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Zr-0.75Sn-0.35Fe-0.15Cr-xNb合金在高温空气/蒸汽混合气氛中的氧化行为

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金属学报 2024年

作者：俞强徐诗彤张佳楠姚美意胡丽娟谢耀平周邦新上海大学材料研究所

在发生失水事故（LOCA）过程中，锆合金包壳可能会暴露于空气和蒸汽的混合气氛中发生高温氧化，进而失去其结构完整性，威胁到核反应堆的安全，因此锆合金在高温空气/蒸汽混合气氛中的氧化行为是一个值得深入研究的问题。本工作熔炼并... 详细信息

在发生失水事故（LOCA）过程中，锆合金包壳可能会暴露于空气和蒸汽的混合气氛中发生高温氧化，进而失去其结构完整性，威胁到核反应堆的安全，因此锆合金在高温空气/蒸汽混合气氛中的氧化行为是一个值得深入研究的问题。本工作熔炼并制备了Zr-0.75Sn-0.35Fe-0.15Cr-xNb （x=0、0.15、0.30、0.50和1.0，质量分数，%）合金板状样品。采用同步热分析仪研究了5种锆合金在模拟LOCA工况下800～1200℃的20%空气+80%蒸汽混合气氛中的氧化行为，利用OM、SEM和配置波谱仪的电子探针显微分析仪分析了氧化样品横截面的显微组织和N、O元素分布。结果表明，Nb含量对锆合金高温氧化行为的影响非常复杂，锆合金抗高温氧化性能并不随Nb含量的变化呈单一变化规律，总体上添加Nb会使Zr-0.75Sn-0.35Fe-0.15Cr合金的抗高温氧化性能降低。5种锆合金的氧化动力学曲线大多遵循抛物线-直线或直线规律，随氧化温度升高和Nb含量增加而发生改变，并且在1000和1200℃会发生氧化转折。在高温蒸汽中含有空气时会由于O2和N2的存在明显加速锆合金的氧化，其中N对锆合金的氧化起到类似“催化”作用；Zr N的形成和再氧化促进了疏松多孔氧化物的生成，导致氧化膜的保护作用减弱。氧化过程中，Nb含量变化会影响锆合金基体的α?β和氧化膜单斜（m）?四方（t）的复杂相变过程。此外，Nb有增大O在α-Zr中固溶的趋势，并且Nb的氧化促进氧化膜的开裂，对锆合金抗氧化性能产生不利影响；另一方面，Nb含量的增加又会降低阴离子空位浓度，Nb与O结合也会阻碍O的扩散，对锆合金的抗氧化性能起到改善作用。

关键词：锆合金失水事故高温氧化显微组织

FexCr5Al合金在模拟失水事故下的氧化行为研究

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稀有金属材料与工程 2024年第8期53卷 2331-2342页

作者：张文怀姚美意林晓冬王皓瑜梁雪李毅丰胡丽娟谢耀平上海大学材料研究所上海大学微结构重点实验室

本研究熔炼制备了4种FexCr5Al（x=13、15、17、18，质量分数，%）合金，采用配有蒸汽发生器的热重分析仪研究了4种合金在1000和1200℃蒸汽中氧化2 h的行为。采用XRD、FIB/SEM、EDS和TEM观察分析腐蚀后样品的显微组织、晶体结构和成分。... 详细信息

本研究熔炼制备了4种FexCr5Al（x=13、15、17、18，质量分数，%）合金，采用配有蒸汽发生器的热重分析仪研究了4种合金在1000和1200℃蒸汽中氧化2 h的行为。采用XRD、FIB/SEM、EDS和TEM观察分析腐蚀后样品的显微组织、晶体结构和成分。结果表明，4种合金在两种温度下氧化时，氧化动力学曲线均遵循抛物线规律，增加Cr含量合金的抛物线速率常数降低，改善了合金的抗高温蒸汽氧化性能；4种合金的氧化膜均为脊状形貌，主要由α-Al2O3组成。随Cr含量的增加，氧化膜中的孔隙减少，氧化膜与基体的结合性变好，说明增加Cr含量可以提高氧化膜的致密性和结合力，有助于形成均匀且致密的Al氧化膜，从而提高合金的抗高温蒸汽氧化性能。

关键词： FeCrAl合金高温蒸汽氧化显微组织氧化膜

Zr-xNb-yCr合金在模拟失水事故下的高温蒸汽氧化行为

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稀有金属材料与工程 2024年第6期53卷 1666-1676页

作者：张风胡丽娟林雨晨陈刘涛高长源徐诗彤谢耀平姚美意周邦新上海大学材料研究所中广核研究院有限公司

锆合金在失水事故（loss of coolant accident, LOCA）下的高温蒸汽氧化行为是需要重点关注的问题之一。采用非自耗真空电弧炉熔炼了Zr-x Nb(x=0.5、1.0、1.5，质量分数，%)和Zr-1.0Nb-y Cr(y=0.05,0.2，质量分数，%)合金并制备成板状... 详细信息

锆合金在失水事故（loss of coolant accident, LOCA）下的高温蒸汽氧化行为是需要重点关注的问题之一。采用非自耗真空电弧炉熔炼了Zr-x Nb(x=0.5、1.0、1.5，质量分数，%)和Zr-1.0Nb-y Cr(y=0.05,0.2，质量分数，%)合金并制备成板状样品。采用同步热分析仪研究了5种锆合金在模拟LOCA工况下900～1200℃蒸汽中的氧化行为，利用金相显微镜观察分析了氧化样品横截面的显微组织，使用显微硬度仪测试氧化前后样品的显微硬度。结果显示：在900～1100℃蒸汽中氧化时，Zr-x Nb合金的抗高温蒸汽氧化性能不随Nb含量变化呈单一变化规律，且随温度的升高发生变化，添加0.05%和0.2%（质量分数）的Cr使Zr-1.0Nb合金的抗高温蒸汽氧化性能变差；在1200℃蒸汽中氧化时，添加Nb和Cr对锆合金的抗高温蒸汽氧化性能影响不大；5种合金的氧化动力学规律随温度升高发生变化，总体由抛物线→直线规律转变，还会发生多次转折。从O在Zr基体中的固溶含量以及Zr基体α?β和氧化膜单斜(m)?四方(t)相变的角度探讨了Nb和Cr影响锆合金高温蒸汽氧化行为的机制。

关键词：锆合金失水事故高温蒸汽氧化显微组织相变

Ar离子辐照对Zr-0.75Sn-1Nb-0.35Fe-0.15Cr合金显微组织和耐腐蚀性能的影响

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稀有金属材料与工程 2024年第6期53卷 1642-1653页

作者：顾志远吴悦林晓冬姚美意胡丽娟梁雪李毅丰彭剑超谢耀平周邦新上海大学材料研究所上海大学微结构重点实验室

通过熔炼、热轧、冷轧和退火等工艺制备了Zr-0.75Sn-1Nb-0.35Fe-0.15Cr（质量分数，%）合金板状样品，采用静电加速器在300℃下对样品进行注量为1.02×1015和5.1×1015ions/cm2（对应辐照损伤剂量分别为1和5 dpa）的Ar+辐照，然后将未... 详细信息

通过熔炼、热轧、冷轧和退火等工艺制备了Zr-0.75Sn-1Nb-0.35Fe-0.15Cr（质量分数，%）合金板状样品，采用静电加速器在300℃下对样品进行注量为1.02×1015和5.1×1015ions/cm2（对应辐照损伤剂量分别为1和5 dpa）的Ar+辐照，然后将未辐照和辐照样品置于360℃/18.6 MPa/0.01 mol·L-1Li OH水溶液中腐蚀90 d，利用SEM和TEM表征分析了辐照前后合金基体显微组织和腐蚀后氧化膜截面显微组织。结果表明，辐照前Zr-0.75Sn-1Nb-0.35Fe-0.15Cr合金为完全再结晶组织，晶粒呈等轴晶，第二相主要为fcc和hcp结构的Zr（Fe,Cr,Nb）2，尺寸主要在50～100 nm范围内；辐照后，合金内形成了型位错环，第二相发生了完全非晶化，但未发现第二相中元素向基体扩散现象。腐蚀90 d后，辐照样品的氧化膜厚度小于未辐照样品，说明Ar+辐照在一定程度上降低了合金腐蚀初期的腐蚀速率。分析认为，Ar+辐照能延缓氧化膜显微组织的演化，降低氧化膜中的等轴晶占比和裂纹数量，同时辐照诱导的非晶化第二相的氧化更慢，使氧化膜更具保护性，从而降低合金的腐蚀速率。

关键词：锆合金辐照腐蚀氧化膜第二相

金合金中Ce和Lu晶界偏聚的第一性原理研究

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上海金属 2024年第1期46卷 82-88页

作者：刘浩松谢耀平周文艳胡丽娟姚美意上海大学材料科学与工程学院上海200072 贵研铂业股份有限公司稀贵金属综合利用新技术国家重点实验室云南昆明650106

元素在晶界的偏聚通常会引起材料性能的变化。基于第一性原理研究了Ce和Lu元素在纯金晶界的偏聚行为,计算得出Ce和Lu的最小晶界偏聚能分别为-0.89和-0.28 eV,这表明Ce在晶界的偏聚倾向较大,而Lu的偏聚倾向较小;同时,在此基础上进一步研... 详细信息

元素在晶界的偏聚通常会引起材料性能的变化。基于第一性原理研究了Ce和Lu元素在纯金晶界的偏聚行为,计算得出Ce和Lu的最小晶界偏聚能分别为-0.89和-0.28 eV,这表明Ce在晶界的偏聚倾向较大,而Lu的偏聚倾向较小;同时,在此基础上进一步研究了Ce和Lu在金合金中的原子结构和电子结构,揭示了晶界偏聚的物理成因。

关键词：金键合丝晶界偏聚能原子半径第一性原理

钨/石墨烷/钨第一壁材料缺陷与力学性能的第一性原理计算

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上海大学学报（自然科学版） 2022年第2期28卷 291-303页

作者：郭顺张兆春谢耀平郭海波上海大学材料科学与工程学院上海200444

托卡马克装置是实现可控热核聚变的主要装置之一,而第一壁材料在确保托卡马克装置稳定运行的过程中起着至关重要的作用.钨金属已被广泛使用作为第一壁材料,但是聚变反应产生的氦原子在进入钨晶体后易形成“氦气泡”和点缺陷,严重影响托... 详细信息

托卡马克装置是实现可控热核聚变的主要装置之一,而第一壁材料在确保托卡马克装置稳定运行的过程中起着至关重要的作用.钨金属已被广泛使用作为第一壁材料,但是聚变反应产生的氦原子在进入钨晶体后易形成“氦气泡”和点缺陷,严重影响托卡马克装置第一壁材料的稳定性.首次设计将钨/石墨烷/钨体系作为第一壁材料.第一性原理计算结果表明,钨/石墨烷/钨第一壁材料中的界面可以捕获氦原子和空位,且能促进自填隙钨原子与空位复合,从而降低钨体相中的缺陷密度;弹性常数计算结果表明,石墨烷层的存在可以提高钨金属的柯西压力值(C')和各向异性因子(A),使第一壁材料的延展性得以提高,且不易出现裂纹,但是在相同温度下钨/石墨烷/钨第一壁材料的力学模量有所下降;利用准简谐德拜模型计算吉布斯自由能G^(*)、定容热容C_(V)、熵(S)等热力学函数结果表明,钨/石墨烷/钨第一壁材料的热力学稳定性与纯钨金属相比有所下降.

关键词：钨石墨烷氦点缺陷第一性原理

Cu对Zr-1Sn-0.35Fe-0.15Cr-0.10Nb合金在400℃含氧过热蒸气中耐腐蚀性能的影响

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稀有金属材料与工程 2023年第6期52卷 2169-2175页

作者：徐诗彤白勇姚美意黄建松胡丽娟林晓冬谢耀平梁雪彭剑超周邦新上海大学材料研究所上海200072 上海大学微结构重点实验室上海200444

为了探究Cu对Zr-1Sn-0.35Fe-0.15Cr-0.10Nb(质量分数,%)合金在400℃/1×10^(-6)μL/L含氧过热蒸气中耐腐蚀性能的影响。将Zr-1Sn-0.35Fe-0.15Cr-0.10Nb和Zr-1Sn-0.35Fe-0.15Cr-0.10Nb-0.05Cu合金样品放入动态高压釜中进行400℃/10.3 MPa/1×10^(-6)μL/L含氧过热蒸气腐蚀试验。采用SEM、TEM和XPS等表征手段对氧化膜的显微组织以及氧化膜中各元素的价态进行分析。结果表明:微量Cu的添加改善了Zr-1Sn-0.35Fe-0.15Cr-0.10Nb合金的耐腐蚀性能;Cu在氧化膜中主要以Cu和Cu^(+)形式存在;Cu的添加会促进氧化膜中的Sn和Sn^(2+)向Sn4+和Fe^(2+)向Fe^(3+)的转化。从Cu的添加影响氧化膜中合金元素的氧化行为和抑制了氧化膜中孔隙和裂纹生成等角度探讨了Cu改善Zr-1Sn-0.35Fe-0.15Cr-0.10Nb合金耐腐蚀性能的原因。

关键词： Cu 锆合金腐蚀行为显微组织

锂氦在钨中的行为及其对钨力学和热力学性质影响的第一性原理研究

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材料导报 2019年第24期33卷 4164-4169页

作者：马容张兆春郭海波谢耀平上海大学材料科学与工程学院

为了预测长期锂化壁处理工艺对第一壁材料——钨的影响,本工作采用第一性原理计算,探讨锂、氦杂质原子在金属钨中的行为及其对钨金属材料力学和热力学性质的影响。计算结果表明,单一锂原子在钨晶体中倾向于占据替代位置,该替代锂原子和... 详细信息

为了预测长期锂化壁处理工艺对第一壁材料——钨的影响,本工作采用第一性原理计算,探讨锂、氦杂质原子在金属钨中的行为及其对钨金属材料力学和热力学性质的影响。计算结果表明,单一锂原子在钨晶体中倾向于占据替代位置,该替代锂原子和位于间隙位置的氦或其他锂原子之间皆存在较强的正结合能,而且当多个间隙氦或锂原子聚集在替代锂原子周围时,体系仍然具有正结合能。对钨晶体含有锂或氦多原子聚集体力学性能(体弹模量、剪切模量、杨氏模量、泊松比、柯西压力)的计算结果表明,锂或氦多原子聚集体的出现将导致钨材料的力学强度降低,韧(展)性提高。采用准简谐Debye模型对含有锂或氦多原子聚集体的钨材料的吉布斯自由能、等容热容、熵等热力学性质的计算结果表明,锂或氦多原子聚集体的出现也将导致钨金属体系的热力学性质发生变化,这将对钨金属材料的温度分布、杂质浓度等产生一定的影响。

关键词：第一性原理锂氦钨力学性能热力学性质

铟-镧系元素(La,Ce,Pr和Nd)金属间化合物磁学和热力学性质的第一性原理计算

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材料导报 2020年第2期34卷 2093-2099页

作者：徐允张兆春郭海波谢耀平上海大学材料科学与工程学院

在高燃耗率时,作为裂变产物的镧系元素(主要为La,Ce,Pr,Nd,Pm,Sm)在合金燃料内部不断积累,并且逐渐迁移至包覆层-燃料界面,与包覆层主要化学元素(Fe,Cr,Ni)发生化学反应,生成低熔点金属间化合物。控制包覆层-燃料界面化学反应的有效措... 详细信息

在高燃耗率时,作为裂变产物的镧系元素(主要为La,Ce,Pr,Nd,Pm,Sm)在合金燃料内部不断积累,并且逐渐迁移至包覆层-燃料界面,与包覆层主要化学元素(Fe,Cr,Ni)发生化学反应,生成低熔点金属间化合物。控制包覆层-燃料界面化学反应的有效措施之一是将特定化学元素掺入合金燃料中,与镧系元素发生化学反应,生成稳定的、难以迁移的化合物,从而显著减少或延迟包覆层-燃料界面化学反应的发生。铟(In)由于具有与合金燃料元素相容、对包覆层金属元素呈现化学惰性以及与镧系元素能够生成金属间化合物等特性,已作为合金燃料的化学掺杂剂而被研究。本工作通过第一性原理计算,研究了铟-镧系元素(In-La)金属间化合物(InLa,CeIn3,αInPr,In 3Nd)的基态性质以及在自旋-轨道耦合存在下的电子和磁性性质;此外,基于Debye-Slater模型,对InLa、CeIn3、αInPr、In3Nd在不同温度和压力下的热力学性质进行了计算。该研究可更好地表征铟结合和稳定镧系裂变产物的功能。

关键词：铟镧系元素磁学热力学性质第一性原理