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合金纳米颗粒原子级分散制备的双位点催化剂中单点Ag1对Pd1在炔烃双烷氧羰基化反应中的促进作用

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 282-292页

作者：李星局李峥冯四全宋宪根严丽母佳利袁乔宁丽丽陈维苗韩仲康丁云杰中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室(筹)辽宁大连116023 浙江大学材料科学与工程学院浙江杭州310027 中国科学技术大学化学物理系安徽合肥230026 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

炔烃烷氧羰基化反应是一种原子经济反应,可以生成α,β-不饱和羧酸、二羧羧酸酯及其衍生物.其中,乙炔的双烷氧羰基化产物(丁烯二酸二酯)可通过两段加氢制备1,4-丁二醇,该反应路径对于生产生物可降解材料聚丁二酸丁二醇酯(PBS)具有重要意... 详细信息

炔烃烷氧羰基化反应是一种原子经济反应,可以生成α,β-不饱和羧酸、二羧羧酸酯及其衍生物.其中,乙炔的双烷氧羰基化产物(丁烯二酸二酯)可通过两段加氢制备1,4-丁二醇,该反应路径对于生产生物可降解材料聚丁二酸丁二醇酯(PBS)具有重要意义.然而,目前广泛应用的均相Pd基催化体系存在催化剂分离困难、金属流失以及需要添加有机膦配体或各种磺酸助剂等问题,这不仅增加了制备成本,还可能引入不必要的杂质.此外,尽管纳米催化剂在催化领域有着广泛的应用,但大多数纳米催化剂在炔烃双烷氧基羰基化反应中仍表现出反应活性低和稳定性差的问题,这限制了其在工业生产中的应用.相比之下,多相单金属点催化剂因其100%的原子利用率和较好的催化活性而备受关注.然而,由于多相单金属点催化剂具有相对简单的结构和配位环境,其应用仍受到一定的限制.为了克服这一难题,合成具有不同金属的双位点催化剂成为了一个研究热点.双位点催化剂有望进一步释放单金属位点催化剂的潜力,提高反应活性和稳定性.然而,尽管双位点催化剂具有巨大的应用前景,但目前仍面临着制备方法的挑战.如何设计并实用可行地制备出具有高效催化性能的双位点催化剂,是当前科研领域亟待解决的问题.本文提出一种由CO/CH3I混合物诱导分散Pd-Ag合金纳米颗粒的处理方法,用于制备Pd1-Ag1/AC双位点催化剂.利用X射线衍射、X射线光电子能谱和高角环形暗场扫描透射电子显微镜等方法对分散过程进行表征.结果表明,在分散过程中,CO和CH3I与金属发生协同作用,通过配位生成一种独特的双核络合物(PdI2(CO)-I2-AgI)结构.这种络合物结构逐一从合金纳米颗粒上剥落,直至完成原子级的分散.乙炔双烷氧羰基化反应结果表明,与单金属Pd1/AC相比,在相同反应条件下,双位点Pd1-Ag1/AC催化剂上的乙炔转化率提高了2倍.同时,在保持丁烯二酸二酯选择性为98%的情况下,该催化剂循环使用10次后催化剂性能未见明显变化.炔烃底物拓展结果表明,Pd1-Ag1/AC的协同作用不仅可以提高催化活性,而且在高位阻存在的情况下可以提高产物的立体选择性,这表明双位点协同促进作用对炔烃双羰基化反应具有良好的普适性.微分吸附量热表征结果证明了通过碘配体桥连的Pd1和Ag1单金属点之间的协同效应可以增强催化剂对乙炔的吸附能力.此外,结合拓展边X射线精细结构等实验结果,对催化剂的结构变化和反应机理进行了进一步的探究.第一性原理计算得到的反应能垒和过渡态结果表明,乙炔吸附是反应的速率决定步骤.与Pd1/AC相比,Pd1-Ag1/AC催化剂在反应决速步上表现出了更低的活化能,这从热力学和动力学两个层面解释了其具有更好催化性能的原因.Bader电荷分析和投影态密度计算的结果表明,由于Ag1位点的引入,使Pd1-Ag1/AC催化剂的电荷转移能力和吸附能力均得到增强.相较于Pd1/AC,Pd1-Ag1/AC具有更低的形成能,表明Ag1位点不仅可以提升催化活性,也可以增强双位点结构的稳定性.因此,在催化反应中,Ag1位点的存在起到了重要的促进作用,使得Pd1-Ag1/AC催化剂表现出更优异的性能.综上,本文制备的双位点Pd1-Ag1/AC催化剂在乙炔双烷氧羰基化反应中表现出较好的催化活性和稳定性,证明了双位点协同效应的重要性,为高效催化剂的设计和应用提供了新的思路.

关键词：协同促进作用双位点催化剂原子级分散合金纳米颗粒炔烃双烷氧羰基化稳定性

折现哈密尔顿系统中的Aubry集的PDE定义

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数学学报(中文版) 2024年

作者：袁逸文李霞苏州科技大学数学科学学院

折现Hamilton-Jacobi (以下简称为H-J)方程作为接触H-J方程的一种特殊形式,对其研究具有深刻意义。在本文中,我们给出了满足一定条件下折现哈密尔顿系统中Aubry集的一种粘性解意义下的定义,其与经典哈密尔顿系统中Aubry集的定义有一定... 详细信息

折现Hamilton-Jacobi (以下简称为H-J)方程作为接触H-J方程的一种特殊形式,对其研究具有深刻意义。在本文中,我们给出了满足一定条件下折现哈密尔顿系统中Aubry集的一种粘性解意义下的定义,其与经典哈密尔顿系统中Aubry集的定义有一定的相似性,且由此定义的Aubry集具有变分意义下的作用量极小性及回归性。

关键词： Aubry集折现H-J方程粘性解极小不变集

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组合碟簧自复位防屈曲支撑滞回性能试验

哈尔滨工业大学学报 2024年第2期56卷 1-9页

作者：丁玉坤郑帅康结构工程灾变与控制教育部重点实验室(哈尔滨工业大学) 哈尔滨150090 土木工程智能防灾减灾工业和信息化部重点实验室(哈尔滨工业大学) 哈尔滨150090 哈尔滨工业大学土木工程学院哈尔滨150090

为控制防屈曲支撑(BRB)的残余变形,采用碟簧自复位系统(DS)和BRB并联形成自复位防屈曲支撑(SBRB)。通过拟静力试验考察组合碟簧刚度、端部连接、复位比率等对SBRB滞回性能的影响。结果表明:与BRB相比,SBRB的残余变形大幅降低;SBRB表现... 详细信息

为控制防屈曲支撑(BRB)的残余变形,采用碟簧自复位系统(DS)和BRB并联形成自复位防屈曲支撑(SBRB)。通过拟静力试验考察组合碟簧刚度、端部连接、复位比率等对SBRB滞回性能的影响。结果表明:与BRB相比,SBRB的残余变形大幅降低;SBRB表现出旗型的滞回曲线,试验后期钢板支撑受拉断裂,其他部件保持完好;SBRB试件中DS部分和BRB部分分别是承载力和累积耗能的主要来源;由于组合碟簧间的摩擦等作用,DS部分的耗能占整个SBRB耗能的23%~36%;其他构造相同时,采用组合碟簧刚度较大的DS部分启动后承载力增幅较多,且DS部分启动力较大的复位比率也较大,残余变形更小。总体上,端部连接形式对残余变形影响不大,刚接SBRB试件因承受额外的端部弯矩,钢板支撑断裂更早,铰接SBRB试件表现出更好的耗能能力。随复位比率增大,SBRB的残余变形逐渐减小,为有效地控制支撑残余变形,同时避免对DS部分要求过高,复位比率宜取0.7~0.9。

关键词：自复位防屈曲支撑组合碟簧滞回性能端部连接复位比率残余变形

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基于ECA-CNN的混合指纹室内定位方法

计算机研究与发展 2024年第2期61卷 428-440页

作者：王正康骆冰清南京邮电大学计算机学院、软件学院、网络空间安全学院南京210023

在指纹法的定位中,指纹特征和定位模型是影响定位精度的2个关键因素.在指纹特征的选取方面,可见光强度稳定性较高,但位置特征区分度低;无线信号强度区分度较高,但波动性较强.在定位模型的构建方面,基于卷积神经网络(convolutional neura... 详细信息

在指纹法的定位中,指纹特征和定位模型是影响定位精度的2个关键因素.在指纹特征的选取方面,可见光强度稳定性较高,但位置特征区分度低;无线信号强度区分度较高,但波动性较强.在定位模型的构建方面,基于卷积神经网络(convolutional neural network, CNN)的定位模型在特征提取时不能有效地突出重要特征.针对上述问题,提出一种基于ECA-CNN的混合指纹室内定位方法(hybrid fingerprint indoor localization method based on ECA-CNN, ECACon-HF).首先,利用可见光强度和低功耗蓝牙(Bluetooth low energy, BLE)接收信号强度指示(received signal strength indication, RSSI)来构建混合指纹,降低BLE指纹不稳定的影响,并增强不同位置之间的区分度.同时,基于高效通道注意力(efficient channel attention, ECA)模块改进CNN定位模型,ECA能够通过跨通道交互策略自适应地提取指纹中的重要信息,抑制指纹中的环境干扰,增强混合指纹特征表达能力,更有效地利用混合指纹优势.实验结果显示,ECAConHF在构建的混合指纹库上可以达到0.316 m的定位精度,高于在单一指纹上的精度;并且基于同一指纹库,ECACon-HF相比其他室内定位方法,定位精度具有明显优势.

关键词：室内定位混合指纹可见光强度注意力机制低功耗蓝牙

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基于多阶段信息增强的3D点云目标检测算法

激光与光电子学进展 2024年第4期61卷 280-286页

作者：袁善帅丁雷中国科学院上海技术物理研究所红外探测与成像技术重点实验室上海200083 上海科技大学信息科学与技术学院上海201210 中国科学院大学北京100049

自动驾驶场景中,通常会用基于体素化的算法来完成点云3D目标检测任务,因为该类方法拥有计算量少、耗时少等方面的优势。但是当下常用的方法往往会带来双重信息损失,其一是体素化带来的量化误差造成的,其二则是对体素化后的点云信息利用... 详细信息

自动驾驶场景中,通常会用基于体素化的算法来完成点云3D目标检测任务,因为该类方法拥有计算量少、耗时少等方面的优势。但是当下常用的方法往往会带来双重信息损失,其一是体素化带来的量化误差造成的,其二则是对体素化后的点云信息利用不充分造成的。设计一个三阶段的网络结构来解决信息损失大的问题。第一阶段使用基于体素化的优秀算法完成输出边界框的任务;第二阶段利用一阶段特征图上的信息精修边界框,以解决一阶段对输入信息利用不充分的问题;第三阶段利用了原始点的精确位置信息再次精修边界框,以弥补体素化带来的点云信息损失。在Waymo Open Dataset上,所提多阶段3D目标检测算法的检测精度超过了CenterPoint等受工业界青睐的优秀算法,且满足自动驾驶落地的时间要求。

关键词：机器视觉 3D目标检测激光点云多阶段信息增强

中华优秀传统生态文化赋能和美乡村建设的语境、向度与进路

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内蒙古社会科学 2024年第3期45卷 181-188页

作者：柏振平南京理工大学马克思主义学院江苏南京210094

中国式现代化在破解现代化内在悖论的过程中召唤着传统生态文化的返场,并进一步发展、融入和扬弃现代性。和美乡村建设作为中国式农业农村现代化的主线,同样有着强烈的生态诉求,中华优秀传统生态文化以其独特的价值性思维、实践逻辑赋... 详细信息

中国式现代化在破解现代化内在悖论的过程中召唤着传统生态文化的返场,并进一步发展、融入和扬弃现代性。和美乡村建设作为中国式农业农村现代化的主线,同样有着强烈的生态诉求,中华优秀传统生态文化以其独特的价值性思维、实践逻辑赋能和美乡村建设。历史语境、现实语境、价值语境和政治语境复合构筑的全新语境是中华优秀传统生态文化赋能和美乡村建设的逻辑起点,在多重语境交织变化的背景下,中华优秀传统生态文化赋能和美乡村建设主要体现在推动乡村生命共同体建构、乡村经济可持续发展、乡村价值体系重塑和乡村治理现代化建设几个方面。在实际赋能过程中,还需以内源性增能的主体赋能、主观性表达的价值赋能、技术性形塑的展演赋能和场域性弥合的空间赋能,确保中华优秀传统生态文化赋能和美乡村建设的有效性、科学性以及可持续性。

关键词：生态文化和美乡村建设传承赋能

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林园幽幽文脉绵长——风景画创作谈

美术观察 2024年第1期 144-145页

作者：申柏河南科技大学艺术与设计学院河南省美术家协会洛阳市美术家协会

风景画与中国的山水有着天然的契合,无论是在内容还是形式上,我们更易于从中寻找到彼此文化的切入点,实现传统文化中寄情于景的精神追求。在表现语言多元化的今天,对于艺术家而言,作品已经不再是单纯表达出供人欣赏的愉悦,反而更多的是... 详细信息

风景画与中国的山水有着天然的契合,无论是在内容还是形式上,我们更易于从中寻找到彼此文化的切入点,实现传统文化中寄情于景的精神追求。在表现语言多元化的今天,对于艺术家而言,作品已经不再是单纯表达出供人欣赏的愉悦,反而更多的是映衬个人内心的探索与认知。西方绘画的表现方式已传入我国百余年,无数先辈艺术家们在语言上做出了成功的探索,特别是在作品中融入了中国文化精神。

关键词：中国文化精神语言多元化西方绘画寄情于景精神追求风景画

基于LSTM和多头注意力机制的企业违约预测模型

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管理工程学报 2024年第3期38卷 213-226页

作者：柏凤山迟国泰温武军大连理工大学经济管理学院辽宁大连116024

违约预测是指用企业过去时刻的数据和违约状态预测企业未来的违约概率。违约预测对股票投资、债券投资和银行贷款等具有极为重要的意义。本研究涉及两个科学问题:一是如何使用连续多年的企业数据预测企业违约概率;二是研究输入模型的每... 详细信息

违约预测是指用企业过去时刻的数据和违约状态预测企业未来的违约概率。违约预测对股票投资、债券投资和银行贷款等具有极为重要的意义。本研究涉及两个科学问题:一是如何使用连续多年的企业数据预测企业违约概率;二是研究输入模型的每个时间窗口对违约预测状态的影响程度。用LSTM网络建立违约预测模型,用连续多年的企业数据预测违约概率,改变了违约预测建模时只用一个时间窗口预测违约概率的现状,并首次将多头注意力机制应用于违约预测模型,探索每个时间窗口对违约预测值的影响程度,避免了现有模型只做预测不揭示时间窗口对违约预测影响程度的弊端。研究表明:一是在违约预测建模时考虑企业数据的时序性更合理且会提升模型预测精度;二是违约预测的最佳时间窗口个数可以是5到10之间的数,总体上时间窗口越多违约预测精度越高;三是本文搭建的违约预测模型框架有效减少了违约预测结果的第2类错误,降低了坏客户被预测为好客户的风险。

关键词：长短期记忆神经网络多头注意力机制违约预测

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多材复合高温基线密封件的研究进展

复合材料学报 2024年第7期41卷 3453-3466页

作者：魏雨函曾琴白鸿柏薛新福州大学机械工程及自动化学院福州350116

多材复合高温基线密封件是一种集隔热芯材、金属编织弹簧管和陶瓷纤维编织管于一体的新型多孔复合结构材料,在动载荷作用下具有柔性、耐高温、耐磨和密封等多功能优异性能,尤其对提高新一代高速飞行器热端部件的综合性能上起到关键性作... 详细信息

多材复合高温基线密封件是一种集隔热芯材、金属编织弹簧管和陶瓷纤维编织管于一体的新型多孔复合结构材料,在动载荷作用下具有柔性、耐高温、耐磨和密封等多功能优异性能,尤其对提高新一代高速飞行器热端部件的综合性能上起到关键性作用。它综合利用了内层隔热芯材的热防护、中间层高温合金编织弹簧管的弹性回复和外层陶瓷纤维管的耐热、耐磨等各自的性能优势。然而,由于各基材结构和性能之间的差异性,多材混杂结构与整体性能调控之间的内在联系尚不明确。基于此,首先介绍了多材复合高温基线密封件各组成材料特性及其制备工艺;其次,对现有高温基线密封件的理论和数值模型等研究方法进行梳理和归纳;再次,阐述了多材复合高温基线密封件在关键制备工艺和高温动载荷服役过程中存在的主要技术挑战;最后,对多材复合高温基线密封件的研究发展趋势和潜在工程应用进行了展望。

关键词：高温基线密封动密封制备工艺弹性行为耐磨