壤盐度指数(SI)分析生态环境质量的时空变化,通过建立混合效应模型与归因分析模型,分离气候变化背景下“三生”空间显性与隐性转型对生态环境质量变化的贡献,得到如下结果。1)黑河流域强弱生态空间各占28.12%和65%,生活和生产空间仅占6.88%;30年间生活和生产空间各增长0.32%和0.96%,强弱生态空间之间转换频繁(72.8%)。生态环境质量变化以2000年为转折点,由下降变为持续好转趋势。2)“三生”空间显性转型和气候变化对生态环境质量变化的贡献分别为39.8%和36.6%,降水对生产与生活空间的生态环境有主要贡献,气温则对生态空间环境质量存在非线性影响,隐性转型对生态环境变化的贡献率为23.6%。3)“三生”空间转型对生态环境的空间异质性影响更强,而气候变化对生态环境的时间异质性影响更强,中游地区生态环境质量同时受显性与隐性转型影响,下游则主要受隐性转型影响。研究结果可为黑河流域的国土空间优化和生态系统管理提供科学依据。

关键词： “三生”空间变化气候变化生态环境质量混合效应模型黑河流域

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多接收者证书基可搜索加密方案

计算机学报 2024年第3期47卷 544-557页

作者：刘行明洋王晨豪赵一长安大学信息工程学院西安710064

可搜索加密作为一种加密原语,允许用户在云存储服务器中搜索文件的同时确保原始文件的机密性.证书基可搜索加密在实现密文检索的基础上,解决了证书管理、密钥托管、安全信道等问题.然而,已有的证书基可搜索加密要么使用耗时的双线性映... 详细信息

可搜索加密作为一种加密原语,允许用户在云存储服务器中搜索文件的同时确保原始文件的机密性.证书基可搜索加密在实现密文检索的基础上,解决了证书管理、密钥托管、安全信道等问题.然而,已有的证书基可搜索加密要么使用耗时的双线性映射操作,要么无法满足发送者匿名特性.同时其仅考虑单个接收者,致使多个接收者场景下效率低,不能满足现实需求.为解决上述不足,基于椭圆曲线密码学,利用密钥交换思想和数字签名技术,本文提出多接收者证书基可搜索加密方案.对于相同数据,方案中发送者仅仅执行一次加密,即可使得多个接收者能够同时进行搜索.同时,发送者使用自己的私钥和证书生成密文,导致敌手无法生成有效密文发动关键词猜测攻击,确保了搜索陷门的安全性.本文所提方案中搜索陷门仅由一个群元素组成,同时没有泄露发送者的身份信息实现了匿名性.安全性分析表明,在随机预言机模型中,基于计算性Diffie-Hellman假设,本文所提方案能够满足适应性选择关键词攻击的不可区分性和适应性关键词猜测攻击的不可区分性.性能分析表明,与相关方案相比,本文所提方案实现了低的计算代价和通信代价,更加适用于云存储环境下的多用户服务场景.

关键词：可搜索加密证书基密码学多接收者可证明安全云存储

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完备的IBE密码学逆向防火墙构造方法

软件学报 2024年第7期 3482-3496页

作者：赵一刘行明洋杨波长安大学信息工程学院陕西师范大学计算机科学学院

斯诺登事件后,以算法替换攻击为代表的后门攻击带来的威胁受到广泛关注.该类攻击通过不可检测的篡改密码协议参与方的算法流程,在算法中嵌入后门来获得秘密信息.为协议参与方配置密码学逆向防火墙(cryptographic reverse firewall, CRF... 详细信息

斯诺登事件后,以算法替换攻击为代表的后门攻击带来的威胁受到广泛关注.该类攻击通过不可检测的篡改密码协议参与方的算法流程,在算法中嵌入后门来获得秘密信息.为协议参与方配置密码学逆向防火墙(cryptographic reverse firewall, CRF)是抵抗算法替换攻击的主要手段.基于身份加密(identity-based encryption,IBE)作为一种广泛应用的公钥加密体制,亟需构建合适的CRF方案.然而,已有工作仅实现了CRF再随机化的功能,忽视了将用户私钥直接发送给作为第三方的CRF的安全风险.针对上述问题,首先给出适用于IBE的CRF安全性质的形式化定义和安全模型.其次提出可再随机化且密钥可延展的无安全信道IBE (rerandomizable and keymalleable secure channel free IBE, RKM-SFC-IBE)的形式化定义并给出传统IBE转化为RKM-SFC-IBE以及增加匿名性的方法.最后基于RKM-SFC-IBE给出对应CRF的一般性构造方法,并给出标准模型下IBE方案的CRF构造实例与性能优化方法.与已有工作相比,提出完备的适用于IBE的CRF安全模型,给出一般构造方法,明确为表达力更强的加密方案构造CRF时的基本原则.

关键词：算法替换攻击密码学逆向防火墙无安全信道的基于身份加密安全保持性

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习近平法治思想中的祖国统一共识论

湖北社会科学 2024年第3期 125-135页

作者：赵谦赵一平西南大学法学院海峡两岸法学交流促进会重庆400715 西南大学法学院公法与国家治理研究中心重庆400715

祖国统一共识是习近平法治思想在推进祖国统一大业所涉总体国家安全观践行领域的方法论层面,衍生的系统性、统摄性应对方略。其作为一种强调达成认同与遵守之思想整合方面的共同准则与依据,往往围绕体系性共识与进阶性共识这两类样态的... 详细信息

祖国统一共识是习近平法治思想在推进祖国统一大业所涉总体国家安全观践行领域的方法论层面,衍生的系统性、统摄性应对方略。其作为一种强调达成认同与遵守之思想整合方面的共同准则与依据,往往围绕体系性共识与进阶性共识这两类样态的描摹与发展而具体展开。体系性共识主要表征为理论继承、方向创新与法治权威发展方面的观念架构型要义,进阶性共识则主要表征为问题导向与布局策略方面的观念变迁型要义。基于此,通过系统梳理习近平法治思想中的祖国统一共识要义,来为凝聚两岸同胞的中华民族共同体意识与力量提供必要的方法引领。

关键词：习近平法治思想祖国统一体系性共识进阶性共识思想整合

硅油辅助法制备用于X射线探测的高质量MAPbX(I、Cl)_(3)单晶

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核化学与放射化学 2024年第1期46卷 75-84,I0007页

作者：张子明赵一英中国工程物理研究院材料研究所四川江油621908

高质量大尺寸的块体单晶对研究钙钛矿材料的基本特性和高能射线探测成像有重要价值。使用硅油辅助法制备MAPbI3单晶和MAPbCl_(3)单晶,并对其光电性能和X射线探测性能进行表征。结果表明:硅油辅助法生长的单晶质量和性能比逆温生长法获... 详细信息

高质量大尺寸的块体单晶对研究钙钛矿材料的基本特性和高能射线探测成像有重要价值。使用硅油辅助法制备MAPbI3单晶和MAPbCl_(3)单晶,并对其光电性能和X射线探测性能进行表征。结果表明:硅油辅助法生长的单晶质量和性能比逆温生长法获得的单晶更好,MAPbI3单晶的(110)晶面摇摆曲线半峰宽达到0.011 2°,荧光寿命为1 022 ns,缺陷态密度最低达到5.61×10^(9)cm^(-3);MAPbCl_(3)单晶的(100)晶面摇摆曲线半峰宽达到0.014 3°,荧光寿命为957 ns,缺陷态密度最低达到3.57×10^(9)cm^(-3)。基于MAPbI3单晶的X射线探测器获得7 300μC/(Gy·cm^(2))的高灵敏度。上述结果表明:硅油辅助法适合于大批量生产辐射探测用的高质量钙钛矿单晶。

关键词：钙钛矿单晶晶体生长硅油辅助法 X射线探测器

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感知不透明性增加职场中的算法厌恶

心理学报 2024年第4期56卷 497-514页

作者：赵一骏许丽颖喻丰金旺龙武汉大学心理学系武汉430072

职场中用算法作为人类决策的辅助和替代屡见不鲜,但人们表现出算法厌恶。本研究通过4个递进实验在不同职场应用场景下比较了人们对于人类决策者与算法决策者所做决策的态度,并探讨其内在机制和边界条件。结果发现:在职场情境中,相比于... 详细信息

职场中用算法作为人类决策的辅助和替代屡见不鲜,但人们表现出算法厌恶。本研究通过4个递进实验在不同职场应用场景下比较了人们对于人类决策者与算法决策者所做决策的态度,并探讨其内在机制和边界条件。结果发现:在职场情境中,相比于人类决策者,人们对算法决策的可容许性、喜爱程度、利用意愿更低,表现出“算法厌恶”。这一现象的内在心理机制是相比于人类决策,人们认为算法决策者的决策更加不透明(实验2~3)。进一步研究发现,当算法被赋予拟人化特征时人们扭转了对算法决策的厌恶,提高了对其的接纳态度(实验4)。研究结果有助于更好地理解人们对算法决策的反应,为推动社会治理智能化、引导算法使用伦理化提供启示。

关键词：算法厌恶透明性拟人化职场

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联合方面注意力交互的图文方面类情感识别

北京航空航天大学学报 2024年第2期50卷 569-578页

作者：赵一成王素格廖健何东欢山西大学计算机与信息技术学院太原030006 山西大学计算智能与中文信息处理教育部重点实验室太原030006

随着多媒体的快速发展,单纯采用文本的方面类情感分析,不能准确识别用户所表达的情感。而现有图文数据的方面类情感分析方法仅考虑图文模态间的交互,忽略图文数据的不一致性和相关性。因此,提出联合方面注意力交互网络(JAAIN)模型的图... 详细信息

随着多媒体的快速发展,单纯采用文本的方面类情感分析,不能准确识别用户所表达的情感。而现有图文数据的方面类情感分析方法仅考虑图文模态间的交互,忽略图文数据的不一致性和相关性。因此,提出联合方面注意力交互网络(JAAIN)模型的图文方面类情感识别方法。所提方法针对图文数据的不一致性与相关性,通过多层次融合方面信息和图文信息,去除与给定方面无关的文本和图像,增强给定方面的图文模态数据的情感表示,将文本数据情感表示、图像数据情感表示及方面类情感表示进行拼接融合与全连接,实现图文方面类情感判别。在数据集Multi-ZOL上进行实验,实验结果表明:所提模型能够提升图文方面类情感判别的性能。

关键词：方面类情感分析注意力机制多模态情感分析情感表示多模态融合