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碳载金属单原子催化剂的电合成氨进展

Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 42-67页

作者：李沐霖谢一萌宋静婷杨级董金超李剑锋厦门大学能源学院化学化工学院物理科学与技术学院固体表面物理化学国家重点实验室能源材料化学协同创新中心福建厦门361005 福建能源材料科学与技术创新实验室(嘉庚创新实验室) 福建厦门361005

氨不仅是生产农业肥料和医药分子的关键原料,同时因其具备高能量密度和零碳排放的特性,也被视为极具潜力的能源载体.鉴于当前对环保和可持续发展的迫切需求,实现氨分子的绿色合成已成为重要任务.其中,利用可再生能源驱动的电化学合成氨... 详细信息

氨不仅是生产农业肥料和医药分子的关键原料,同时因其具备高能量密度和零碳排放的特性,也被视为极具潜力的能源载体.鉴于当前对环保和可持续发展的迫切需求,实现氨分子的绿色合成已成为重要任务.其中,利用可再生能源驱动的电化学合成氨技术,因其对环境友好和高效性,被视为替代传统哈伯-博世工艺的绿色路径,具有广阔的应用前景.在电化学催化合成氨的研究中,单原子催化剂(SAC)因其独特的性质而备受关注.SAC的孤立金属中心不仅提高了金属原子的利用率,而且有效抑制了氮-氮偶联反应,从而显著提升了催化合成氨的效率,成为当前的研究热点.本文综述了SAC电催化合成氨领域的最新研究进展,旨在为科研工作者提供基础的理论和实验参考.系统总结了不同氮源(包括氮气、硝酸根、亚硝酸根及一氧化氮)合成氨的研究进展,并深入探讨了催化剂的理论和实验设计、催化活性中心的种类及其催化活性,以及真实反应过程中的催化动态行为.首先,介绍了自然和人工固氮系统中的氮循环路径.自然固氮系统展示了氮气、氮氧化物、氨的循环路径,为不同氮物种合成氨方法提供了可借鉴的思路;而人工氮循环则阐述了社会发展、工业生产对自然循环氮平衡的破坏,凸显了电化学人工固氮的必要性.随后,基于理论模拟方法,在原子和分子尺度上总结了不同氮物种在催化剂表面的反应过程.例如,在氮气合成氨过程中探讨了涉及的解离路径、交替缔合及远端缔合路径等.本文详细阐述了催化活性结构的理论筛选方法的重要性,并介绍了如何通过结构稳定性评估、反应物种的吸附活性以及催化活性及选择性的综合考量,来确定最佳的催化活性中心种类及微观结构.随后,总结了科研人员基于理论筛选结果,采用热解策略制备碳载金属SAC的研究进展.这些策略包括,碳基底与金属络合物的混合热解策略、金属有机框架衍生策略、金属辅助小分子热解策略、吸附活性策略及模板牺牲辅助策略等.同时,系统地总结了不同SAC对四种氮前驱体还原反应的催化活性.此外,深入地讨论了催化活性中心如Cu和Fe单原子在合成氨反应过程中的结构动态演化行为,强调了非原位结构可能仅是单原子前驱体,而反应过程中演变结构才是真实催化活性中心.这对于深入理解SAC电催化合成氨的机理和提高催化效率有一定的借鉴意义.最后,本文简要探讨了单原子催化剂在合成氨领域所面临的挑战及发展机遇.主要包括(1)发展更为精准的理论预测方法,实现从静态计算向动态模拟的转变,以更准确地预测和解析催化剂在实际反应中的行为机制;(2)积极发展多原子协同位点,从金属单原子到双甚至三原子团簇,利用多原子间的协同作用提升催化效率;(3)发展可替代氨合成路径,如低温等离子体耦合电化学合成氨技术,以推动氨合成技术的绿色化和高效化;(4)结合动态谱学技术的发展及应用,通过在原位甚至工况条件下的探究,深入解析动态反应过程,为催化剂的进一步优化提供科学依据.通过发展更为精准的理论预测方法、多原子协同位点、可替代氨合成路径以及结合动态谱学技术的进步,我们有望推动单原子催化剂在合成氨领域的应用取得更大突破.

关键词：合成氨氮转化反应电化学还原单原子催化剂氮气氮氧化物

揭示明确定义的金属-N_(4)位点在电催化硝酸盐还原中的活性趋势

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 195-203页

作者：蒋远杨级李沐霖王雪佳杨娜陈伟平董金超李剑锋厦门大学能源学院固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院厦门大学物理科学与技术学院能源材料化学协同创新中心福建厦门361005 福建能源材料科学与技术创新实验室(嘉庚创新实验室) 福建厦门361005 电子科技大学材料与能源学院四川成都611731

氨是一种重要的化工原材料,广泛用于肥料、药物、塑料以及其它化工产品的生产.特别是,氨作为一种绿色、新型的替代燃料,正逐渐被视为未来可持续能源体系的重要组成部分之一.近期,研究者们提出了一种新的等离子体电催化合成氨的方法,为... 详细信息

氨是一种重要的化工原材料,广泛用于肥料、药物、塑料以及其它化工产品的生产.特别是,氨作为一种绿色、新型的替代燃料,正逐渐被视为未来可持续能源体系的重要组成部分之一.近期,研究者们提出了一种新的等离子体电催化合成氨的方法,为氨的生产开辟了新的途径.该方法首先在等离子处理条件下将空气中的氮气和氧气氧化成为氮氧化物;然后,通过电催化还原NOx-(主要为NO_(2)-/NO3-等)合成氨.在该过程中,金属-氮-碳单原子(M-N-C SACs)催化剂因其金属原子利用率高、活性和选择性好等优点而受到广泛关注.然而,由于当前催化剂合成路线的可控性不足,导致金属中心的配位环境复杂,MNx配位数(x=2-5)不明确,阻碍了对催化剂本征活性趋势的深入揭示.为了解决上述问题,研究者们开始关注具有均匀且明确MN_(4)结构的金属酞菁(MPc),并将其作为模型催化剂,用于深入研究电催化硝酸盐还原反应的活性位点和反应机理.本文将六种具有明确MN_(4)结构的金属酞菁催化剂(M=Mn,Fe,Co,Ni,Cu和Zn)负载在卡博特碳黑XC-72R载体上,并探究了不同金属中心的MN_(4)位点对硝酸盐还原合成氨的活性影响.扫描电子显微镜、X射线光电子能谱以及氮气吸脱附等温曲线结果表明,六种不同金属中心的MPc/XC-72R催化剂间的差异仅在于金属中心,从而排除了载体等其他因素的干扰.实验结果显示,金属中心对硝酸盐还原合成氨的活性顺序为:FeN_(4)>CuN_(4)>NiN_(4)>MnN_(4)>CoN_(4)>ZnN_(4).其中,FeN_(4)位点表现出最好的催化活性,在-1.0 V ***时,氨的法拉第效率达到83.3%,产率为2.94 mgNH3 h^(-1)cm^(-2),转化频率(TOF)为4395.2 h^(-1).相比之下,在相同条件下,ZnN_(4)位点上亚硝酸盐的选择性和产率最高,亚硝酸盐的法拉第效率为49.1%,产率达到16.8 mgNO_(2)h^(-1)cm^(-2).此外,FeN_(4)位点的单原子催化剂表现出较好的循环稳定性,在-0.8 V ***的电位下,经过20次循环测试,氨的法拉第效率仍能维持在80%左右.密度泛函理论计算结果表明,FeN_(4)位点对NO_(2)中间体和氢原子具有适宜的吸附能,有利于硝酸盐加氢进一步生成氨.相比之下,NO_(2)在ZnN_(4)位点上吸附很弱,导致NO_(2)容易从催化剂表面脱附至溶液中,形成亚硝酸盐副产物.此外,计算结果还显示,FeN_(4)位点上硝酸还原反应的决速步骤NO*→HNO*的自由能差仅为0.07 eV,进一步证实了FeN_(4)位点在硝酸盐还原合成氨反应中的优异活性.综上,本文系统研究了六种具有明确MN_(4)结构的金属酞菁催化剂在硝酸盐还原合成氨反应中的活性趋势,并探究了不同MN_(4)位点对硝酸盐还原的活性影响.结合密度泛函理论计算,揭示了不同MN_(4)位点对硝酸盐还原反应的机理.为深刻理解硝酸盐还原反应机制,指导设计高效活性位提供了参考.

关键词：电催化金属酞菁金属-N_(4) 硝酸根还原成氨活性趋势

电化学拉曼光谱及其在锂离子电池负极材料表征方面的研究进展

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中国基础科学 2024年第2期26卷 36-43,F0003页

作者：陈昊宁谷宇王耀辉董金超李剑锋厦门大学能源学院固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005

电化学拉曼光谱技术是一种重要的原位指纹光谱分析技术,广泛应用于各类电化学体系体相及表界面过程的实时研究。随着锂离子电池领域的发展,传统的碳基负极已不能满足需求。硅基材料和过渡金属氧化物作为应用潜力巨大的负极替代材料备受... 详细信息

电化学拉曼光谱技术是一种重要的原位指纹光谱分析技术,广泛应用于各类电化学体系体相及表界面过程的实时研究。随着锂离子电池领域的发展,传统的碳基负极已不能满足需求。硅基材料和过渡金属氧化物作为应用潜力巨大的负极替代材料备受关注,但仍需进一步改进。电化学拉曼光谱技术可揭示电极材料在电化学过程中的变化情况,有助于指导电极材料的优化。从拉曼光谱原理入手,探讨其与电化学的协同优势,介绍其在各类负极材料研究中的应用。分析电化学拉曼光谱技术在锂离子电池研究中存在的问题,并展望未来的发展趋势。

关键词：电化学拉曼光谱锂离子电池负极材料结构演变应力

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原位拉曼光谱研究电催化反应过程

广西师范大学学报(自然科学版) 2022年第5期40卷 183-198页

作者：阿尧林王耀辉董金超李剑锋厦门大学能源学院厦门大学化学化工学院

面对日益严重的环境污染和能源危机，开发高效清洁的能源转换技术受到人们广泛的关注。以电催化为代表的电化学能源转换技术由于高效且无污染，近些年获得快速发展。然而，固/液界面电催化反应涉及多种反应物种，使得其机理解释非常困... 详细信息

面对日益严重的环境污染和能源危机，开发高效清洁的能源转换技术受到人们广泛的关注。以电催化为代表的电化学能源转换技术由于高效且无污染，近些年获得快速发展。然而，固/液界面电催化反应涉及多种反应物种，使得其机理解释非常困难，限制了高效电催化剂的理性设计和开发。电化学原位增强拉曼光谱技术具有灵敏度高、选择性好、指纹识别的优点，可以从分子原子水平揭示电催化反应过程。本文综述电化学原位增强拉曼光谱在一些重要电催化反应研究中的应用，包括氧还原反应、氢氧化反应、氧析出反应、氢析出反应、二氧化碳还原反应过程等。最后，总结原位增强拉曼光谱技术在电催化反应研究中面临的一些问题，并对其发展进行简要展望。

关键词：原位增强拉曼光谱电催化反应机理中间物种

肝水解肽与肝水解肽联合丹参川穹嗪对青海地区肝硬化患者疗效的分析

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肝水解肽与肝水解肽联合丹参川穹嗪对青海地区肝硬化患者疗效的分...

作者：董金超青海大学

学位级别：硕士

目的:通过对比研究单用肝水解肽与肝水解肽联合丹参川穹嗪对治疗青海地区肝硬化患者的疗效,明确二者有无统计学意义,从而更好地指导临床用药。方法:从2014年5月-2016年2月青海大学附属医院肝胆胰科确诊并住院治疗的肝硬化病人中选取30... 详细信息

目的:通过对比研究单用肝水解肽与肝水解肽联合丹参川穹嗪对治疗青海地区肝硬化患者的疗效,明确二者有无统计学意义,从而更好地指导临床用药。方法:从2014年5月-2016年2月青海大学附属医院肝胆胰科确诊并住院治疗的肝硬化病人中选取30例作为A组,记录其性别、年龄、族别及肝功能(Child-Pugh)分级等指标,作为配对条件。选取符合纳入标准、排除标准以及满足配对条件的肝硬化病人30例作为B组,确保能与A组30例严格配对。A组单用肝水解肽100mg,静滴,1次/日,进行治疗,B组应用肝水解肽100mg加丹参川穹嗪10ml,静滴,1次/日进行治疗。分别观察并记录治疗前、治疗10天、治疗20天后两组所有肝硬化患者的肝功能生化指标。用SPSS 17.0录入数据并进行统计学分析,由于该样本量较小(30对),配对样本差值经正态性检验,不服从正态分布,呈偏态分布,故该资料用中位数,四分位数间距即M,(QL-QU)表示,组间比较用秩和检验,以a=0.05为显著性检验水准。结果:治疗10天时,经秩和检验五项指标比较得出的Z值分别为:ALT,1.214;AST,0.508;ALP,1.080;GGT,0.463;CHE,1.512;P值分别为:ALT,0.225;AST,0.611;ALT,0.280;GGT,0.644;CHE,0.131。每项指标P>0.05。治疗20天时,经秩和检验五项指标比较得出的Z值分别为:ALT,-2.220;AST,-0.035;ALP,-2.494;GGT,-2.403;CHE,-2.464;P值分别为:ALT,0.026;AST,0.738;ALT,0.013;GGT,0.016;CHE,0.008。其中,ALT、ALP、GGT、CHE指标P0.05。结论:通过单用肝水解肽与肝水解肽联合丹参川穹嗪对治疗青海地区60例肝硬化患者的疗效对比分析,在治疗10天时,两组所观察指标无明显差异,结果无统计学意义;在治疗20天时,两组所观察的五项指标中有四项有明显差异,结果有统计学意义,仅AST一项未见明显差异,结果无统计学意义。

关键词：肝硬化保肝治疗肝水解肽肝水解肽联合丹参川穹嗪

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华北赵皇庄地区地震反演方法研究与应用

华北赵皇庄地区地震反演方法研究与应用

作者：董金超中国石油大学(北京)

学位级别：硕士

经过了前面几十年的探索和进步,地震反演技术朝着更高分辨率、更加智能合理的方向发展,华北蠡县斜坡赵皇庄地区作为油气资源重要的潜力区,剩余资源量大,剩余油藏识别难度大的难题越来越突出,仅仅依靠构造地质学和传统的反演技术难以满... 详细信息

经过了前面几十年的探索和进步,地震反演技术朝着更高分辨率、更加智能合理的方向发展,华北蠡县斜坡赵皇庄地区作为油气资源重要的潜力区,剩余资源量大,剩余油藏识别难度大的难题越来越突出,仅仅依靠构造地质学和传统的反演技术难以满足实际的生产需要。本文主要是对华北赵皇庄地区进行反演方法的研究并进行实际的反演和储层预测。从测井资料和地质层位入手,首先对地震资料进行分析,根据地震剖面同相轴特点进行的四级层序的解释,这些层位可以控制反演的整体趋势情况,通过岩石物理分析统计不同的岩性、储层的之间的物性差异,接着在地震层序和测井资料的约束下结合贝叶斯思想进行非线性随机反演,进而追踪解释有利砂体,对有利砂体进行平面分布的刻画。最后,综合地质资料对识别出的圈闭进行分析,进行有利区的优选,最终提出合理的井位设计建议。实际结果表明,反演结果分辨率较高,最佳可分辨出5m左右的薄储层,对于赵皇庄地区的油气勘探具有指导意义。

关键词：赵皇庄地区地震反演储层预测有利区优选

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Markov链的Ray-Knight紧化

Markov链的Ray-Knight紧化

作者：董金超郑州大学

学位级别：硕士

Markov链的构造性问题是一个困扰了人们几十年的大问题。之所以不能彻底解决，主要是因为一般的Markov链只具有局部的强Markov性。因此要解决Markov链的构造问题就要先构造出一个具有强Markov性的Markov链。本文就是在一般的离散状态空... 详细信息

Markov链的构造性问题是一个困扰了人们几十年的大问题。之所以不能彻底解决，主要是因为一般的Markov链只具有局部的强Markov性。因此要解决Markov链的构造问题就要先构造出一个具有强Markov性的Markov链。本文就是在一般的离散状态空间E中，利用“预解算子”的特性，将状态空间E的“Ray-Knight紧化”作为桥梁，进而构造出了一个具有强Markov性的Markov链。本文第一部分介绍了一些基本概念和假设。第二部分从分析的角度详细阐述了“Ray-Knight紧化”。第三部分从概率角度叙述了如何由一般的Markov链到具有强Markov性的Markov链的构造过程。

关键词： Q矩阵 Markov链预解式 Ray-Knight紧化

基于滑动窗奇异值分解的局部放电信号检测方法

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微波学报 2024年第1期40卷 54-59页

作者：刘金超董崇峰刘卫东石家庄铁道大学信息科学与技术学院石家庄050043 中国电子科技集团公司第五十四研究所石家庄050051

在局部放电信号检测过程中,局部放电信号幅值小,易受到噪声干扰,导致低信噪比下局部放电信号检测与波形恢复难度大。本文提出了基于滑动窗奇异值分解的局部放电信号检测方法。该方法利用噪声干扰信号与局部放电信号奇异值的差异性,通过... 详细信息

在局部放电信号检测过程中,局部放电信号幅值小,易受到噪声干扰,导致低信噪比下局部放电信号检测与波形恢复难度大。本文提出了基于滑动窗奇异值分解的局部放电信号检测方法。该方法利用噪声干扰信号与局部放电信号奇异值的差异性,通过滑动窗分段处理,建立奇异值差值序列,达到降噪与还原局部放电信号的目的。仿真与实测结果表明,本文方法在抑制噪声干扰和还原局部放电信号方面相比传统方法更具优势,且稳定性更好,适合在混合噪声干扰下实现对实测局部放电信号的检测和波形恢复。

关键词：滑动窗奇异值分解局部放电信号奇异值差值序列噪声抑制

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单晶电极界面反应过程的电化学原位拉曼光谱研究

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电化学 2020年第1期26卷 54-60页

作者：苏敏董金超李剑锋厦门大学化学化工学院福建厦门361005

自20世纪70年代起,人们利用原位光谱技术(拉曼、红外等)对电化学界面进行了系统的研究,进而发展出原位谱学电化学的研究方向,由于其具有良好的表面灵敏度和能量分辨率,可以提供更多的表面反应信息,进而从微观上揭示反应机理.伴随着纳米... 详细信息

自20世纪70年代起,人们利用原位光谱技术(拉曼、红外等)对电化学界面进行了系统的研究,进而发展出原位谱学电化学的研究方向,由于其具有良好的表面灵敏度和能量分辨率,可以提供更多的表面反应信息,进而从微观上揭示反应机理.伴随着纳米技术的兴起,表面增强拉曼光谱技术取得了快速的发展.近来,壳层隔绝纳米粒子增强拉曼光谱(shell-isolated nanoparticle-enhanced Raman spectroscopy,SHINERS)技术更是得到人们的广泛关注.SHINERS的出现为研究单晶模型电极上的催化反应提供了一种非常好的原位光谱技术.本文主要对原位电化学SHINERS技术在单晶电极界面研究的具体应用及其发展前景进行相关论述.

关键词：壳层隔绝纳米粒子增强拉曼光谱谱学电化学单晶电极原位研究