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窄脉冲分子束系统的发展与表征

Chinese Journal of Chemical Physics 2023年第3期36卷 259-264,I0099页

作者：谢雨润刘和洋肖越韩杰李之超王禹朝汪涛杨学明杨天罡南方科技大学化学系深圳市能源化学重点实验室深圳518055 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连116023 合肥国家实验室合肥230088 深圳综合粒子设施研究院深圳518107

本文结合高速分子斩波器与温度可调的脉冲阀,搭建了一套制备脉冲宽度窄且速度连续可调的分子束装置.通过共振增强多光子电离方法对分子束的脉冲宽度与速度进行了表征.测量表明斩波器可将氢气分子束在脉冲阀下游约193 mm处的脉冲宽度从2... 详细信息

本文结合高速分子斩波器与温度可调的脉冲阀,搭建了一套制备脉冲宽度窄且速度连续可调的分子束装置.通过共振增强多光子电离方法对分子束的脉冲宽度与速度进行了表征.测量表明斩波器可将氢气分子束在脉冲阀下游约193 mm处的脉冲宽度从20.0μs缩短到6.3 us.为了精确测量氢气分子的速度,实验采用了受激拉曼泵浦和共振增强多光子电离结合的泵浦-探测方法,利用纳秒级的受激拉曼泵浦脉冲激光作为测量时间零点,在标记分子飞行固定距离(193 mm)后精确测量分子到达时间以获得分子束速度同时通过改变脉冲阀的温度,实现氢气分子束速度在1290~3550 m/s之间的连续调节.本文搭建的系统在化学反应动力学领域有多种潜在应用,包括与离子阱以及分子束表面散射装置结合进行实验研究.

关键词：分子束化学反应动力学共振增强多光子电离

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窄脉冲分子束系统的发展与表征（英文）

Chinese Journal of Chemical Physics 2023年第3期 259-264页

作者：谢雨润刘和洋肖越韩杰李之超王禹朝汪涛杨学明杨天罡南方科技大学化学系深圳市能源化学重点实验室深圳综合粒子设施研究院中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室合肥国家实验室

本文结合高速分子斩波器与温度可调的脉冲阀,搭建了一套制备脉冲宽度窄且速度连续可调的分子束装置.通过共振增强多光子电离方法对分子束的脉冲宽度与速度进行了表征.测量表明斩波器可将氢气分子束在脉冲阀下游约193 mm处的脉冲宽度从20.0μs缩短到6.3μs.为了精确测量氢气分子的速度,实验采用了受激拉曼泵浦和共振增强多光子电离结合的泵浦-探测方法,利用纳秒级的受激拉曼泵浦脉冲激光作为测量时间零点,在标记分子飞行固定距离(193 mm)后精确测量分子到达时间以获得分子束速度.同时通过改变脉冲阀的温度,实现氢气分子束速度在1290～3550 m/s之间的连续调节.本文搭建的系统在化学反应动力学领域有多种潜在应用,包括与离子阱以及分子束表面散射装置结合进行实验研究.

关键词：分子束化学反应动力学共振增强多光子电离

负压吸引鞘在微创经皮肾镜取石术的meta分析

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负压吸引鞘在微创经皮肾镜取石术的meta分析

作者：谢雨润广西医科大学

学位级别：硕士

目的:运用meta分析方法,客观评价负压吸引鞘在微创经皮肾镜取石术中的安全性及有效性,为手术通道鞘的选择提供询证医学证据。方法:对Pubmed、Medline(EBSCO)、Web of Science、Embase(Ovid)、Sinomed、Cochrane Central Register of Con... 详细信息

目的:运用meta分析方法,客观评价负压吸引鞘在微创经皮肾镜取石术中的安全性及有效性,为手术通道鞘的选择提供询证医学证据。方法:对Pubmed、Medline(EBSCO)、Web of Science、Embase(Ovid)、Sinomed、Cochrane Central Register of Controlled Trials数据库进行系统性检索,检索时间截至2020年12月。随机对照试验(Randomized Controlled Trials,RCT)和回顾性队列研究(Retrospective Control Studies,RCC)分别采用Cochrane偏倚风险工具和Newcastle-Ottawa Scale量表(NOS)进行文献质量评估。使用牛津循证医学中心提供的临床证据分级标准对纳入文献的证据水平(LE)进行评估。使用Review Manager 5.2软件平台对相关数据进行荟萃分析。结果:共纳入7篇研究,总共1655例患者,包括SAS组患者831例,TAS组患者824例。meta分析结果显示:与传统通道鞘组相比,负压吸引鞘组的手术时间较短(MD=-17.30;95%CI:-23.09,-11.51;P<0.00001);一期结石清除率更高(OR=2.37;95%CI:1.56,3.61;P<0.0001);总并发症的发生率较低(OR=0.50,95%CI:0.35,0.70;P<0.0001);辅助治疗率降低(OR=0.48,95%CI:0.36,0.64;P<0.00001);术后发热率减低(OR=0.46,95%CI:0.34,0.62;P<0.00001)。结论:本研究表明,微创经皮肾镜取石术中应用负压吸引鞘可显著减少手术时间、总并发症发生率、术后发热率和辅助治疗率,显著提高一期结石清除率,与传统通道鞘相比,具有更好的疗效和安全性。

关键词：负压吸引鞘微创经皮肾镜取石术荟萃分析肾结石

交叉分子束实验研究F+D2（v=1,j=0）反应（英文）

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Chinese Journal of Chemical Physics 2019年第1期32卷 72-76,I0001,I0002页

作者：黄龙谢雨润杨天罡汪涛戴东旭肖春雷杨学明中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连116023 中国科学院大学北京100049 南方科技大学理学院化学系深圳518055 中国科学院上海高等研究院上海201210

本文使用交叉分子束方法研究了氟原子和振动激发态氘分子D2(v=1, j=0)的反应.使用受激拉曼抽运的方法制备了振动激发的D2分子.实验中未观测到来自于旋轨耦合激发态氟原子F*(2P1/2)与振动激发态D2分子的贡献.观测到来自于旋轨耦合基态氟... 详细信息

本文使用交叉分子束方法研究了氟原子和振动激发态氘分子D2(v=1, j=0)的反应.使用受激拉曼抽运的方法制备了振动激发的D2分子.实验中未观测到来自于旋轨耦合激发态氟原子F*(2P1/2)与振动激发态D2分子的贡献.观测到来自于旋轨耦合基态氟原子F(2P3/2)和振动激发态D2的反应信号,相应的产物DF分子布居于v'=2,3,4,5振动态上.与振动基态反应F+D2(v=1,j=0)相比,振动激发态反应F+D2(v=1,j=0)生成的DF产物转动分布更“热”.获得了振动激发反应的四个碰撞能在0.32至2.62 kcal/mol范围内的微分反应截面.在最低的碰撞能0.32 kcal/mol下,所有振动态的DF产物都以后向散射为主.随着碰撞能的增加,DF产物的角分布逐渐从后向转移到侧向.测量了DF(v'=5)产物的前向微分散射截面随碰撞能变化的曲线.前向散射的DF(v'=5)信号出现于1.0 kcal/mol.在2.62 kcal/mol碰撞能下DF(v'=5)主要为前向散射.

关键词：受激拉曼抽运氘分子振动激发分子束前向散射

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Cl(2P)+D2→DCl+D反应中波恩-奥本海默近似有效性的交叉分子束研究

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Chinese Journal of Chemical Physics 2020年第2期33卷 135-138,I0002页

作者：谢雨润王玉奉王威汪涛戴东旭肖春雷杨学明中国科学院上海高等研究院上海201210 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连116023 上海科技大学物质科学与技术学院上海201210 中国科学院大学北京100049 南方科技大学理学院深圳518055

本文利用高分辨的里德堡态氘原子标识-交叉分子束装置,研究了碰撞能为4.5∽6.5 kcal/mol范围内Cl(2P)[Cl(2P3/2)和Cl^*(2P1/2)]与D2的反应.虽然自旋轨道激发态反应Cl^*(2P1/2)+D2在波恩-奥本海默(B-O)近似下本应是禁阻的,但实验中观测... 详细信息

本文利用高分辨的里德堡态氘原子标识-交叉分子束装置,研究了碰撞能为4.5∽6.5 kcal/mol范围内Cl(2P)[Cl(2P3/2)和Cl^*(2P1/2)]与D2的反应.虽然自旋轨道激发态反应Cl^*(2P1/2)+D2在波恩-奥本海默(B-O)近似下本应是禁阻的,但实验中观测到了该反应的贡献.通过测量靠近后向的碰撞能相关的微分散射截面连线,发现低碰撞能下的产物主要来自于B-O近似禁阻的反应Cl^*+D2.随着碰撞能的提高,自旋轨道基态反应Cl+D2的反应性增加明显要比自旋轨道激发态反应Cl^*+D2更快,并且在高碰撞能下成为产物的主要来源.实验结果表明:在低碰撞能下,Cl^*中自旋轨道激发态的额外能量,可以帮助B-O近似禁阻的反应Cl^*+D2越过势垒;然而当碰撞能接近和高于反应势垒时,B-O近似允许的反应Cl+D2占主导地位.Cl/Cl^*+D2反应中B-O近似有效性的特征与其同位素反应Cl/Cl^*+H2是一致的.

关键词：自旋轨道态波恩-奥本海默近似交叉束实验

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一种窄线宽OPO的染料放大方法

一种窄线宽OPO的染料放大方法

中国化学会第30届学术年会-第四十四分会：化学动力学

作者：黄龙谢雨润肖春雷戴东旭杨学明中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室

研究振动激发分子的反应是分子反应动力学研究中的重要课题之一。受激拉曼泵浦方法是动力学中获得激发态H等非极性分子的一种重要方法。在实际应用过程中,激发光的能量往往难以达到饱和状态。本文通过使用染料池对光学参量震荡激光器(O... 详细信息

研究振动激发分子的反应是分子反应动力学研究中的重要课题之一。受激拉曼泵浦方法是动力学中获得激发态H等非极性分子的一种重要方法。在实际应用过程中,激发光的能量往往难以达到饱和状态。本文通过使用染料池对光学参量震荡激光器(OPO)的窄线宽激发光进行放大。得到了高达60mj的用于D分子振动激发研究的stokes光,比单纯的OPO接OPA放大能量提高了50%。为进一步提高D分子的激发效率提供了一种方法。

关键词：激光振动激发

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HD分子原位振动激发的测试

HD分子原位振动激发的测试

中国化学会第30届学术年会-第四十四分会：化学动力学

作者：谢雨润黄龙肖春雷戴东旭杨学明中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室

反应物分子的振动激发对化学反应的影响长期以来一直是分子反应动力学领域的一个重要课题。为了方便调控不同的束源与振动激发的HD/H/D分子进行动力学试验,我们利用已有的交叉分子束-D原子里德堡态飞渡时间谱仪,结合自行搭建的OPO/OPA(... 详细信息

反应物分子的振动激发对化学反应的影响长期以来一直是分子反应动力学领域的一个重要课题。为了方便调控不同的束源与振动激发的HD/H/D分子进行动力学试验,我们利用已有的交叉分子束-D原子里德堡态飞渡时间谱仪,结合自行搭建的OPO/OPA(光参量振荡器/放大器)系统,成功在反应区将HD分子的振动量子态从v=0激发到v=1。并通过与F+HD(v=1)→HF+D实验结果对比确认了原位激发的可行性,为以后原位激发HD/H/D的交叉分子束实验作好了准备。

关键词：交叉分子束振动激发

F+H2(v=0,j=0)→HF+H中的分波共振

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F+H2(v=0,j=0)→HF+H中的分波共振

第十五届全国化学动力学会议

作者：谢雨润黄龙王玉奉肖春雷戴东旭杨学明中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室

F+H反应体系是基元反应动力学研究中非常重要的一个体系,在过去几十年中对该反应中反应共振的研究一直是分子反应动力学领域备受关注的课题。前人观察到的共振特征往往都是来自于许多分波的共同贡献,在实验上观测由特定分波引起的动力... 详细信息

F+H反应体系是基元反应动力学研究中非常重要的一个体系,在过去几十年中对该反应中反应共振的研究一直是分子反应动力学领域备受关注的课题。前人观察到的共振特征往往都是来自于许多分波的共同贡献,在实验上观测由特定分波引起的动力学现象,一直是化学动力学研究领域的一个极具挑战的课题。利用高分辨的交叉分子束-氢里德堡标识时间飞行谱方法,我们对F+H(v=0,j=0)→HF+H反应在碰撞能为0.3-0.7kcal/mol范围内的散射结果进行了测量,结合进一步的理论计算分析表明,该碰撞能范围内的共振现象是由特定分波带来的结果。

关键词：反应动力学分波共振

F+HD→DF+H反应中HD（v=1）振动激发得到DF（v’=5）产物

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F+HD→DF+H反应中HD（v=1）振动激发得到DF（v’=5）产物

第十五届全国化学动力学会议

作者：王玉奉谢雨润黄龙汪涛肖春雷戴东旭杨学明中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室

作为反应动力学中的一个非常典型的基元反应,F+H2反应体系一直备受关注。其中的Feshbach共振现象给该体系的反应带来丰富的动力学行为[1]。另一方面,由于激发手段的限制,反应物振动激发对于动力学的影响一直鲜有研究。2013年[2],我们通... 详细信息

作为反应动力学中的一个非常典型的基元反应,F+H2反应体系一直备受关注。其中的Feshbach共振现象给该体系的反应带来丰富的动力学行为[1]。另一方面,由于激发手段的限制,反应物振动激发对于动力学的影响一直鲜有研究。2013年[2],我们通过受激拉曼激发的方式,以很高的效率得到了HD（v=1）反应物,研究了F+HD（v=1）→HF+D反应中Feshbach共振带来的特有的影响,并观测到仅能通过HD（v=1）振动激发才能得到的HF（v’=4）产物。2014年[3],我们研究了Cl+HD（v=1）→DCl+H反应,并首次在该反应体系观测到共振现象。近期,利用高分辨的氢里德堡标记飞行时间谱探测手段[4],我们又进行了F+HD（v=1,j=0）→DF+H的研究,而HD（v=1）振动激发对于DF+H反应通道的影响暂无研究报导。在0.69 kcal/mol的碰撞能下,我们观测到了该反应中DF（v’=5）的产物,如此高的振动激发DF产物出乎我们的预料。相信HD振动激发还会给该反应带来更丰富的动力学行为。

关键词：振动激发交叉分子束氢里德堡标记飞行时间谱