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环糊精键合Fe-TAML催化剂的制备及其活化H_(2)O_(2)氧化水中有机微污染物

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环境科学 2023年第7期44卷 3978-3989页

作者：刘清泉蔡本哲蔡喜运大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室大连116024

为了提高Fe-TAML催化剂的稳定性和催化活性,通过磺酰氯化反应、金属螯合反应和亲核取代反应等方法将Fe-TAML与环糊精(CD)以共价键形式结合,制备了单-6-氧-CD键合Fe-TAML催化剂(CD-Fe-TAML).开展了CD-Fe-TAML的催化活性、稳定性测试及其... 详细信息

为了提高Fe-TAML催化剂的稳定性和催化活性,通过磺酰氯化反应、金属螯合反应和亲核取代反应等方法将Fe-TAML与环糊精(CD)以共价键形式结合,制备了单-6-氧-CD键合Fe-TAML催化剂(CD-Fe-TAML).开展了CD-Fe-TAML的催化活性、稳定性测试及其活化H_(2)O_(2)氧化降解水中抗生素和农药等34种有机微污染物研究.与Fe-TAML相比,CD-Fe-TAML在pH为7.0条件下活化H_(2)O_(2)生成高价铁的速率提高49倍,对底物的催化降解速率提高25倍,且其自氧化速率降低70%.CD-Fe-TAML在pH为3.0~10.0范围内的稳定性比Fe-TAML的稳定性提高0.7~699倍,其中,在pH为3.0~7.0范围内提高33~699倍.CD-Fe-TAML的分子结构中的磺酸基官能团具有吸电子效应,能增加活性中心中Fe离子的正电荷密度,不仅加快H_(2)O_(2)的过氧键裂解和高价铁物种的生成,提高Fe-TAML的催化活性,还能提高其水解稳定性.同时,分子结构中的CD基团具有“电子穿梭体”效应和包合作用,前者通过加快活性中心Fe-TAML与H_(2)O_(2)之间的电子转移而促进高价铁物种的生成,提高Fe-TAML的催化活性;后者能通过对活性中心Fe-TAML的包合而抑制了其水解和自氧化反应,提高其稳定性.与Fe-TAML/H_(2)O_(2)相比,在pH为5.0~7.0的范围内,CD-Fe-TAML/H_(2)O_(2)对有机微污染物的降解速率提高了0.4~59倍.在pH为8.0条件下,CD-Fe-TAML/H_(2)O_(2)对摩尔体积小于0.20 L·mol^(-1)的啶虫脒和磺胺嘧啶等9种微污染物的降解速率提高0.3~1.1倍,对摩尔体积大于0.20 L·mol^(-1)的微污染物的降解速率没有显著性变化.碘离子的氧化实验结果显示,水中的I^(-)没有被CD-Fe-TAML/H_(2)O_(2)体系氧化为HIO或IO^(-),不会进一步与DOM反应生成碘代消毒副产品(I-DBPs).同时,CD-Fe-TAML/H_(2)O_(2)对地表水水样中微污染物的降解不受DOM和无机盐离子等水体组分的干扰.所构建的CD-Fe-TAML/H_(2)O_(2)体系具有比Fe-TAML/H_(2)O_(2)体系更高的催化降解活性和稳定性,在水体中有机微污染物去除方面具有应用潜力.

关键词：环糊精键合Fe-TAML 催化剂过氧化氢有机微污染物氧化降解

基于梯度提升回归树的有机污染物生物-沉积物积累因子预测模型

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生态毒理学报 2023年第4期18卷 22-33页

作者：王如冰蔡喜运工业生态与环境工程教育部重点实验室大连理工大学环境学院大连116024

生物-沉积物积累因子(BSAF)是评价底栖无脊椎生物对有机污染物生物积累能力的重要参数,是由化合物、底栖环境与无脊椎生物之间的三相作用决定的。现有模型通常采用线性算法研究化合物BSAF与化合物理化性质的关系,忽略了由于环境-生物-... 详细信息

生物-沉积物积累因子(BSAF)是评价底栖无脊椎生物对有机污染物生物积累能力的重要参数,是由化合物、底栖环境与无脊椎生物之间的三相作用决定的。现有模型通常采用线性算法研究化合物BSAF与化合物理化性质的关系,忽略了由于环境-生物-化合物相互作用引发的非线性影响,导致线性模型拟合和预测能力有限。本研究基于理化性质(PCP)和分子指纹(ECFP)描述化合物特征,结合环境样点和生物特征,采用梯度提升回归树(GBRT)的非线性算法,分别构建了底栖生物体内积累因子的GBRT-PCP和GBRT-ECFP预测模型,并与利用岭回归算法构建的线性模型进行比较。结果表明,GBRT模型训练集决定系数(R 2)均为0.97,验证集R 2为0.82~0.83,表明GBRT模型的拟合优度和预测能力显著优于岭回归模型(训练集和验证集R 2分别为0.38~0.56和0.38~0.52)。沉积物有机碳含量对生物-沉积物积累因子的影响呈波动下降趋势,脂质含量呈先波动上升而后下降趋势。GBRT-PCP模型结果表明,化合物疏水性(log K_(OW))对生物积累影响呈先平稳后上升而后下降趋势,吸附性(log K_(OC))对生物积累呈波动下降趋势。总体上,具有中等log K_(OW)(6.8~8.2)和中等log K_(OC)(4.4~5.2)的化合物易于积累在生物组织。GBRT-ECFP模型阐明了稠环、芳香环、醚键、C—Br键、联苯键等结构是影响生物积累的关键子结构,该模型基于分子指纹结构可实现对化学品生物积累的高通量预测。本研究建立的模型为化学品生态风险评价和管理决策制定提供理论依据和方法参考。

关键词：有机污染物底栖无脊椎生物生物-沉积物积累因子梯度提升回归树

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防腐剂布罗波尔及其转化产物对发光菌的毒性

中国环境科学 2008年第11期28卷 999-1003页

作者：汪昭君王瑟崔娜陈景文蔡喜运大连理工大学环境科学与工程系工业生态与环境工程教育部重点实验室辽宁大连116024

基于发光细菌发光性能的测试,研究了化妆品广谱防腐剂布罗波尔(BNP)及其转化产物2-溴-2-硝基乙醇(BNE)、溴硝基甲烷(BNM)、甲醛(FA)、2-溴乙醇(BE)等的毒性,基于化合物理化性质分析,研究了BNP及其转化产物活性方式差异,并采用毒性单位法... 详细信息

基于发光细菌发光性能的测试,研究了化妆品广谱防腐剂布罗波尔(BNP)及其转化产物2-溴-2-硝基乙醇(BNE)、溴硝基甲烷(BNM)、甲醛(FA)、2-溴乙醇(BE)等的毒性,基于化合物理化性质分析,研究了BNP及其转化产物活性方式差异,并采用毒性单位法(TU)、相加指数法(AI)、混合毒性指数法(MTI)及相似性参数法(λ)对其联合毒性进行了评估.结果表明,BNP及其转化产物对发光菌的毒性作用表现为低剂量刺激和高浓度抑制,毒性强弱顺序为BNM(EC50=3.01mg/L)>BNE(EC50=4.21mg/L)>BNP(EC50=19.19mg/L)>FA(EC50=51.44mg/L)>BE(EC50>5000 mg/L).BNP及其转化产物毒性主要与化合物的疏水性及分子中溴原子的氧化性有关,随化合物疏水性和溴原子氧化性的增加而增强.BNP与BNM或BNE的联合毒性为协同作用,5种化合物等浓度混合时联合毒性表现为部分相加作用.BNP某些含硝基转化产物的存在能增加BNP的生态毒性,转化后复合生态风险增加.

关键词：布罗波尔转化产物联合毒性环境过程防腐剂

血链球菌驱动的Fe^(Ⅲ)-TAML/H_(2)O_(2)体系构建及其去除水中4-氯酚

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湖南科技大学学报（自然科学版） 2024年第2期39卷 109-117页

作者：汤宜昆蔡喜运大连理工大学环境学院辽宁大连116024

Fe^(Ⅲ)-TAML因能活化H_(2)O_(2)氧化多种有机污染物受到广泛关注,但在投加H_(2)O_(2)的过程中存在过度损耗的问题,并且在H_(2)O_(2)的运输、处理和储存中存在潜在危险.本研究利用血链球菌产生H_(2)O_(2)的特性,通过原位生成H_(2)O_(2)... 详细信息

Fe^(Ⅲ)-TAML因能活化H_(2)O_(2)氧化多种有机污染物受到广泛关注,但在投加H_(2)O_(2)的过程中存在过度损耗的问题,并且在H_(2)O_(2)的运输、处理和储存中存在潜在危险.本研究利用血链球菌产生H_(2)O_(2)的特性,通过原位生成H_(2)O_(2)替代预制H_(2)O_(2),构建血链球菌驱动的FeⅢ-TAML/H_(2)O_(2)体系,降解水中4-氯酚,并探究相关影响因素对4-氯酚降解效果的影响.结果表明:在血链球菌驱动的Fe^(Ⅲ)-TAML/H_(2)O_(2)降解体系中,4-氯酚的降解速率常数与温度和细胞密度呈正相关,去除率随着Fe^(Ⅲ)-TAML浓度和pH值的增加先升高后降低.该体系可以实现4-氯酚的高效降解,在环境温度为25℃,pH值为8,Fe^(Ⅲ)-TAML浓度为2μmol/L,血链球菌OD600为0.4的条件下,10 mg/L的4-氯酚在3 h内的去除率可达到96.9%.

关键词：血链球菌过氧化氢原位合成 Fe^(Ⅲ)-TAML 4-氯酚

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除草剂单用与混用对土壤微生物活性的影响

农业环境科学学报 2004年第2期23卷 392-395页

作者：李克斌蔡喜运刘维屏浙江大学环境科学研究所

在实验室条件下,通过观测投加农药土壤中的细菌、真菌数和土壤呼吸强度的变化,研究了灭草松、莠去津、灭草松+莠去津及灭草松+莠去津+表面活性剂对土壤微生物活性的影响。结果表明,莠去津、灭草松在10倍推荐用量下会使土壤细菌数略有减... 详细信息

在实验室条件下,通过观测投加农药土壤中的细菌、真菌数和土壤呼吸强度的变化,研究了灭草松、莠去津、灭草松+莠去津及灭草松+莠去津+表面活性剂对土壤微生物活性的影响。结果表明,莠去津、灭草松在10倍推荐用量下会使土壤细菌数略有减小,真菌数略有增加,细菌/真菌数之比减小;莠去津+灭草松与他们单用时对土壤呼吸的影响无显著差别,但添加表面活性剂后,土壤呼吸增强且持续时间延长。

关键词：除草剂使用方法土壤微生物活性表面活性剂

高效液相色谱拆分-荧光法同时分析水中禾草灵和禾草酸对映体

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分析化学 2006年第5期34卷 613-616页

作者：林坤德蔡喜运陈胜文刘维屏浙江大学环境科学研究所浙江工业大学环境科学研究中心

采用手性高效液相色谱法同时拆分禾草灵和禾草酸对映体,用荧光检测分析其浓度。讨论了流动相中异丙醇和乙酸添加量、柱温等对对映体分离的影响。结果表明在柱温为20℃,以正已烷/异丙醇/醋酸(90∶10∶0.2)为流动相且其流速为0.5mL/min时... 详细信息

采用手性高效液相色谱法同时拆分禾草灵和禾草酸对映体,用荧光检测分析其浓度。讨论了流动相中异丙醇和乙酸添加量、柱温等对对映体分离的影响。结果表明在柱温为20℃,以正已烷/异丙醇/醋酸(90∶10∶0.2)为流动相且其流速为0.5mL/min时,禾草灵和禾草酸的对映体可同时达到基线分离。在优化实验条件下,测定了水中的禾草灵和禾草灵酸的对映体,回收率>85%;相对标准偏差<5.0%。

关键词：禾草灵禾草灵酸手性农药手性分离

UV-改进目标因子分析法对混用除草剂4组分的同时测定

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光谱学与光谱分析 2004年第4期24卷 459-462页

作者：刘维屏蔡喜运许中坚李克斌徐冬梅浙江大学环境科学研究所 3041浙江杭州310029

组分间存在交互作用的 4种除草剂组成的混合样采用UV 目标因子分析法进行同时测定 ,结果相对误差较大。同样实验条件下 ,引入一个非零截距因子 ,进行改进目标因子分析 ,结果令人满意。改进目标因子分析 UV法 ,不经分离对 4种除草剂同... 详细信息

组分间存在交互作用的 4种除草剂组成的混合样采用UV 目标因子分析法进行同时测定 ,结果相对误差较大。同样实验条件下 ,引入一个非零截距因子 ,进行改进目标因子分析 ,结果令人满意。改进目标因子分析 UV法 ,不经分离对 4种除草剂同时测定的回收率分别为百草枯 99 4 7%～ 10 2 0 2 %、氰草津 98 93%～ 10 2 75 %、异丙甲草胺 98 13%～ 10 2 6 5 %、莠去津 97 4 2 %～ 10 3 2 0 %。4种除草剂回收率的标准偏差分别为百草枯 1 16 %、氰草津 1 84 %、异丙甲草胺 1 84 %、莠去津 2 5 5 %。实验结果表明 ,改进目标因子分析方法对此类混用除草剂的同时测定具有较高的准确度和精密度。

关键词：混用除草剂改进目标因子分析法百草枯氰草津异丙甲草胺莠去津

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大伙房水库控制流域水质变化及污染源识别

农业环境科学学报 2020年第7期39卷 1568-1575页

作者：韩爽夏春龙王永东蔡喜运大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室辽宁大连116024 辽宁省抚顺水文局辽宁抚顺113005

为识别大伙房水库控制流域水体水质现状及主要污染因子,通过统计分析2014—2018年大伙房水库控制流域水体的水质数据,采用综合加权指数法和主成分分析方法,开展了大伙房水库控制流域水体水质变化趋势及成因识别研究。结果表明:大伙房水... 详细信息

为识别大伙房水库控制流域水体水质现状及主要污染因子,通过统计分析2014—2018年大伙房水库控制流域水体的水质数据,采用综合加权指数法和主成分分析方法,开展了大伙房水库控制流域水体水质变化趋势及成因识别研究。结果表明:大伙房水库控制流域水体水质情况总体良好,主要污染因子为总氮和粪大肠菌群。库区水体营养状态整体为中营养,磷限制型,且综合营养状态指数呈逐年下降趋势。水库控制流域水体水质受到地质、气候、农业、畜禽养殖、居民生活等复合影响,主要污染源为农业种植、农村生活及畜禽养殖等农业面源。农业种植源是水体中总氮的主要来源,其贡献总体上先增高再缓慢降低,而农村生活及畜禽养殖源是粪大肠菌群的主要来源,其贡献年际无明显变化。研究表明,大伙房水库控制流域水体中总氮超标严重,主要原因为农业面源污染的氮排放,同时水体中总磷的缺乏限制总氮的去除,加剧了这一现象。

关键词：富营养化农业面源污染主成分分析大伙房水库

敌草胺对映体圆二色光谱表征及其水体中微量对映体含量测定

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光谱学与光谱分析 2006年第9期26卷 1649-1652页

作者：陈胜文蔡喜运席萌张安平刘维屏浙江大学环境科学研究所浙江杭州310029

应用手性Chiralpak OJ—H柱对除草剂敌草胺进行分离，对其两个对映体用圆色光谱进行了表征。在此基础之上，应用荧光检测器建立了测定水体中微量敌草胺对映体的测定方法。该方法外消旋体线性范围为10～100ng·mL^-1；外消旋体最低检测限... 详细信息

应用手性Chiralpak OJ—H柱对除草剂敌草胺进行分离，对其两个对映体用圆色光谱进行了表征。在此基础之上，应用荧光检测器建立了测定水体中微量敌草胺对映体的测定方法。该方法外消旋体线性范围为10～100ng·mL^-1；外消旋体最低检测限为8ng·mL^-1，对映体纯的检测限为4ng·mL^-1。该方法对于测定环境水体中敌草胺的手性选择性累积具有现实意义。

关键词：圆二色光谱手性分离荧光检测器敌草胺