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煤中典型痕量元素的化学动力学以及挥发行为的研究

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煤中典型痕量元素的化学动力学以及挥发行为的研究

作者：詹靖华中科技大学

学位级别：硕士

燃煤过程中产生的痕量元素会对人类和环境造成很大的破坏作用,越来越受到国内外众多学者的关注。但是由于痕量元素含量稀少,检测难度大等原因,对于煤燃烧过程中痕量元素的释放机理以及痕量元素的均相反应动力学机理等方面的研究一直... 详细信息

燃煤过程中产生的痕量元素会对人类和环境造成很大的破坏作用,越来越受到国内外众多学者的关注。但是由于痕量元素含量稀少,检测难度大等原因,对于煤燃烧过程中痕量元素的释放机理以及痕量元素的均相反应动力学机理等方面的研究一直进展缓慢。本文以燃煤过程中的典型痕量元素作为对象,对它们的化学动力学模型和挥发特性做了一些初探性的研究。首先本文以国内外的几种汞的均相氧化反应机理模型为研究对象,对这几种反应模型中各种组分的反应级数进行了比较和研究,从而得出了整个反应系统的反应级数的范围。与此同时,文中对各模型的表观活化能进行了比较,并对各反应系统的表观活化能在T=1000K附近的突降现象给出了可能的解释。本文所考虑的反应物组分包括HCl,Cl2,O2,采用的反应机理模型都是近年来所公认的比较成熟的模型。通过相应的计算和比较发现,Cl2为汞均相氧化模型中的主要氧化剂,O2亦为反应系统中一个不可忽视的因素,而HCl对于汞的氧化贡献较小。这一结果与近年来的报道是一致的。其次本文运用热平衡分析法对不同气氛下三种煤样的燃烧系统中As, Se物质的分布及含量进行了预报,并以此来指导实验方案的设计,最后,进行相应的实验研究,来探究燃煤过程中As, Se的挥发行为特性。从研究结果我们可以得出: As, Se的挥发量都随着温度的升高而增加,并且Se的挥发百分比要比As要大。在氮气气氛下,As挥发量大幅提升的现象发生在 600-900℃这一温度范围, 而Se的大量挥发现象比As要早,大约在 200-600℃的温度范围内。氧化性气氛有助于As, Se在更低的温度下的挥发。SO2在某一温度范围内对于两种痕量元素的挥发有微弱的促进作用。

关键词：煤痕量元素动力学热力学挥发特性

空间线性非均匀加热Rayleigh-Bénard湍流热对流的传热实验研究

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空间线性非均匀加热Rayleigh-Bénard湍流热对流的传热实验研究

作者：詹靖华上海大学

学位级别：硕士

Rayleigh-Bénard(RB)湍流热对流系统是从众多自然现象中抽象出来的研究对流问题的经典流体力学模型。在RB理论模型中,对流槽上下导板均为恒温(低温或高温)热源。然而,自然界中的很多对流流动都受到非均匀的外力驱动。此外,在充分发展... 详细信息

Rayleigh-Bénard(RB)湍流热对流系统是从众多自然现象中抽象出来的研究对流问题的经典流体力学模型。在RB理论模型中,对流槽上下导板均为恒温(低温或高温)热源。然而,自然界中的很多对流流动都受到非均匀的外力驱动。此外,在充分发展后的对流实验系统内,导板的温度会受到大尺度环流的影响,其分布也不是绝对均匀的。因此,对非均匀加热RB系统进行研究,可以提高我们对对流现象和湍流传热机制的认识与理解。本文实验采用宽高比固定为Γx=0.99,Γy=0.25的长方体对流槽,以水为对流介质,通过调节加热片的输入功率,改变系统注入能量的空间分布,研究了空间线性非均匀加热对RB系统传热效率的影响。本文的第一个部分为均匀加热对照实验。实验中Prandtl(Pr)数固定在5.4左右,我们分别测量了9×108≤Ra≤1×1010范围内的15组不同Rayleigh(Ra)数下的无量纲传热效率Nusselt数(Nu),得到了Nua0.286这一标度律关系,与理论预测和前人实验结果相符。本文的第二个部分研究了线性非均匀加热对系统传热效率的影响。通过调节下导板内置的3组加热片的输入功率,使其呈线性分布,实验达到了很好的线性非均匀加热效果。我们将相邻加热片间的功率差值与加热片的总功率之比定义为非均匀加热强度δ,测量了3组不同非均匀加热强度δ=1/6、1/4、1/3下Nu-Ra关系。实验结果表明:(1)线性非均匀加热条件下,上导板的温度近似均匀分布,下导板的温度近似呈线性分布,且非均匀加热强度δ越大,下导板的温度分布越不均匀。此外,改变上下导板温差也会对下导板的温度分布造成一定的影响。(2)与均匀加热实验相比,线性非均匀加热条件下Nu数获得了提升,最大增幅达到8%,湍流传热效率明显提高。(3)Ra数较低时,非均匀加热强度δ越大,Nu数的提升越明显。同一非均匀加热强度δ下,Ra越高,Nu数的增幅也越大。(4)我们认为线性非均匀加热状态下,不对称的下温度边界层有效地促进了热羽流的生成,进而提高了传热效率。非均匀加热强度δ越大,或者Ra越高,下温度边界层的不对称性越强,传热效率的提升越显著。而当Ra数较高时,在有限热导率效应的影响下,羽流生成的频率受到了一定的限制,不同工况中Nu数的提升基本保持一致。

关键词： Rayleigh-Bénard对流湍流热对流湍流传热非均匀加热羽流

创伤后应激症状与睡眠质量关系的追踪及神经机制研究

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创伤后应激症状与睡眠质量关系的追踪及神经机制研究

作者：詹靖烨中国人民解放军海军军医大学

学位级别：硕士

研究目的:研究表明,创伤后应激障碍(Post-Traumatic Stress Disorder,PTSD)与睡眠障碍的共病是普遍存在的,PTSD患者可能表现出睡眠质量方面的问题,而睡眠质量不好的个体也可能表现出PTSD的相关症状。但PTSD及其症状群与睡眠质量之间的... 详细信息

研究目的:研究表明,创伤后应激障碍(Post-Traumatic Stress Disorder,PTSD)与睡眠障碍的共病是普遍存在的,PTSD患者可能表现出睡眠质量方面的问题,而睡眠质量不好的个体也可能表现出PTSD的相关症状。但PTSD及其症状群与睡眠质量之间的关系如何随时间变化及相互的影响路径仍需进一步研究。此外,少有研究探索二者关系的神经机制如何。因此,本课题的主要目的一是探索创伤后应激症状(Post-Traumatic Stress Symptoms,PTSS)及其症状群与睡眠质量之间的横向关系,二是探索PTSS及其症状群与睡眠质量随时间变化的关系和影响路径,三是初步探索创伤暴露是否会引起脑区功能的异常,它们是否为PTSS和睡眠质量共同的神经机制。研究方法:第一部分采用横断面问卷调查的方法,以经历新冠疫情创伤者为研究对象,分别使用创伤后应激障碍症状筛查量表第五版(Post-Traumatic Stress Disorder Checklist for Diagnostic and Statistical Manual of Mental Disorders,5th edition,PCL-5)和匹兹堡睡眠质量指数量表(Pittsburgh Sleep Quality Index,PSQI)评估被试的PTSS和睡眠质量,探究PTSS及其症状群与睡眠质量之间的横向关系。第二部分采用追踪研究的方法,对第一部分中留有联系方式的被试进行创伤后12个月的随访,同样使用PCL-5量表和PSQI量表来探究PTSS及其症状群与睡眠质量随时间变化的关系。第三部分使用UK Biobank公开数据库中的数据,选取含有静息态功能磁共振、PTSS和睡眠质量部分的数据的创伤经历者,并匹配无创伤经历者为对照组,对脑数据进行功能连接的分析,并使用网络分析的方法对功能连接的脑数据和行为学数据进行分析,探究它们之间的关系,为PTSS与睡眠质量的共同神经机制提供依据。结果:第一部分中从全国各地招募被试共2341名,经过筛选纳入数据分析的被试共2245名。结果显示,在所有被试中,PCL-5量表总分超过33分的比例为4.6%。PTSS(rs=0.437,P<0.01)及其症状群侵入(rs=0.356,P<0.01)、回避(rs=0.236,P<0.01)、认知和心境的负性改变(rs=0.330,P<0.01)以及警觉性增高(rs=0.467,P<0.01)均与睡眠质量存在显著的相关关系。PTSS的影响因素包括睡眠质量(β=0.485,P<0.001)、性别(β=0.073,P<0.001)、年龄(β=-0.065,P<0.001)、隔离状态(β=-0.043,P<0.05)和疫情严重区域接触史(β=0.047,P<0.05)等。第二部分完成创伤后12个月随访的被试共329名。结果显示,PCL-5量表的总分超过33分的被试有34名,比率为10.3%。相比于T1(创伤后1个月),个体T2的PCL-5量表(t=-4.506,P<0.001)与睡眠质量总分(t=-5.988,P<0.001)的分数均显著升高。T1的PTSS与T2的睡眠质量显著相关(β=0.122,P<0.05),这表明创伤后1个月的PTSS影响创伤后12个月的睡眠质量。第三部分从公开数据库中共选取1231名被试的数据,其中无创伤组506人,有创伤组725人。两组脑功能连接相比较的结果显示,相比于无创伤组,有创伤组在经历创伤后前额叶(Prefrontal Cortex,PFC)-扣带回(Cingulate Gyrus,CC)脑功能连接表现出了更向的增强(F=5.234,P<0.05),表明两个脑区之间的拮抗增强,顶叶-枕叶脑功能连接则减弱(F=6.176,P<0.05)。网络分析的结果表明,PFC-CC脑功能连接与PTSS相关,可能通过影响PTSS来影响睡眠质量。结论:(1)PTSS及侵入、回避、认知和心境的负性改变以及警觉性增高四个症状群均与睡眠质量存在显著的相关关系,PTSS水平越高,睡眠质量越差。(2)PTSS与睡眠质量变化的时间关系为创伤后1个月的PTSS与创伤后12个月的睡眠质量相关,这表明PTSS能预测睡眠质量的变化和发展。(3)创伤个体的PFC-CC脑功能连接可能作为PTSS与睡眠质量的神经机制。

关键词：创伤后应激障碍创伤后应激症状睡眠质量功能连接网络分析

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白银市住房公积金政策执行问题研究

白银市住房公积金政策执行问题研究

作者：詹靖雯兰州大学

学位级别：硕士

我国住房公积金是住房保障制度的重要组成部分,是缴存职工实现住房梦的坚实后盾,2016年我国提出了要综合运用金融、土地、财税、立法等手段建立租购并举的住房制度,住房公积金被赋予了更重要的意义。但现实情况是收入越高,个人缴存的越... 详细信息

我国住房公积金是住房保障制度的重要组成部分,是缴存职工实现住房梦的坚实后盾,2016年我国提出了要综合运用金融、土地、财税、立法等手段建立租购并举的住房制度,住房公积金被赋予了更重要的意义。但现实情况是收入越高,个人缴存的越多,单位补贴的越多,福利享受的越多,不仅未能发挥住房公积金对中低收入群体的扶持作用,反而人为加剧了收入分配不公,引起了人们对于公积金制度的公平保障性的质疑。笔者对住房公积金行业情况较为了解,能获取到一手真实数据,所以本文以白银市为研究对象,首先结合我国住房公积金特性及结构分析,对白银市住房公积金政策的运行现状进行分析。其次利用公共政策执行史密斯模型,从政策本体、政策执行者、目标群体及执行环境四个方面来分析白银市住房公积金政策,采用问卷、访谈对白银市住房公积金政策执行中存在的问题及原因进行分析,最后根据问题导向性的思路,探讨提高白银市住房公积金政策执行效果、发挥住房保障性的相关建议和思考。研究认为,白银市住房公积金政策执行中存在的问题表现在,一政策本体设计欠合理,根本原因是缺少强有力的法律支撑;二政策执行者,白银市住房公积金管理中心监管滞后;三政策目标群体观念落后、存在误解;四是政策实施环境因素的影响,主要受白银市当地经济发展水平和社会认知的限制。根据以上对白银市住房公积金政策执行过程中遇到的问题及成因的分析,并结合当地实际情况,提出了完善白银市住房公积金政策执行的对策建议。一是白银市住房公积金管理中心应争取到当地政府的支持,出台地方性的法律法规,细化住房公积金法律制度;二是作为政策执行者的白银市住房公积金管理中心要强化监管、提高从业人员职业道德并积极与各部门互动;三在政策目标群体维度上,要重视宣传、丰富宣传手段;四在政策执行环境上,白银市住房公积金管理中心要积极依托于白银市智慧城市的大数据平台与其他部门实现数据实时共享,并在合理范围内对中小企业采取灵活的住房公积金收缴办法。

关键词：住房公积金政策执行史密斯模型

以β-CD为骨架的多孔高聚物用于水体新烟碱类杀虫剂的前处理研究

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以β-CD为骨架的多孔高聚物用于水体新烟碱类杀虫剂的前处理研究

作者：詹靖伟南昌大学

学位级别：硕士

目的:新烟碱（Neonicotinoids,NNIDs）是一类新兴的杀虫剂,由于作用范围广、施用方便、对非目标生物低毒性等优点被大量使用。但是近年来的研究已发现NNIDs在环境中长期存在,会引发对昆虫、水生生物、人体的慢性危害,影响生态安全,因此... 详细信息

目的:新烟碱（Neonicotinoids,NNIDs）是一类新兴的杀虫剂,由于作用范围广、施用方便、对非目标生物低毒性等优点被大量使用。但是近年来的研究已发现NNIDs在环境中长期存在,会引发对昆虫、水生生物、人体的慢性危害,影响生态安全,因此,开发、建立一种灵敏、准确的分析方法来检测环境中痕量NNIDs残留对保护环境和人群健康有重要意义。本研究拟以β环糊精（β-cyclodextrin,β-CD）和四氟对苯二腈（Tetrafluoroterephthalonitrile,TF）合成β环糊精多孔高聚物（Porousβ-CD-containing polymers,P-CDP）,并将该聚合物用于实现水样中痕量的多种NNIDs特异性吸附和前处理研究,再结合超高效液相色谱串联质谱（UPLC-MS/MS）用于NNIDs的定性定量分析。方法:经过对文献中P-CDP的合成方法进行借鉴和改进,以β-CD和TF为原料,通过简单的恒温共浴法合成P-CDP,并将其用于实际样品检测。以P-CDP为基础建立分散固相萃取（Dispersive solid-phase extraction,DSPE）NNIDs的方法,对DSPE过程中的涡旋提取时间、解吸溶剂、涡旋解吸时间、p H值和离子强度进行了优化,并优化了UPLC-MS/MS参数得到仪器最佳工作条件。使用扫描电子显微镜观察P-CDP的形态,通过红外光谱探究了β-CD、TF合成P-CDP的反应机理。结果:使用混合溶剂法成功合成了淡黄色粉末状P-CDP。涡旋提取5min,解吸溶剂为乙腈,涡旋解吸2min,p H值为7,不添加NaCl为最佳条件。在最佳实验条件下,五种NNIDs在1～200μg/L范围内线性良好（r＞0.99）,检出限（Limit of Detection,LOD,S/N=3）和定量限（Limit of Quantitation,LOQ,S/N=10）较低,达到0.11～0.57μg/L和0.37～1.90μg/L,回收率为74.58%～119.06%,并且可以重复使用三次以上。使用随机区组设计方差分析将构建的新方法与传统固相萃取法（Solid Phase Extraction,SPE）检测结果对比,无统计学差异（P＞0.05）。结论:P-CDP对多种NNIDs具有出色的吸附能力,该方法简单,稳定,廉价,对NNIDs具有令人满意的回收率和可重复利用性,可以用于各种水样中NNIDs的快速分离检测。

关键词： β-CD多孔高聚物新烟碱类杀虫剂水样前处理 UPLC-MS/MS

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有机小分子在钙钛矿太阳能电池中的应用

有机小分子在钙钛矿太阳能电池中的应用

作者：詹靖波伊犁师范大学

学位级别：硕士

随着人口的增多和社会发展,人类对各种资源的需求量越来越大。传统化石能源储量的日益减少和相对原始消费方式带来的环境污染迫使人类寻求可持续发展且清洁安全的新能源。而太阳能取之不尽用之不竭的优点使太阳能电池受到研究人员的关注... 详细信息

随着人口的增多和社会发展,人类对各种资源的需求量越来越大。传统化石能源储量的日益减少和相对原始消费方式带来的环境污染迫使人类寻求可持续发展且清洁安全的新能源。而太阳能取之不尽用之不竭的优点使太阳能电池受到研究人员的关注,在众多类型的光伏材料中,有机-无机杂化钙钛矿作为一种直接带隙材料,其具有可调整的带隙,较高的光吸收系数,较低的激子结合能和结晶能,长的载流子扩散长度和高载流子迁移率等众多优点,受到越来越多的关注。固态单异质结钙钛矿太阳能电池经过十年的发展,其最高光电转换效率已经由最开始的3.8%提升到25.7%,数值越来越接近于Shockley-Queisser的理论极限值。然而在钙钛矿太阳能电池的发展历程中,始终伴随着一些难题:例如钙钛矿晶体自身产生的缺陷,以及钙钛矿对水分、氧气、光、高温等的低敏感度带来的稳定性问题,基于这些问题,研究人员开发了如添加剂工程,溶剂工程,成分工程,界面工程等方法。本研究主要从缺陷钝化和界面改性等方面对有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池进行优化,本文主要内容如下:（1）简述了钙钛矿太阳能电池的发展历程,基本原理,结构以及各层材料的研究现状,介绍了钙钛矿材料存在的缺陷和缺陷带来的不利影响,和各种分子对缺陷钝化的经典实例,包括路易斯酸碱、富勒烯衍生物、聚合物、有机铵盐、离子液体、无机盐等。另外提出本文章的研究思路。（2）为了提升钙钛矿太阳能电池的光电转换效率和稳定性,本文以FACsMAPb(IBr)有机-无机杂化钙钛矿为光活性层,1,3-二羟基丙烷-2-酮（DHA）作为表面钝化剂对钙钛矿表面进行修饰。以一步溶液法制备了结构为FTO/compact-Ti O/Sn O/Perovskite/DHA/Spiro-OMe TAD/Au的n-i-p型钙钛矿太阳能电池,首先我们筛选了DHA钝化剂的浓度,确定在0.4 mg/m L浓度下可以取得最佳的光电性能,使平均填充因子,开路电压,光电转换效率均高于对照组,最高能量转换效率可达到23.26%。使用SEM,XRD对钙钛矿晶体结构进行表征,表明了实验组钙钛矿具有更高的晶体质量。通过FTIR确定了DHA和钙钛矿薄膜之间的相互作用,通过UV-vis,EQE,PL,TRPL等表征对钙钛矿薄膜的光学性能和载流子的传输进行分析,通过SCLC,奈奎斯特曲线,电容-电压曲线,理想因子计算,J-V特性曲线对钙钛矿太阳能电池进行表征。结果表明,DHA钝化处理后钝化了钙钛矿表面未配位的Pb,FA缺陷,钙钛矿的缺陷密度从7.26×10 cm降低到4.72×10 cm,理想因子从1.73k T/q下降到1.38k T/q,缺陷的减少改善了界面处的载流子非辐射复合,使载流子的平均寿命从由85.65 ns增长到163.74 ns,奈奎斯特曲线也证明了界面处载流子非辐射复合电阻的增高。除了光电性能的改善,DHA也改善了钙钛矿太阳能电池在空气和热稳定性。

关键词：钙钛矿太阳能电池 1,3-二羟基丙烷-2-酮(DHA) 缺陷表面钝化相互作用

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分级燃烧对固体吸附剂吸附痕量金属的影响

热能动力工程 2004年第1期19卷 52-55,58页

作者：韩军徐明厚曾汉才詹靖华中科技大学煤燃烧国家重点实验室湖北武汉430074

在一维煤粉燃烧炉实验研究了分级燃烧方式对吸附剂控制重金属元素排放的影响。试验发现分级燃烧会增加亚微米颗粒中重金属的浓度 ,不利于对痕量重金属元素的控制 ,尤其对挥发性大的元素 (如Cu和Ni)影响越明显 ;固体吸附剂对煤中重金属... 详细信息

在一维煤粉燃烧炉实验研究了分级燃烧方式对吸附剂控制重金属元素排放的影响。试验发现分级燃烧会增加亚微米颗粒中重金属的浓度 ,不利于对痕量重金属元素的控制 ,尤其对挥发性大的元素 (如Cu和Ni)影响越明显 ;固体吸附剂对煤中重金属的排放具有吸附作用 ,并且吸附剂对不同的重金属元素的吸附有选择性 ;最后对吸附剂吸附重金属元素的机理做了阐述 ,吸附剂吸附重金属元素是通过物理吸附和化学吸附。

关键词：痕量重金属分级燃烧吸附剂煤燃烧

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燃煤过程中As,Se的挥发行为的研究

工程热物理学报 2004年第S1期25卷 201-204页

作者：詹靖徐明厚韩军乔瑜蔡铭华中科技大学煤燃烧国家重点实验室湖北武汉430074

本文首先运用热平衡分析法对不同气氛下三种煤样的燃烧系统中As,Se物质的分布及含量进行了预报,并以此来指导实验方案的设计,最后,进行相应的实验研究,来探究燃煤过程中As,Se的挥发行为特性。从研究结果我们可以得出: (1)As,Se的挥发量... 详细信息

本文首先运用热平衡分析法对不同气氛下三种煤样的燃烧系统中As,Se物质的分布及含量进行了预报,并以此来指导实验方案的设计,最后,进行相应的实验研究,来探究燃煤过程中As,Se的挥发行为特性。从研究结果我们可以得出: (1)As,Se的挥发量都随着温度的升高而增加,并且Se的挥发百分比要比As要大。(2)在氮气气氛下,As挥发量大幅提升的现象发生在600-900℃这一温度范围,而Se的大量挥发现象比As要早,大约在200-600℃的温度范围内。 (3)氧化性气氛有助于As,Se在更低的温度下的挥发。 (4)SO2在某一温度范围内对于两种痕量元素的挥发有微弱的促进作用。

关键词：煤 As Se 挥发

三乙胺促进的邻亚甲基苯醌与β-羰基硫代酰胺的[4+2]环加成反应构建功能化4H-色烯衍生物

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有机化学 2021年第9期41卷 3682-3691页

作者：南光明詹靖波原春鸣文丽荣李明伊犁师范大学新疆天然产物化学与应用高等学校重点实验室新疆伊宁835000 青岛科技大学化学与分子工程学院生态化工国家重点实验室培育基地山东青岛266042

建立了一种通过NEt3促进的β-羰基硫代酰胺(KTAs)和邻亚甲基苯醌(o-QMs)环合来合成高度取代的4H-色烯衍生物的新方法.该方法涉及一个串联序列,该序列包括1,6-共轭加成/O-环化/开环/O-环化.该过程表现出良好的官能团耐受性及可扩展性,且... 详细信息

建立了一种通过NEt3促进的β-羰基硫代酰胺(KTAs)和邻亚甲基苯醌(o-QMs)环合来合成高度取代的4H-色烯衍生物的新方法.该方法涉及一个串联序列,该序列包括1,6-共轭加成/O-环化/开环/O-环化.该过程表现出良好的官能团耐受性及可扩展性,且操作简单.

关键词：邻亚甲基苯醌 β-羰基硫代酰胺 4H-色烯衍生物 [4+2]环加成