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过渡金属电催化剂在硅基光阳极分解水产氧中的作用

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Chinese Journal of Catalysis 2021年第8期42卷 1387-1394页

作者： Rajender Boddula 谢关才郭北斗宫建茹国家纳米科学中心中国科学院纳米系统与多级次重点实验室中国科学院纳米科学卓越创新中心北京100190 中国科学院大学北京100049

光电化学分解水可将太阳能转换为绿色的氢能,为目前的能源危机和环境问题提供了一种理想的解决方案.在分解水反应中,涉及四空穴过程的产氧半反应是制约性能的关键步骤,往往需要在半导体表面沉积电催化剂以加速产氧反应动力学.因此,全面... 详细信息

光电化学分解水可将太阳能转换为绿色的氢能,为目前的能源危机和环境问题提供了一种理想的解决方案.在分解水反应中,涉及四空穴过程的产氧半反应是制约性能的关键步骤,往往需要在半导体表面沉积电催化剂以加速产氧反应动力学.因此,全面理解电催化剂在光电化学分解水体系中的作用至关重要.在目前的产氧电催化剂中,过渡金属羟基氧化物电催化剂(MOOH,M=Fe,Co,Ni)因其环保、廉价、高效以及稳定的特性,已被广泛用于半导体光阳极分解水器件中.而且,MOOH可用简单的电沉积方法沉积在光电极表面,易于大面积制备.然而,电沉积法制备的MOOH具有复杂的结构,对其作用机制的全面理解更加困难.因此,本文以电沉积MOOH修饰的硅基光阳极(n^(+)p-Si/SiO_(x)/Fe/FeOx/MOOH)作为模型,研究了不同电催化剂对硅光阳极光电化学产氧性能的影响.实验发现电催化剂的界面优化在电催化剂修饰的光电极中发挥着重要作用,这是因为优化的界面可以提升界面电荷传输,提供更多的催化反应活性位点以及更高的本征催化活性,从而更有利于光解水性能的提升.该项研究揭示了电催化剂在光解水器件中的作用,并为今后高效光解水器件的设计提供了一定指导.首先在多晶n^(+)p-Si基底上热蒸镀了一层30 nm的金属Fe膜,并通过电化学活化将Fe膜表面转换为FeOx得到Fe/FeOx(记作aFe)界面层,然后利用电沉积方法制备MOOH表面修饰层,最终得到n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe:MOOH光阳极.X射线光电子能谱、拉曼光谱以及扫描电子显微镜表面元素成像的表征结果均证实电极表面由于界面层金属Fe元素的掺杂而形成了Fe1-xNixOOH.在模拟太阳光下用于光解水产氧时,n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe:NiOOH电极的起始电位为~1.01 VRHE(相对于可逆氢电极的电势),在1.23 VRHE下的光电流为38.82 mA cm^(-2),显著优于n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe、n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe:FeOOH以及n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe:CoOOH三个对比样品,且其稳定性达到75 h.另外,我们发现n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe:MOOH电极的光电化学产氧性能均显著高于n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe电极,且p++-Si/SiO_(x)/aFe:MOOH的电催化产氧性能也高于p++-Si/SiO_(x)/MOOH,不仅证明了aFe界面层对Si与MOOH层之间的界面接触作用的有效调控,而且表明双电催化剂体系(aFe:MOOH)的电催化产氧活性高于单电催化剂(MOOH).热力学分析表明,n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe:MOOH光阳极的光电压大小与其光解水产氧性能并不一致,从而排除了热力学因素对性能的关键影响.进一步从塔菲尔斜率、电化学活性表面积和电化学阻抗谱对各电极的动力学进行了分析,证明了动力学因素在上述光阳极产氧性能中的主导作用.同时发现,由于aFe:NiOOH双电催化剂具有更高的本征电催化产氧性能,提供了更多的表面活性位点以及更有效地促进了光生载流子的传输,对动力学的提升效果更显著,从而使n^(+)p-Si/SiO_(x)/aFe:NiOOH光阳极表现出最高的光解水产氧性能.

关键词：光解水人工光合作用产氧反应光阳极界面工程过渡金属电催化剂

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光电解水材料光生电荷的有效利用

光电解水材料光生电荷的有效利用

中国化学会第三届中国能源材料化学研讨会

作者：郭北斗田凉秋谢关才宫建茹国家纳米科学中心

针对光电解水中电荷传输和界面电荷注入效率低的问题,我们通过不同的策略实现了对材料光生电荷的有效利用:(1)发展了一种简便的同步限域掺杂方法,能够在有效抑制氧化铁晶粒粗化现象的同时实现元素掺杂,提高了氧化铁半导体材料的导电性...

针对光电解水中电荷传输和界面电荷注入效率低的问题,我们通过不同的策略实现了对材料光生电荷的有效利用:(1)发展了一种简便的同步限域掺杂方法,能够在有效抑制氧化铁晶粒粗化现象的同时实现元素掺杂,提高了氧化铁半导体材料的导电性和降低了电荷收集距离,从而显著提升了氧化铁电极的光电化学性能。

关键词：

来源： cnki会议评论

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cnki会议

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镁合金超疏水表面制备的研究进展

材料导报 2011年第7期25卷 89-93,100页

作者：殷波方亮唐安琼胡佳毛建辉谢关才重庆大学应用物理系重庆400044 重庆大学国家镁合金材料工程技术研究中心重庆400044

利用超疏水表面可望减少材料与液体介质的直接接触来提高材料的耐蚀性能,在制备自清洁表面等方面得到了广泛研究。超疏水表面一般通过构造一定表面粗糙度和用低表面自由能物质修饰表面而成。在简要概括固体表面润湿性理论的基础上,针对... 详细信息

利用超疏水表面可望减少材料与液体介质的直接接触来提高材料的耐蚀性能,在制备自清洁表面等方面得到了广泛研究。超疏水表面一般通过构造一定表面粗糙度和用低表面自由能物质修饰表面而成。在简要概括固体表面润湿性理论的基础上,针对镁合金的特点,综述了当前镁合金上超疏水表面制备的最新进展,并讨论了提高其性能的可能途径和未来的发展方向。

关键词：超疏水接触角镁合金润湿性

准噶尔盆地车排子凸起新近系沙湾组重矿物、U-Pb年代学特征及物源分析

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北京大学学报（自然科学版） 2021年第6期57卷 1058-1070页

作者：李严吴朝东张学才谢利华冷佳宣关旭同北京大学造山带与地壳演化教育部重点实验室北京100871 北京大学石油与天然气研究中心北京100871 中国石油化工股份有限公司胜利油田分公司油气勘探管理中心东营257000

综合岩石学特征、砂岩碎屑组分特征、重矿物组合特征和锆石U-Pb年代学特征,探讨准噶尔盆地车排子凸起新近系沙湾组沙一段的沉积特征和物源演化过程。结果表明,车排子凸起存在南北双物源体系,沙一段以粗碎屑沉积为主。在一砂组沉积阶段,... 详细信息

综合岩石学特征、砂岩碎屑组分特征、重矿物组合特征和锆石U-Pb年代学特征,探讨准噶尔盆地车排子凸起新近系沙湾组沙一段的沉积特征和物源演化过程。结果表明,车排子凸起存在南北双物源体系,沙一段以粗碎屑沉积为主。在一砂组沉积阶段,扎依尔山为北部物源区,发育小规模扇三角洲沉积;中天山及北天山造山带为南部物源区,发育辫状河三角洲沉积。在二砂组沉积阶段,中天山供给减弱,北天山供给加强,盆地水体加深,南部辫状河三角洲前端分布小型滨浅湖滩坝。南部物源变化的主要原因可能是受印度板块和欧亚板块碰撞的远程影响,天山在新生代中新世中期经历强烈的挤压和抬升过程,造成北天山隆升,为车排子凸起提供物源。

关键词：物源分析沉积特征沙湾组车排子凸起准噶尔盆地

GaP/GaPN核壳纳米线阵列修饰的硅光阴极的光电化学制氢反应（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第1期41卷 2-8页

作者：谢关才 Saad Ullah Jan 董泽健代亚雯 Rajender Boddula 魏玉轩赵唱辛琪王娇娜杜银芳马兰郭北斗宫建茹国家纳米科学中心中科院纳米系统与多级次重点实验室中科院纳米科学卓越创新中心北京100190 中国科学院大学北京100049 北京服装学院北京100029

能够大规模同时提升电极的催化效率和稳定性对光电化学分解水系统的开发具有重要意义.硅是一种地球储量丰富且成熟的工业材料,由于其合适的带隙(1.1 eV)和优异的导电性,已被广泛用于光电化学制氢反应.然而,缓慢的表面催化反应和在电解... 详细信息

能够大规模同时提升电极的催化效率和稳定性对光电化学分解水系统的开发具有重要意义.硅是一种地球储量丰富且成熟的工业材料,由于其合适的带隙(1.1 eV)和优异的导电性,已被广泛用于光电化学制氢反应.然而,缓慢的表面催化反应和在电解液中的不稳定性限制了其在太阳能制氢中的实际应用.III-IV族半导体材料也具有较高的载流子传输特性且被广泛用于光电器件.其中,GaP的直接带隙和间接带隙分别为2.78和2.26 eV,可与硅组成串联型光电极用于光电化学分解水.然而,GaP的光腐蚀电位位于禁带中,很容易在光电催化过程中发生光腐蚀而导致性能大幅下降.本文报道了一种新型的GaP/GaPN核/壳纳米线修饰的p型硅(p-Si)串联型光阴极,同未修饰的p-Si相比,其光电化学制氢性能更高.这可归因于以下几点:(1)p-Si和GaP纳米线之间形成的p-n结促进了电荷分离;(2)GaPN相对于GaP具有更低的导带边位置,进一步促进了光生电子向电极表面的转移;(3)纳米线结构既缩短了光生载流子的收集距离,又增加了比表面积,从而加快了表面反应动力学.此外,在GaP中引入氮元素还提高了体系的光吸收和稳定性.我们所提出的高效、简便的改进策略可应用于其他的太阳能转换体系.利用简单的化学气相沉积法制备GaP/GaPN核/壳纳米线修饰的p-Si光阴极.首先在p-Si衬底上利用Au纳米颗粒作为催化剂生长GaP纳米线;然后,去除Au催化剂,并在氨气中退火便形成了GaP/GaPN核壳纳米线.高分辨透射电子显微镜,拉曼光谱和X射线光电子谱的表征结果均证实了氨气退火使得GaP纳米线表面形成了GaPN的薄壳层,同时证明了GaP/GaPN核壳纳米线具有可调的核壳结构.在模拟太阳光下作为光阴极用于光解水制氢反应时,GaP/GaPN核壳纳米线修饰的p-Si光阴极的起始电位为~0.14 V,而未修饰的p-Si电极的起始电位大约在?0.77 V.而且,GaP/GaPN核/壳纳米线修饰的p-Si光阴极比未修饰的p-Si光阴极具有更高的光电流密度,在水的还原电位下,其光电流密度为?0.3 mA cm^-2,且饱和光电流密度在?0.76 V时达到了?8.8 mA cm^-2.此外,GaP/GaPN核/壳纳米线修饰的p-Si光阴极的光电化学活性在10 h内没有发生明显下降.由此可见GaP/GaPN核/壳纳米线可以规模化有效地提升Si光电极的催化效率和稳定性.

关键词：核壳纳米线 GaP GaPN 制氢硅光解水串联结构

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石灰岩热损伤破坏机制研究

岩土力学 2007年第5期28卷 1021-1025页

作者：谢卫红高峰李顺才关祥慧徐州空军学院机场工程系江苏徐州221000 中国矿业大学理学院江苏徐州221008

采用清华大学带扫描电镜的岛津SEM高温疲劳试验机系统,对高温作用下石灰岩在单向压缩和单向拉伸加载的细观结构进行了实时试验研究,探讨了岩石热损伤演化过程和热裂纹扩展、破坏特征,建立了岩石热裂纹生长的损伤模型,结合试验结果和利... 详细信息

采用清华大学带扫描电镜的岛津SEM高温疲劳试验机系统,对高温作用下石灰岩在单向压缩和单向拉伸加载的细观结构进行了实时试验研究,探讨了岩石热损伤演化过程和热裂纹扩展、破坏特征,建立了岩石热裂纹生长的损伤模型,结合试验结果和利用位错、扩散蠕变的概念,分析了岩石热损伤变形的破坏机制。结果表明在500℃范围内的温度作用下产生的热裂纹主要为晶间裂纹。

关键词：石灰岩温度热损伤破坏机制

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干热岩电学数值模拟方法与微观特性分析

地球物理学报 2022年第11期65卷 4504-4512页

作者：谢关宝页岩油气富集机理与有效开发国家重点实验室北京102206 中石化石油工程技术研究院有限公司北京102206

干热岩(HDR)是一种重要的地热资源,研究其高温条件下岩石物理性质对有效开发热储资源具有重要指导意义,利用数字岩心技术研究干热岩电阻率微观响应特征是一个重要途径.首先,采用CT扫描、扫描电镜等实验方法,获取岩心不同分辨率图像,采... 详细信息

干热岩(HDR)是一种重要的地热资源,研究其高温条件下岩石物理性质对有效开发热储资源具有重要指导意义,利用数字岩心技术研究干热岩电阻率微观响应特征是一个重要途径.首先,采用CT扫描、扫描电镜等实验方法,获取岩心不同分辨率图像,采用多尺度、多组分、高分辨率图像构建干热岩电学模型;然后,基于热力学及电学理论,构建矿物或岩石骨架电阻率与温度的关系;最后,通过构建含裂缝干热岩数字岩心,模拟分析含裂缝数字岩心高温电阻率微观特性.不同温度下的数字岩心微观数值模拟表明,干热岩体电阻率随温度升高而降低;当温度超过300℃时,电阻率变化出现异常拐点,电阻率降低程度会变缓.分析认为,出现该现象可能是由岩心热开裂造成的.研究表明,应用数字岩心技术可以替代部分高温岩石物理实验,分析干热岩高温条件下的电学微观特性,也可为干热岩电阻率测井解释提供微观依据.

关键词：干热岩数字岩心电学性质高温热开裂

10%浏阳霉素乳剂对肝细胞线粒体损伤效应的研究

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卫生研究 2014年第6期43卷 906-910页

作者：刘新民钟才高曾明关岚谢颖肖芳中南大学公共卫生学院卫生毒理学系长沙410078

目的研究10％浏阳霉素乳剂（LY-EC）对L-02肝细胞线粒体功能活性的影响。方法用MTT法检测不同浓度的LY-EC（0～200mg／L）对L-02肝细胞生存率的影响。选取细胞生存率大于70％的处理组浓度作为后续实验浓度，分别为0、0．39、1．56、6．2... 详细信息

目的研究10％浏阳霉素乳剂（LY-EC）对L-02肝细胞线粒体功能活性的影响。方法用MTT法检测不同浓度的LY-EC（0～200mg／L）对L-02肝细胞生存率的影响。选取细胞生存率大于70％的处理组浓度作为后续实验浓度，分别为0、0．39、1．56、6．25和25．00mg／L。用上述浓度的LY—EC染毒处理L-02肝细胞12h后，用化学比色法测定肝细胞丙二醛（MDA）及谷胱甘肽（GSH）含量，超氧化物歧化酶（SOD）、琥珀酸脱氢酶（SDH）和ATP酶的活性。另外还测定LY．EC对线粒体膜通透性转运孔（PTP）开放度和肝细胞腺苷酸（ATP、ADP和AMP）含量的影响，并分析ATP／ADP比值以及负荷能量（EC）的变化。用透射电镜观察LY-EC对线粒体超微结构的影响。结果LY—EC可剂量依赖性地诱导L-02肝细胞生存率下降（r=0．939，P〈0．05）。与0．00mg／LLY—EC处理组相比，不同浓度LY—Ec处理的肝细胞MDA含量增加；GSH含量及SOD、SDH和ATP酶的活性降低，线粒体PTP开放度增加（P〈0．05）；肝细胞ATP、TAN含量及ATP／ADP比值降低，能量负荷（EC）增加（P〈0．05）。透射电镜观察发现LY—EC染毒的肝细胞胞浆水肿，线粒体肿胀变形，嵴不完整甚至消失。结论LY-EC可诱导L-02肝细胞氧化应激，线粒体受氧化损伤后，功能活性下降，能量代谢障碍。

关键词：浏阳霉素乳剂L-02肝细胞线粒体氧化应激

基于PDCA循环对儿童口腔健康持续干预方法的探索

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中国儿童保健杂志 2022年第7期30卷 783-786页

作者：李娜戴泰鸣段旭博关敏谢本军汪朝政王庭才杨威贵州大学医学院贵州贵阳550025 贵阳市口腔医院贵阳市卫生健康局开阳县民族学校开阳县禾丰乡卫生院

目的探索在农村地区有效提高乳恒牙交替期儿童口腔健康认知、促进良好卫生行为养成及改善口腔卫生状况的持续干预方法。方法 2021年3—10月,基于PDCA口腔健康管理方法,对贵阳市某乡镇学校二年级儿童开展口腔健康教育与行为干预,在两个... 详细信息

目的探索在农村地区有效提高乳恒牙交替期儿童口腔健康认知、促进良好卫生行为养成及改善口腔卫生状况的持续干预方法。方法 2021年3—10月,基于PDCA口腔健康管理方法,对贵阳市某乡镇学校二年级儿童开展口腔健康教育与行为干预,在两个阶段(3个月时、6个月时)观察干预对象口腔健康认知、行为习惯与口腔卫生状况变化情况。结果基线调查时,口腔健康知识总知晓率、良好行为习惯报告率、菌斑指数、龋态值分别为48.1%、52.7%、1.86±1.12、1.53±0.62,持续干预3个月后,分别达到81.3%、75.6%、0.94±0.67、1.39±0.68,与基线时相比差异均有统计学意义(χ^(2)=175.072、123.768,t=8.800,2.381,P0.05)。结论持续干预能有效提高儿童口腔保健意识、促进健康行为习惯养成,但长期效果的保持还需不断强化,未来可能还需从组织形式、评价体系等方面来改进干预方案。

关键词：乳恒牙交替期口腔健康社区干预农村地区