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高能机械球磨法制备V_2O_5-TiO_2超细微粒催化剂

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催化学报 2001年第6期22卷 585-588页

作者：林明范以宁刘浏许波连胡征陈懿南京大学化学系介观材料科学实验室南京210093

The ultrafine V 2O 5 TiO 2 composite oxide particles have been prepared by the high energy ball milling method and characterized by X ray diffraction, transmission electron microscopy, laser Raman spectroscopy, temperature programmed reduction, and microreactor testing. It has been shown that the milling process induces the formation of ultrafine V 2O 5 TiO 2 composite oxide particles with dispersed vanadium oxide on the surface of anatase TiO 2, accompanied by a decrease in particle size of V 2O 5 and TiO 2. The TPR results indicate that the strong interaction between dispersed V O species and TiO 2 increases the reducibility of the vanadium oxide. The catalytic properties of the catalysts for the selective oxidation of o xylene were evaluated. Under the similar o xylene conversion (58%), the ultrafine V 2O 5 TiO 2 composite oxide catalyst exhibits a higher selectivity for phthalic anhydride (44%) than the catalyst prepared by the conventional impregnation method (23%), and the catalyst composition has a great influence on the catalytic properties.

关键词：五氧化二钒二氧化钛氧化物催化剂超细微粒球磨法邻二甲苯选择性氧化制备负载型催化剂催化性能

铋钼复合氧化物催化剂的结构及其对丙烷选择氧化反应的催化性能

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催化学报 2001年第6期22卷 515-519页

作者：杨汉培范以宁林明许波连陈懿南京大学化学系介观材料科学实验室南京210093

应用X射线衍射 (XRD) ,傅里叶变换激光拉曼光谱 (FT LRS)和微型催化反应装置等测试手段研究了丙烷选择氧化的Bi Mo复合氧化物催化剂的结构和催化性能 .结果表明 ,Bi组分是丙烷催化氧化脱氢为丙烯的主要活性组分 ,而丙烯醛选择性的大小与... 详细信息

应用X射线衍射 (XRD) ,傅里叶变换激光拉曼光谱 (FT LRS)和微型催化反应装置等测试手段研究了丙烷选择氧化的Bi Mo复合氧化物催化剂的结构和催化性能 .结果表明 ,Bi组分是丙烷催化氧化脱氢为丙烯的主要活性组分 ,而丙烯醛选择性的大小与Bi Mo复合氧化物催化剂的组成和结构密切相关 .不同组成的Bi Mo复合氧化物催化剂在丙烷转化率 (～ 2 8 0 % )相近的情况下 ,其丙烯醛选择性随Mo/ (Mo +Bi)原子比的增加先逐渐增加 ,在Mo/ (Mo +Bi)原子比为 0 5 0时达极大值 (～ 2 8 1% ) .随Mo/ (Mo +Bi)原子比进一步增加 ,丙烯醛选择性又急剧下降 .XRD和FT LRS结果表明 ,Bi2 O3 和MoO3 之间可形成二元Bi Mo O晶相固溶体 ,从而显著提高了催化剂对选择氧化反应的催化性能 .尤其是当α Bi2 (MoO4 ) 3 和γ Bi2 MoO6两相共存时 ,Bi Mo复合氧化物催化剂具有较优良的选择氧化催化性能 .γ Bi2 MoO6参与了α Bi2 (MoO4 ) 3 对丙烷的选择氧化。

关键词：氧化铋氧化钼丙烷选择氧化丙烯醛复合氧化物催化剂催化性能结构

Ni掺杂的Cu-ZnO催化剂甘油加氢反应性能

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无机化学学报 2016年第3期32卷 469-474页

作者：高强许波连仝庆范以宁介观化学教育部重点实验室江苏省机动车尾气污染控制重点实验室江苏省纳米技术重点实验室南京大学化学化工学院南京210023

采用浸渍法制备了Ni掺杂的Cu-Zn O催化剂,采用多种物理化学手段研究了其化学物理性质及甘油加氢制取1,2-丙二醇反应催化性能。结果发现,金属Ni助剂的引入可以进一步优化Ni-Cu-Zn O催化剂的甘油加氢生成1,2-丙二醇的反应活性。少量金属N... 详细信息

采用浸渍法制备了Ni掺杂的Cu-Zn O催化剂,采用多种物理化学手段研究了其化学物理性质及甘油加氢制取1,2-丙二醇反应催化性能。结果发现,金属Ni助剂的引入可以进一步优化Ni-Cu-Zn O催化剂的甘油加氢生成1,2-丙二醇的反应活性。少量金属Ni的加入,Ni-Cu-Zn O催化剂的甘油转化率变化不大,生成1,2-丙二醇的选择性明显增加。而进一步增加Ni含量到nNi/nCu=0.5,Ni含量过高会导致Ni-Cu-Zn O催化剂中实际Cu原子的量减少,从而导致甘油转化率下降。Ni掺杂的Cu-Zn O催化剂甘油加氢性能稳定性较好,在反应102 h后没有明显变化。

关键词： Cu-ZnO Ni 甘油 1,2-丙二醇加氢

负载型MoO3/γ-Al2O3催化剂中晶格氧的丙烷氧化脱氢反应性能

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无机化学学报 2008年第9期24卷 1489-1493页

作者：赵小燕许波连范以宁南京大学化学化工学院、教育部介观化学重点实验室、江苏省纳米技术重点实验室南京210093

采用X射线衍射(XRD),氢气程序升温还原(H2-TPR)和无氧脉冲反应评价等研究了MoO3在γ-Al2O3载体表面的分散状态和负载型MoO3/γ-Al2O3催化剂晶格氧物种的丙烷氧化脱氢反应性能。结果表明在γ-Al2O3表面MoO3分散容量的实测值(4.73Mo6+/nm2... 详细信息

采用X射线衍射(XRD),氢气程序升温还原(H2-TPR)和无氧脉冲反应评价等研究了MoO3在γ-Al2O3载体表面的分散状态和负载型MoO3/γ-Al2O3催化剂晶格氧物种的丙烷氧化脱氢反应性能。结果表明在γ-Al2O3表面MoO3分散容量的实测值(4.73Mo6+/nm2)与按照"嵌入模型"估算的理论分散容量(4.90Mo6+/nm2)接近。在分散容量以下,键合在γ-Al2O3表面孤立的Mo-O-Al物种倾向于分散在相邻的空位上且通过Mo-O-Mo化学键相连形成聚合的表面MoOx物种。随着MoO3负载量增加,Mo-O-Al键合方式逐步转变为Mo-O-Mo键合方式,钼离子周围的氧离子活泼性下降,导致丙烷氧化脱氢反应活性下降。超过分散容量以上的Mo离子以晶相形式存在。由于钼离子表面利用率下降,尤其是多层的晶相氧化钼表面Mo-O-Mo物种难以与载体表面铝离子键合,导致与钼离子相结合的氧离子可移动性下降、反应活泼性降低,催化剂的丙烷氧化脱氢反应活性急剧下降。

关键词： MoO3/γ-Al2O3 分散品格氧丙烷氧化脱氢

Pt/WO_3/ZrO_2催化甘油选择性氢解制备1,3-丙二醇

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有机化学 2017年第3期37卷 753-758页

作者：仝庆高强许波连俞磊范以宁介观化学教育部重点实验室南京大学化学化工学院南京210093 南京大学扬州化学化工研究院扬州211400 扬州大学化学化工学院扬州225002

甘油是产量巨大的生物质.将之转化为有用化合物的研究,有重要的工业应用价值.甘油的氢解可生成一系列的C-3醇,如正丙醇、异丙醇、1,2-丙二醇以及1,3-丙二醇等.其中,1,3-丙二醇是合成聚对苯二甲酸丙二醇酯(PPT)的重要有机中间体.因此,选... 详细信息

甘油是产量巨大的生物质.将之转化为有用化合物的研究,有重要的工业应用价值.甘油的氢解可生成一系列的C-3醇,如正丙醇、异丙醇、1,2-丙二醇以及1,3-丙二醇等.其中,1,3-丙二醇是合成聚对苯二甲酸丙二醇酯(PPT)的重要有机中间体.因此,选择性氢解甘油合成1,3-丙二醇,是一个重要的研究课题.最近,在研究Pt/WO_3/Zr O_2催化下的甘油氢解反应时发现,通过调控催化剂载体中氧化钨含量,可以调节催化剂的酸碱度,从而在保持较高1,3-丙二醇选择性的同时,显著提高反应的转化率.这一技术提高了合成效率,有潜在的工业应用价值.

关键词：甘油氢化催化生物质 1,3-丙二醇

NO选择性催化还原Ce-Mn-Ti-O催化剂铈组分助催化作用

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物理化学学报 2012年第3期28卷 681-685页

作者：庄柯裘婧许波连范以宁南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京210093

用NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)和BET表面积测试结合NO选择性催化还原(SCR)微型反应评价等方法,研究了溶胶-凝胶法制备的Ce-Mn-Ti-O复合氧化物催化剂中铈组分的助催化作用... 详细信息

用NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)和BET表面积测试结合NO选择性催化还原(SCR)微型反应评价等方法,研究了溶胶-凝胶法制备的Ce-Mn-Ti-O复合氧化物催化剂中铈组分的助催化作用.结果表明随铈含量增加,NO转化率大幅度增加,在Ce/Mn摩尔比约0.08时达极大值,其后随铈含量进一步增加,NO转化率又逐渐下降.适量铈组分的加入对Mn-Ti-O催化剂表面酸性影响不大,但增加了催化剂活性组分Mn物种的表面浓度,提高了Mn4+物种的相对含量和Mn物种的可还原性,从而提高催化剂低温SCR活性.当Ce/Mn摩尔比超过0.08,催化剂表面的Mn组分与Ce组分可能形成无定型结构的多层聚集的Ce-O-Mn物种,导致催化剂Mn/Ti摩尔比下降和Mn物种可还原性下降,从而导致催化剂SCR活性的下降.

关键词：氧化铈氧化锰氧化钛氮氧化物选择性催化还原

PtSnNa/SUZ-4:An efficient catalyst for propane dehydrogenation

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Chinese Journal of Catalysis 2017年第3期38卷 529-536页

作者：周华兰龚静静许波连邓生财丁元华俞磊范以宁南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室江苏南京210093 扬州大学化学化工学院江苏省环境材料与环境工程重点实验室江苏扬州225002

The structure and catalytic properties of PtSn catalysts supported on SUZ-4 and ZSM-5 zeolite have been studied by using various experimental techniques including XRD,nitrogen adsorption,NH3-TPD,TG,H2-TPR and TPO techniques combined with propane dehydrogenation *** has been shown that SUZ-4-supported PtSnNa（PtSnNa/SUZ-4） was determined to be a better catalyst for propane dehydrogenation than conventional catalysts supported on ZSM-5,owing to its higher catalytic activity and *** poisoning experiments were performed to investigate the detailed structures of the two supported *** characterization of the two catalysts indicates that the distribution of Pt on the porous support affects the *** contrast to ZSM-5-supported catalysts,Pt particles on the PtSnNa/SUZ-4 are primarily dispersed over the external surface and are not as readily deactivated by carbon *** is because that the strong acid sites of the SUZ-4 zeolite evidently prevented the impregnation of the Pt precursor H_2PtCl_6 into the *** contrast,the weak acid sites of the ZSM-5 zeolite led to more of the precursor entering the zeolite tunnels,followed by transformation to highly dispersed Pt clusters during *** the case of the PtSnNa/ZSM-5,the interactions between Sn oxides and the support were lessened,owing to the weaker acidity of the ZSM-5 *** dispersed Sn oxides were therefore easier to reduce to the metallic state,thus decreasing the catalytic activity for hydrocarbon dehydrogenation.

关键词： SUZ-4 zeolite PtSnNa catalyst Propane dehydrogenation Catalyst stability Pt distribution

V_2O_5/TiO_2催化剂表面钒氧物种的分散状态和催化性能

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中国科学（B辑） 2002年第3期32卷 235-242页

作者：许波连范以宁刘浏林明陈懿南京大学化学系介观材料科学实验室南京210093

用X射线衍射（XRD）、激光拉曼光谱（LRS）、程序升温还原（TPR）和微反评价等手段研究了V2O5在TiO2（锐钛）表面的分散状态和负载型V2O5/TiO2（锐钛）催化剂的邻二甲苯选择氧化催化性能.结果表明在TiO2（锐钛）表面V2O5,分散容量的实... 详细信息

用X射线衍射（XRD）、激光拉曼光谱（LRS）、程序升温还原（TPR）和微反评价等手段研究了V2O5在TiO2（锐钛）表面的分散状态和负载型V2O5/TiO2（锐钛）催化剂的邻二甲苯选择氧化催化性能.结果表明在TiO2（锐钛）表面V2O5,分散容量的实测值（1.14mmolV/100m2TiO2）与TiO2（锐钛）优先暴露晶面（001）上的空位密度（1.16mmol/100m2TiO2）接近,这表明分散的钒离子可能键合在TiO2（锐钛）表面的空位上,与嵌入模型估算结果相符.当V2O5的负载量远低于其分散容量时,表面上的钒氧物种主要为孤立的VOx通过V-O-Ti键与载体结合.随V2O5负载量的增加,孤立的VOx与其最近邻的钒氧物种（可为孤立或聚合）通过V-O-V键结合,导致V-O-Ti键的比例降低和聚合钒氧物种的比例增多、表面氧物种的反应活性降低.虽然V2O5/TiO2催化剂的邻二甲苯选择氧化的活性随负载量增加而增加,到钒氧物种成单层时达极大,但按每个钒离子估算的TON（转化数）却随负载量的增加而线性下降.当V2O5的负载量高于其分散容量时,增加的V2O5以晶相形式存在,此时除钒离子的利用率降低外,还由于晶相V2O5中只有V-O-V存在,与之相结合的氧离子的活性较与V-O-Ti键合的弱,邻二甲苯选择氧化的活性随负载量的增加有所下降,而其TON则更为迅速地线性降低.

关键词： V2O5/TiO2催化剂分散状态催化性能五氧化二钒二氧化钛分散容量邻二甲苯选择氧化

3,5-二甲基苯溴化镁修饰的ZSM-5催化剂乙苯歧化反应（英文）

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无机化学学报 2017年第12期33卷 2351-2356页

作者：张英李军卫武静文许波连贵州电网有限责任公司电力科学研究院贵阳550002 南京大学化学化工学院江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京210093

采用尺寸较大的有机分子格式试剂(3,5-二甲基苯溴化镁)修饰ZSM-5催化剂,用乙苯歧化反应研究了修饰催化剂的择形性,并利用探针分子动力学扩散测试结合探针分子吸附红外等手段研究分子筛孔径和内外表面酸性性质等。结果表明,少量的3,5-二... 详细信息

采用尺寸较大的有机分子格式试剂(3,5-二甲基苯溴化镁)修饰ZSM-5催化剂,用乙苯歧化反应研究了修饰催化剂的择形性,并利用探针分子动力学扩散测试结合探针分子吸附红外等手段研究分子筛孔径和内外表面酸性性质等。结果表明,少量的3,5-二甲基苯溴化镁精确地中和了ZSM-5分子筛外表面的酸性中心,导致乙苯歧化反应中极高的对二乙苯选择性。而探针分子动力学结果表明,这种修饰并未引起分子筛孔道结构的变化。

关键词： ZSM-5分子筛表面酸性乙苯歧化择形催化