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酶的多功能性催化Knoevenagel、Michael、Aldol反应研究

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酶的多功能性催化Knoevenagel、Michael、Aldol反应研究

作者：谢帮华西南大学

学位级别：硕士

随着绿色化学的兴起和发展以及人们对环境保护意识的加强,酶促有机化学反应,因其具有高效性、高选择性、反应条件温和、后处理简单和对环境友好等特点,而备受化学家和生物学家们关注。目前发现生物酶大约有3000多种,且随着蛋白质工程和... 详细信息

随着绿色化学的兴起和发展以及人们对环境保护意识的加强,酶促有机化学反应,因其具有高效性、高选择性、反应条件温和、后处理简单和对环境友好等特点,而备受化学家和生物学家们关注。目前发现生物酶大约有3000多种,且随着蛋白质工程和基因工程技术的发展,人工修饰天然酶或合成非天然的新酶成为现实,极大的推动了酶在有机化学领域的应用和发展,尤其是酶的高立体选择性,已经成为手性药物合成的一种重要手段。从目前来看,生物转化技术在很多领域已经实现其产业化、规模化。酶促有机化学反应作为绿色化学发展的一个重要的方向之一,是目前化学领域研究的一个热点和重点。传统理论认为,酶只有在其天然的水溶液环境中才能显示其高效的催化活性和立体选择性。这种理论极大的限制了酶在有机化学中的应用和发展,直到二十世纪八十年代初期,Klibanov发现酶不仅可以在含有少量或微量的水、甚至无水的有机溶剂中保持其催化活性,而且还显示出在天然水溶液环境中没有的新的一些特性,比如酶的稳定性提高,反应底物类型的改变,化学反应立体选择性的改变和催化其他在水中不能发生的反应等特点。这些特征被称为酶的多功能性。酶的多功能性,是目前催化领域的一个新发现,Hult and Berglund把酶的多功能性主要分为三类：第一类就是酶催化环境的多功能性,指的是酶能够在除水溶液的天然环境以外的催化环境表现出的催化活性,比如说酶能够在无水有机溶剂中催化某些有机化学反应,或者是其他与天然催化反应不同的温度、pH值条件下的化学反应;第二类是酶催化底物多样性,是指酶能够催化除天然底物以外的其他底物的化学反应;第三类是酶的催化多样性,是指单一酶的活性位点能够催化多种类型的化学反应。近年来,酶催化的多功能性研究发展迅速,也取得了一定的成果。越来越多的酶尤其是水解酶作为生物催化剂被用于不对称合成和手性药物合成。目前水解酶已经被广泛应用于催化Aldol反应、Michael加成反应、Domino反应、Henry反应等。但是,从目前关于酶的多功能性报道来看,不少酶在反应的催化活性和立体选择性上仍然有一定的局限性,对酶催化的反应机理的研究更是鲜有人报道,这些问题都值得我们进一步的去研究和探索。酶的多功能性在有机化学中的应用为绿色化学的发展提供了新的有效的途径,是一个极具挑战性和吸引力的研究领域。本论文的主要内容是论述酶的多功能性在催化Knoevenagel、Michael、Aldol反应中的应用。 Knoevenagel反应是有机合成中形成碳碳双键的重要方法之一。Knoevenagel反应常常被应用于香豆素及其衍生物类化合物的制备,而这类化合物是合成化妆品,香水以及医药品等重要间体。目前Knoevenagel反应常用的催化剂有碱,路易斯酸,微波,氨基酸,离子液体等,而酶促有机Knoevenagel反应鲜有报道。我们发现由地前芽抱杆菌发酵提取的碱性蛋白酶对对甲氧基肉桂醛和活性较低的1,3-二羰基化合物乙酰丙酮之间的Knoevenagel反应有较好的催化活性,并深入研究了影响酶的催化活性的一系列因素,包括反应溶剂、温度、含水量、催化剂用量等,在最优的条件下,对碱性蛋白酶催化Knoevenagel反应底物的适应性进行了考察。实验结果表明在含水量为5%的DMSO/H2O溶剂体系中,醛与酮的投料比为1：1.2,反应温度为45℃,含酶量为70mg/ml时,碱性蛋白酶显示出最好的催化活性和选择性,反应获得了中等及以上的收率和大于99：1(E/Z)的选择性。 Michael不对称加成反应是有机合成中形成碳碳键的一种重要的方法之一。近年来,酶的多功能性在催化Michael加成反应中的应用也日趋成为一个热点。苄丙酮香豆素(Warfarin)作为最有效的抗凝血剂,在临床医学上已经使用了半个多世纪。而目前主要是采用手性胺类有机小分子催化剂,比如手性一级胺,手性二级胺等合成具有高选择性的苄丙酮香豆素及其衍生物,而采用生物转化的方法合成手性苄丙酮香豆素还从未有人报道过。本论文首次报道了在少量水有机溶剂中,猪胰脂肪酶作为生物催化剂催化4-羟基香豆素和苄叉丙酮类α,β-不饱和酮化合物的Michael加成反应合成苄丙酮香豆素及其衍生物。实验结果表明,在含水量为10%的DMSO/H2O溶剂体系中,4-羟基香豆素和α,β不饱和酮的投料比为1：5,含酶量为50mg/ml时,猪胰脂肪酶催化的Michael加成反应获得了高达95%的收率和28%的ee值(S)。 Aldol反应是有机合成中生成C-C键最常用的一种方法。它在药物化学和天然产物合成中起着非常重要的作用。本论文的第四章和第五章主要论述酸性蛋白酶和猪胰脂肪酶在催化Aldol反应中的应用。酸性蛋白酶是宇佐美曲霉经液体发酵培养后产生,它在酸性条件下能够迅速水解蛋白质,且被广泛用于制革、毛纺、饲料、酿造等行业。猪

关键词：酶催化多功能性水解酶 Knoevenagel反应 Michael反应 Aldol反应

基于梯度依赖的非局部摩擦模型的土坡稳定性分析

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应用数学和力学 2013年第11期34卷 1173-1181页

作者：扶名福谢帮华廖小红余丽南昌工程学院党委(校长)办公室南昌330021 南昌大学科学技术学院南昌330029 南昌大学建筑工程学院南昌330031 南昌工程学院土木与建筑学院南昌330021

研究了基于梯度依赖的非局部摩擦模型下圆弧滑裂面土坡的稳定性,并对梯度依赖的非局部材料参数进行讨论与分析,研究了此参数对土坡安全系数的影响,从微观的角度分析宏观工程问题发挥机理的本质,发现带微观性质的非局部材料参数变化时,... 详细信息

研究了基于梯度依赖的非局部摩擦模型下圆弧滑裂面土坡的稳定性,并对梯度依赖的非局部材料参数进行讨论与分析,研究了此参数对土坡安全系数的影响,从微观的角度分析宏观工程问题发挥机理的本质,发现带微观性质的非局部材料参数变化时,土坡安全系数变化虽然不大,但变化趋势很明显.当讨论土体相关参数对安全系数的影响时,根据梯度依赖的非局部摩擦模型与局部摩擦模型的对比,发现安全系数对内摩擦角的变化比较敏感,可为工程中土坡治理提供参考依据.

关键词：非局部摩擦梯度依赖土坡稳定安全系数

基于MAPGIS的西藏羌塘地区地质构造图数字制图技术

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地球科学（中国地质大学学报） 2002年第3期27卷 341-348页

作者：郑贵洲谢帮华李德威中国地质大学信息工程学院湖北武汉430074 中国地质大学地球科学学院湖北武汉430074

新一轮国土资源大调查将全面引入地理信息系统和计算机技术 ,GIS软件为地质图件数字制图提供了现代化的技术手段 ,MAPGIS是国产首选GIS软件平台 ,具有较强的机助制图功能 ,自引入区调工作以来 ,已取得了长足的发展 .西藏羌塘地区构造复... 详细信息

新一轮国土资源大调查将全面引入地理信息系统和计算机技术 ,GIS软件为地质图件数字制图提供了现代化的技术手段 ,MAPGIS是国产首选GIS软件平台 ,具有较强的机助制图功能 ,自引入区调工作以来 ,已取得了长足的发展 .西藏羌塘地区构造复杂 ,地质内容丰富 ,以该地区 1∶5 0万地质图和 1∶10 0万构造图为例 ,阐述了MAPGIS的数字制图技术 .重点对数据准备、流程设计、矢量化、坐标网、误差校正、图幅拼接、拓扑造区、线参数编辑、色彩搭配、拷贝技术等进行详细阐述 .

关键词：西藏羌塘地区地理信息系统 MAPGIS 地质图数字制图地质构造

热处理对土木工程机械材料ZG85Cr2MnMo力学性能及耐磨性能影响

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热加工工艺 2015年第24期44卷 189-191,196页

作者：谢帮华吴友平南昌大学科学技术学院/力学研究所江西南昌330029 南昌工程学院土木与建筑学院江西南昌330099

以土木机械搅拌机衬板材料ZG85Cr2MnMo为研究对象,在不同条件下进行热处理,热处理后对其硬度、淬透性、冲击韧度及耐磨性进行分析。结果表明随淬火温度的升高,土木机械搅拌机衬板材料硬度先变大后减小,在880℃时达到最大值828HV,且该温... 详细信息

以土木机械搅拌机衬板材料ZG85Cr2MnMo为研究对象,在不同条件下进行热处理,热处理后对其硬度、淬透性、冲击韧度及耐磨性进行分析。结果表明随淬火温度的升高,土木机械搅拌机衬板材料硬度先变大后减小,在880℃时达到最大值828HV,且该温度下淬火试样的淬透性及淬硬性良好;随回火温度的升高,硬度逐渐下降,冲击韧度不断上升,试样在400~500℃回火获得较高硬度的同时已具备较好的冲击韧度;综合硬度、冲击韧度和耐磨性分析,土木机械搅拌机衬板材料ZG85Cr2MnMo的最佳热处理工艺为880℃加热油淬,500℃回火,该热处理工艺下衬板材料可以获得较好的综合性能。

关键词：热处理 ZG85Cr2MnMo 硬度耐磨性

MAPGIS支持下1∶25万冬给措纳湖幅机助制图设计

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地图 2000年第2期 14-16页

作者：郑贵洲周顺平谢帮华中国地质大学信息工程学院 430074

一、数据编辑准备青海省1:25万冬给措纳湖幅是造山带非史密斯填图方法研究的试点图幅,除不同来源、不同比例尺的地形图、地质图、矿产图、剖面图、专题图外,还使用了全球卫星定位数据和航空遥感数据.因此从图幅精度要求、编图资料来源... 详细信息

一、数据编辑准备青海省1:25万冬给措纳湖幅是造山带非史密斯填图方法研究的试点图幅,除不同来源、不同比例尺的地形图、地质图、矿产图、剖面图、专题图外,还使用了全球卫星定位数据和航空遥感数据.因此从图幅精度要求、编图资料来源、编图技术规律来说,都要求在编辑准备阶段,编图者应有意识地按照一定规则来选择编图资料、设计图面结构,使之能够正确地反映地质事件的空间关系、时间关系、因果关系.编辑准备工作做得充分与否,直接影响到机助制图的编辑工作能否顺利进行及成图质量的优劣.对需数字化的原始资料要进行专门处理,复制到不易变形的聚酯薄膜等特殊材料上,保证内图廓、方里网、控制点等各项精度指标符合出版要求.为便于扫描,原图各要素的清编绘用色不宜过浅,必须保证色调分明、线划清晰、图面干净.编稿原图墨色应浓黑,内容齐全,要素无错漏.为了提高成图质量,减少劳动强度,在数据输入之前必须进行成图工艺流程设计.图1为MAPGIS支持下1:25万冬给措纳湖幅计算机辅助制图工艺流程.该流程与传统的成图工艺相比,减少了传统制图印前作业的翻版、分涂、修版、撕膜等制版前的所有工序,大大缩短了成图周期.

关键词：地质图地形图冬给措纳湖幅机助制图设计

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相变混凝土复合材料的性能研究综述及展望

功能材料 2024年第10期55卷 10038-10046页

作者：龙国文曾开华谢帮华田海邱智坚南昌工程学院土木与建筑工程学院南昌330099 水利水电工程结构安全江西省重点实验室南昌330099 南昌工程学院瑶湖学院南昌330099

相变混凝土(phase change concrete,PCC)是一种新型建筑材料,在相变温度范围内吸收或释放大量热量,在节能和环保方面体现了优异性能。首先综述了相变混凝土的基本原理及其发展应用概况;其次分析了相变混凝土材料性能、力学性能、热学性... 详细信息

相变混凝土(phase change concrete,PCC)是一种新型建筑材料,在相变温度范围内吸收或释放大量热量,在节能和环保方面体现了优异性能。首先综述了相变混凝土的基本原理及其发展应用概况;其次分析了相变混凝土材料性能、力学性能、热学性能的研究现状,指出了当前研究中存在的问题与挑战;最后总结了相变混凝土的试验研究与工程实际应用,并提出了基于相变混凝土复合材料的智能化发展建议。

关键词：相变混凝土材料建筑节能相变材料性能力学性能热学性能

基于精细积分法的变截面圆柱壳体的振动特性分析

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南昌大学学报（理科版） 2017年第1期41卷 25-29页

作者：鞠海燕扶名福谢帮华徐斌南昌大学建筑工程学院江西南昌330031 南昌工程学院江西省水利土木特种加固与安全监控工程研究中心江西南昌330099

基于声子晶体理论和Flugge壳体理论分析了变截面圆柱壳体中波的传播特性。采用Hamilton原理推导出了圆柱壳体的传递矩阵,通过精细积分法,计算出传递矩阵的特征值。通过数值算例分析了波在两种变截面(指数函数、线性函数)圆柱壳体中的传... 详细信息

基于声子晶体理论和Flugge壳体理论分析了变截面圆柱壳体中波的传播特性。采用Hamilton原理推导出了圆柱壳体的传递矩阵,通过精细积分法,计算出传递矩阵的特征值。通过数值算例分析了波在两种变截面(指数函数、线性函数)圆柱壳体中的传播特性,数值结果表明:波在均值圆柱壳体中传播,只有相变没有位移幅值的衰减,而对于变截面圆柱壳体,波在传播过程中存在禁带域和通带域,在禁带域位移振幅产生衰减。由于圆柱壳体的截面尺寸变化对振动波的传播有一定的影响,本文的研究可以为结构的抗震设计、减振控制提供一种新思路。

关键词：圆柱壳变截面精细积分法振动特性

基于非局部弹性模型的圆弧滑裂面土坡稳定性分析

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南昌大学学报（理科版） 2015年第4期39卷 352-358页

作者：谢帮华扶名福李云生南昌大学建筑工程学院江西南昌330031 南昌工程学院土木与建筑学院江西南昌330099 南昌大学科技学院江西南昌330029

根据提出的两种非局部计算元件,建立两种非局部弹性模型。结合最小势能原理研究了基于非局部弹性模型下圆弧滑裂面土坡的稳定性,并对非局部材料参数进行了讨论与分析。研究了材料参数对土坡安全数的影响,从微观的角度分析了宏观工程的... 详细信息

根据提出的两种非局部计算元件,建立两种非局部弹性模型。结合最小势能原理研究了基于非局部弹性模型下圆弧滑裂面土坡的稳定性,并对非局部材料参数进行了讨论与分析。研究了材料参数对土坡安全数的影响,从微观的角度分析了宏观工程的作用机理,发现带微观性质的非局部材料参数变化时,土坡安全系数变化很明显。当讨论土体相关参数对安全系数的影响时,基于非局部模型的土坡稳定安全系数对内摩擦角的变化比较敏感。结果表明,采用非局部弹性模型分析土坡的稳定性更可靠,该研究可为工程中土坡治理提供参考依据。

关键词：非局部弹性模型最小势能安全系数土坡稳定

基于物联网的公路养护施工安全智能监管系统应用研究

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公路 2019年第12期64卷 282-285页

作者：黄奕辉李旭辉谢帮华广东赛达交通科技股份有限公司广州市511422 南昌工程学院南昌市330000

在高速公路迅猛发展的背后,养护施工安全管理问题日益凸显,研究和探讨基于物联网技术的公路养护施工安全智能监管的应用系统,为提高养护施工安全防范能力和施工安全管理大有裨益。在养护施工应用基于多种物联网传感技术的施工监管机器... 详细信息

在高速公路迅猛发展的背后,养护施工安全管理问题日益凸显,研究和探讨基于物联网技术的公路养护施工安全智能监管的应用系统,为提高养护施工安全防范能力和施工安全管理大有裨益。在养护施工应用基于多种物联网传感技术的施工监管机器人和基于红外围栏的施工安全预警系统,管理部门在远程使用APP或微信小程序实现随时随地有效监管,极大地提升了公路养护施工的安全管理水平和防护水平,保障了人员的生命和财产安全。

关键词：养护施工监管物联网应用研究