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整装Pd/AlOOH/Al-fiber的碳/钠改性及其催化亚硝酸甲酯羰基化合成DMC性能

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整装Pd/AlOOH/Al-fiber的碳/钠改性及其催化亚硝酸甲酯羰基化合成...

作者：贾迎帅华东师范大学

学位级别：硕士

亚硝酸甲酯(MN)羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)的工艺过程污染少,原子利用率高,可常用的Pd基催化剂存在重复性差、稳定性差和活性低等问题。同时,该反应是强放热过程(ΔHr≈-269.5 kJ mol),传统催化剂的传热/传质性能较差,反应床层易产生高... 详细信息

亚硝酸甲酯(MN)羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)的工艺过程污染少,原子利用率高,可常用的Pd基催化剂存在重复性差、稳定性差和活性低等问题。同时,该反应是强放热过程(ΔHr≈-269.5 kJ mol),传统催化剂的传热/传质性能较差,反应床层易产生高温“热点”,而结构催化剂尤其是基于金属基整装载体的结构催化剂已被证实可有效抑制高温“热点”的产生。因此,针对MN羰基化合成DMC反应的强放热特性,探索在规整金属纤维/泡沫基体表面负载活性组分和助剂的有效方法,研制催化性能优异且传热/传质性能良好的、用于MN羰基化合成DMC反应的结构催化剂,具有重要的学术意义和应用价值。本文以具有三维开放网络结构的金属铝纤维(Al-fiber)毡为基体,通过原位水热反应(2Al+4HO?2AlOOH+3H),在铝纤维表面内源生长一层类蜂窝结构拟薄水铝石(AlOOH)纳米薄片,制得复合材料AlOOH/Al-fiber。以该复合材料为载体,通过浸渍法负载Pd及后引入碳/钠改性,研制出具有良好MN羰基化合成DMC催化性能的Al-fiber结构化Pd催化剂。系统考察了催化剂制备条件、碳/钠助剂改性和反应条件对催化剂催化性能的影响,借助O-TPO、XPS、CO-TPD和CO-FTIR等表征手段,研究了碳/钠助催化作用本质。主要得出以下结论:(1)整装Pd@C/AlOOH/Al-fiber催化MN羰基化合成DMC研究考察了Pd@C/AlOOH/Al-fiber催化剂的制备条件和反应条件对其催化MN羰基化合成DMC性能的影响,结果表明:催化剂的适宜Pd负载量为0.24 wt%,以乙烯为碳源的优选碳化温度与及后续空气中焙烧处理的适宜温度分别为300℃和250℃;制得的催化剂在反应温度220℃、气时空速25000 L kg h及原料气CO/MN/N=7/10/83(体积比)时,MN/CO转化率分别为9.9%/0.6%、DMC基于MN/CO的选择性分别可达39.1%和39.6%,且稳定运行100 h无失活迹象。表征分析表明,修饰碳中与Pd有强相互作用的溶碳可与Pd物种结合生成PdC物种,对MN羰基化合成DMC过程表现出协同催化作用,并进一步证实了该修饰碳可促进线式CO的吸附。(2)Na改性整装Pd@C/AlOOH/Al-fiber催化MN羰基化合成DMC研究考察了Na改性Pd@C/AlOOH/Al-fiber催化剂的制备条件和反应条件对其催化MN羰基化合成DMC性能的影响,结果表明:当Pd负载量为0.24 wt%时,催化剂优选的Na/Pd摩尔比为10.8,适宜的钠前驱体为硝酸钠(NaNO),以乙烯为碳源的优选碳化温度与及后续空气中焙烧处理的适宜温度分别为350℃和250℃;制得的催化剂在反应温度200℃、气时空速25000 L kg h及原料气CO/MN/N=7/10/83(体积比)时,DMC基于MN/CO的选择性分别高达54.3%和46.8%,MN和CO的转化率分别为49.7%和39.7%,且稳定运行100 h无失活迹象。表征分析表明,Na改性对提高催化剂DMC选择性的根本原因在于Na对Pd的电子修饰效应,增强了Pd与CO分子间的相互作用,促进了线式吸附CO的活化。

关键词：结构催化剂钯亚硝酸甲酯 CO 碳酸二甲酯助剂铝纤维拟薄水铝石多相催化过程强化

过渡金属掺杂硫化钼基催化剂加氢脱硫研究进展

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复旦学报（自然科学版） 2023年第4期62卷 467-485页

作者：闫天兰侯凯歌贾迎帅张茜孔令涛杨雪闫玥儿张亚红唐颐复旦大学化学系上海200438 复旦大学图书馆中华古籍保护研究院上海200433

加氢脱硫技术广泛应用于国内外清洁油品生产,目前硫化钼基催化剂是工业中最主要的加氢脱硫催化剂。Co和Ni等金属掺杂可以精细调变MoS_(2)活性相微观结构和反应机理,极大地提升了其催化性能,使其成为加氢脱硫领域的研究热点。本文综述了... 详细信息

加氢脱硫技术广泛应用于国内外清洁油品生产,目前硫化钼基催化剂是工业中最主要的加氢脱硫催化剂。Co和Ni等金属掺杂可以精细调变MoS_(2)活性相微观结构和反应机理,极大地提升了其催化性能,使其成为加氢脱硫领域的研究热点。本文综述了过渡金属掺杂MoS_(2)基催化剂的研究进展:首先概述了过渡金属掺杂MoS_(2)基催化剂制备方法;其次在原子水平上讨论了过渡金属的引入对MoS_(2)活性相微观结构的影响;并对3种噻吩类含硫化合物在MoS_(2)基催化剂上的加氢脱硫反应机理进行了总结;最后汇总了近期过渡金属掺杂MoS_(2)基加氢脱硫催化剂的研究成果。

关键词：过渡金属硫化钼加氢脱硫活性相反应机理

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3D打印钛笼裁剪模型在颈前路椎体次全切减压植骨融合中的应用

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中国组织工程研究 2025年

作者：贾迎奥高士涛王飞延安大学附属医院脊柱外科

背景：颈前路椎体次全切减压植骨融合作为一种经颈前路治疗脊髓型颈椎病的主流手术技术，具有诸多优点，然而由于该手术的高度危险性以及颈椎解剖结构的特殊性，对术者也是一种挑战。3D打印技术的逐渐成熟及在医学领域范围的不断发展应... 详细信息

背景：颈前路椎体次全切减压植骨融合作为一种经颈前路治疗脊髓型颈椎病的主流手术技术，具有诸多优点，然而由于该手术的高度危险性以及颈椎解剖结构的特殊性，对术者也是一种挑战。3D打印技术的逐渐成熟及在医学领域范围的不断发展应用，现已可以提供更加完美的个性化治疗。目的：探讨3D打印钛笼裁剪模型在颈前路椎体次全切减压植骨融合过程中的疗效。方法：回顾性分析2021年4月至2023年4月延安大学附属医院脊柱外科收治的行颈前路椎体次全切减压植骨融合术57例患者的病历资料，根据术中是否使用3D打印钛笼裁剪模型分为2组：传统钛笼植骨组（对照组）30例，3D打印钛笼模型组（观察组）27例。记录并对比两组患者一般资料、术中出血量、术中C型臂X射线机透视次数、手术时间，以及术前和术后3 d、6个月时在颈椎侧位X射线片上测量手术节段椎体间前缘高度（H1）、椎体间后缘高度（H2）、C2-C7Cobb角；采用术后3 d、6个月时椎体前后缘高度的下降距离评估钛笼的沉降程度，采用疼痛目测类比评分评价颈部疼痛，以日本骨科协会颈脊髓功能评分评价神经功能。结果与结论：（1）随访至少6个月；（2）观察组术中出血量、透视次数少于对照组（P 0.05）；（4）观察组术后6个月手术节段椎体前后缘发生严重沉降（H1或H2沉降≥3 mm）有5例，严重沉降率为23%；对照组有7例，严重沉降率为30%，两组之间差异无显著性意义（P> 0.05）；（5）末次随访时两组患者手术节段均获得骨性融合，两组在植骨融合率方面差异无显著性意义（P> 0.05）；（6）结果表明，在颈前路椎体次全切减压植骨融合术中应用3D打印钛笼裁剪模型与传统手术具有相同的临床效果，但前者可以有效减少术中C型臂X射线机透视次数、出血量及手术时间，在术中钛笼的修剪置入方面具有独特的优势。

关键词： 3D打印钛笼颈前路椎体次全切减压植骨融合疗效分析骨科植入物

基于PSO-HT算法的桥梁振型车辆扫描识别研究

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应用基础与工程科学学报 2025年第1期33卷 1-11页

作者：史康杨永斌莫向前赵永帅重庆大学土木工程学院中南大学土木工程学院

受阻尼影响，采用车辆或接触点响应识别的桥梁振型往往会发生扭曲，影响了振型识别的精度.为此，提出了一种基于粒子群优化(Particle swarm optimization, PSO)与希尔伯特变换(Hilbert transform, HT)相结合的PSO-HT算法，该算法不仅实... 详细信息

受阻尼影响，采用车辆或接触点响应识别的桥梁振型往往会发生扭曲，影响了振型识别的精度.为此，提出了一种基于粒子群优化(Particle swarm optimization, PSO)与希尔伯特变换(Hilbert transform, HT)相结合的PSO-HT算法，该算法不仅实现了桥梁频率、阻尼比和振型的同步自动识别，还剔除了阻尼对振型识别的干扰.首先，推导了考虑桥梁阻尼影响下移动车辆经过简支梁桥的闭合解；其次，通过剖析车辆和接触点响应中频率组成成分并结合PSO和HT算法，提出了PSO-HT算法的理论背景，给出了该算法的具体实施步骤；随后，选取典型算法和有限元法验证了理论推导和PSO-HT算法的正确性；最后，选择路面粗糙度、车辆运行速度与桥梁阻尼作为核心影响因素开展参数化分析，验证PSO-HT算法的可靠性与鲁棒性.研究结果表明，闭合解与数值解吻合较好，验证了理论推导的可靠性.PSO-HT算法能准确提取桥梁的前几阶频率与阻尼比，且能较好地消除阻尼比对振型识别的影响.路面粗糙度尽管对振型识别的高阶振型有一定影响，但对低阶振型影响较小；相对而言，车辆运行速度与桥梁阻尼对PSO-HT算法影响有限，展示了算法具有较强的鲁棒性.该研究成果为车辆扫描法识别桥梁振型提供了新的思路.

关键词：桥梁工程振型识别粒子群优化算法希尔伯特变换车辆扫描法

生命历程视角下民族地区农村留守老人养老困境研究

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贵州民族研究 2025年第01期 167-174页

作者：董正锴王福帅贵州民族大学社会学院黔南民族师范学院马克思主义学院

民族地区农村留守老人在子女外出务工或城镇化的过程中逐渐失去了原本看似稳定的养老保障，如何保障生活来源、解决医疗保障问题、满足精神需求等问题成为留守老人在身体机能下降的同时不得不去面对和思考的问题。文章以农村留守老人作... 详细信息

民族地区农村留守老人在子女外出务工或城镇化的过程中逐渐失去了原本看似稳定的养老保障，如何保障生活来源、解决医疗保障问题、满足精神需求等问题成为留守老人在身体机能下降的同时不得不去面对和思考的问题。文章以农村留守老人作为研究对象，基于生命历程视角对这一群体的养老难题展开论述。研究发现，民族地区家庭结构的变化与个人养老需求的冲突在城镇化的进程中，其弱势地位与社会经济发展、社会转型、社会养老体系完善程度等社会结构性因素息息相关，亟需构建多层次的农村留守老人养老保障体系，发展社区养老、互助养老等多种养老模式，强化家庭的养老功能。

关键词：生命历程留守老人养老困境

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最小化开放式变尺寸装箱问题的近似算法

运筹学学报(中英文) 2025年

作者：郭梦瑶帅天平北京邮电大学理学院数学与信息网络教育部重点实验室(北京邮电大学)

本文研究最小化开放式变尺寸装箱问题,它是将最小化的开放式装箱问题和变尺寸装箱问题相结合得到的装箱问题的变体。我们将经典的装箱算法应用到该问题上,根据箱子的选择策略给出了四种在线装箱算法NFL,FFL,FFS和HA,并证明其渐近竞争比... 详细信息

本文研究最小化开放式变尺寸装箱问题,它是将最小化的开放式装箱问题和变尺寸装箱问题相结合得到的装箱问题的变体。我们将经典的装箱算法应用到该问题上,根据箱子的选择策略给出了四种在线装箱算法NFL,FFL,FFS和HA,并证明其渐近竞争比分别为4,2,2和71/60。

关键词：装箱问题变尺寸装箱开放式装箱近似算法

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基于有限资源组合分配的贝叶斯优化研究

系统工程理论与实践 2025年第1期45卷 236-247页

作者：欧阳林寒李彤彤陶宝平车玉帅南京航空航天大学经济与管理学院南京理工大学经济管理学院

针对资源限制下随机仿真优化的预算分配问题,本文综合对冲思想与Portfolio策略,引入考虑偏差与方差的资源分配准则,提出了一种基于有限资源组合分配的两阶段贝叶斯优化方法,以期更好地解决仿真预算和优化精度的权衡问题.首先在初始样本... 详细信息

针对资源限制下随机仿真优化的预算分配问题,本文综合对冲思想与Portfolio策略,引入考虑偏差与方差的资源分配准则,提出了一种基于有限资源组合分配的两阶段贝叶斯优化方法,以期更好地解决仿真预算和优化精度的权衡问题.首先在初始样本集合上综合考虑内外部噪声对输出响应的影响,构建异方差随机Kriging模型;其次在搜索阶段基于Portfolio策略,优化采集函数得到序贯优化点集合,并依据其性能表现计算自适应选择概率;然后在分配阶段运用考虑偏差与方差的资源分配准则为采样点分配预算;最后,通过Hartmann-3维测试函数和随机需求下的库存问题,将本文所提方法与现有组合优化算法进行比较,实验结果表明,本文所提方法兼具较好的全局寻优能力与稳健性.

关键词：随机Kriging Portfolio策略资源分配准则贝叶斯优化

基于日光诱导荧光叶绿素估算的全球陆地植被总初级生产力

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应用基础与工程科学学报 2025年第1期33卷 87-102页

作者：黄跃飞夏中帅宋天华张硕陈世鎏青海省黄河上游生态保护与高质量发展重点实验室水利部江河源区水生态治理与保护重点实验室青海大学省部共建三江源生态与高原农牧业国家重点实验室清华大学水圈科学与水利水电工程国家重点实验室宁夏大柳树水利枢纽工程前期工作中心

全球尺度陆地植被总初级生产力（GPP）估算的过程机理模型参数复杂、难以确定，数据驱动模型和光能利用效率模型对数据的依赖性强，陆地生态系统显著的空间差异使得已有的3大类GPP估算模型在地面观测数据相对缺乏的地区存在明显的应用... 详细信息

全球尺度陆地植被总初级生产力（GPP）估算的过程机理模型参数复杂、难以确定，数据驱动模型和光能利用效率模型对数据的依赖性强，陆地生态系统显著的空间差异使得已有的3大类GPP估算模型在地面观测数据相对缺乏的地区存在明显的应用局限性.通过日光诱导叶绿素（SIF）的连续观测数据和土地覆盖数据，对不同植被类型分别构建了GPP-SIF经验关系，并验证了GPP-SIF关系在相同植被类型中的稳定性和不同植被类型之间的差异.基于建立的GPP-SIF经验关系，利用最新的RTSIF数据，生产了全球陆地生态系统8d、0.05°空间分辨率的GPPSIF产品.GPPSIF与其他GPP估算模型的产品以及站点观测GPP进行交叉验证结果表明，建立的全球尺度GPP估算方法具有计算简单和结果可靠的优势，并在数据缺乏地区估算的GPPSIF表现优异.

关键词：陆地生态系统总初级生产力日光诱导荧光叶绿素遥感通量观测站网全球尺度

混合交易模式下电力系统全环节碳排放核算方法

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中国电机工程学报 2025年第1期45卷 38-51,I0004页

作者：杨挺党兆帅王旭东王林智能电网教育部重点实验室(天津大学) 天津市南开区300072 国网天津市电力公司天津市河北区300010

随着电力市场交易体制的不断完善,交易模式更加多样化,呈现双边交易与联营交易共存的混合交易模式。而现有碳排放核算方法并不适用于所有交易模式,对于双边交易模式,尤其是绿色双边交易,“就近供电,比例共享”的分摊方法不满足“双边”... 详细信息

随着电力市场交易体制的不断完善,交易模式更加多样化,呈现双边交易与联营交易共存的混合交易模式。而现有碳排放核算方法并不适用于所有交易模式,对于双边交易模式,尤其是绿色双边交易,“就近供电,比例共享”的分摊方法不满足“双边”特点,清洁能源电厂的低碳效益不能准确分配给与其签订双边交易的用户。该文通过分析不同电力交易模式下碳排放流特点,建立同时考虑双边交易和联营交易混合的全环节碳排放核算方法。首先,根据源侧燃煤和燃气发电机组的工作原理,基于效率超过Transformer的长时序预测方法 Informer模型建立其动态碳排放因子模型;然后,基于电力潮流将双边交易建模为源-荷间最大碳流溯源问题,并基于最大流理论实现考虑输电损耗的碳流率核算和分摊;进而对于包含双边交易和联营交易的混合交易模式,构建图与补图关系,提出用户碳流率核算方法和网损碳流率分摊方法,实现电力系统全环节碳排放核算。最后,采用IEEE14节点系统算例证明,所提核算方法对考虑传输损耗的双边、联营混合交易模式具备合理性和公平性。

关键词：碳排放核算碳溯源模型动态碳排放因子双边交易绿色电力

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