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环糊精金属有机框架材料的制备及对Hg(Ⅱ)和有机染料吸附性能的研究

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环糊精金属有机框架材料的制备及对Hg(Ⅱ)和有机染料吸附性能的研...

作者：董清丽上海海洋大学

学位级别：硕士

近年来,重金属离子和有机染料的排放引发了一系列的环境污染,对生物体和生态系统造成不可逆转的伤害,引发了广泛关注。由金属离子或金属簇节点和有机配体组成的金属有机框架(MOFs)具有高孔隙性、表面积大、可调孔隙,在电化学、气体吸附... 详细信息

近年来,重金属离子和有机染料的排放引发了一系列的环境污染,对生物体和生态系统造成不可逆转的伤害,引发了广泛关注。由金属离子或金属簇节点和有机配体组成的金属有机框架(MOFs)具有高孔隙性、表面积大、可调孔隙,在电化学、气体吸附和分离、催化、给药等领域表现出了巨大的潜力。γ-CD-MOF是以环糊精(CD)作为有机配体,K作为金属离子合成的一种绿色环保的金属有机框架材料,合成过程没有使用有害的化学物质。然而,γ-CD-MOFs的稳定性差,暴露于水环境中溶解迅速,阻碍了其在实际中的应用。因此,固定和交联修饰对于其进一步作为吸附剂应用是必要的。本文通过蒸汽扩散法合成基于环糊精的金属有机框架材料,在此基础上通过硅烷偶联和交联修饰改善环糊精金属有机框架材料的水稳定性,研究改性的环糊精金属有机框架材料及其复合材料对痕量Hg(Ⅱ)和有机染料亚甲基蓝、结晶紫和酸性品红的吸附性能。本文的研究内容如下:1、以γ-CD为配体,KOH作为金属离子,通过γ-巯丙基三乙氧基硅烷(KH580)偶联合成环境友好型的巯基化环糊精金属有机框架材料(γ-CD-MOF-SH)用于吸附水环境中痕量Hg(Ⅱ),通过扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、粉末X射线衍射仪(XRD)及差示扫描量热仪(TGA)对其结构和形貌进行表征。研究了实验参数对巯基化环糊精金属有机框架材料(γ-CD-MOF-SH)吸附性能的影响,结果表明,利用拟二阶动力学模型和Langmuir等温吸附方程模型,可以很好地阐明Hg(Ⅱ)的吸附过程,理论上最大吸附能力高达208mg/g。此外,巯基化环糊精金属有机框架材料在经过五次循环再生试验,吸附率仍达第一次的80%以上,具有优异的可再生吸附性能。2、采用环保合成工艺制备羧基化水不溶性环糊精金属有机框架材料(γ-CD-MOF-COOH),用于去除低浓度的染料亚甲基蓝(MB)。并对γ-CD-MOF-COOH进行了系统的表征。研究吸附条件、吸附动力学、等温线和热力学对亚甲基蓝吸附性能的影响。结果表明,γ-CD-MOF-COOH在研究条件范围内对MB具有良好的去除能力。动力学实验中的拟二阶动力学模型,很好地阐明了MB的吸附过程。Sips模型的模拟效果最好,γ-CD-MOF-COOH对MB的最大拟合吸附能力为335.74mg/g。热力学分析表明,去除MB的过程是自发的吸热反应。γ-CD-MOF-COOH在经过五次循环再生试验吸附率仍达第一次的98%以上,表现出良好的MB去除能力。3、制备的羧基化的γ-CD-MOF-COOH复合材料,作为吸附剂在水溶液中去除阳离子染料结晶紫。在15mgγ-CD-MOF-COOH用量、20℃、p H 6和60mg/L初始结晶紫浓度下,γ-CD-MOF-COOH对结晶紫的平衡吸附能力为79.86mg/g,相应的去除率高达99.83%。此外,γ-CD-MOF-COOH在经过三次吸附-解吸循环,吸附率仍达第一次的98%以上,表现出良好的再生能力。动力学和吸附等温线研究表明,吸附遵循拟二阶动力学,γ-CD-MOF-COOH吸附结晶紫是一种自发的单层吸热过程。结果表明,γ-CD-MOF-COOH是一种高效、绿色、可循环利用的吸附剂。4、环糊精MOFs(CD-MOFs)是一种优良的金属有机框架材料,但这种材料水稳定性差,在吸附方面的应用受到限制。在此,通过交联CD-MOF-SH和壳聚糖来提高环糊精MOFs的水溶液稳定性,CD-MOF@CS的水稳定性是基于CD-MOF-SH与CS中活性基团(氨基和羟基)的交联。实验最优条件:吸附剂添加量15mg,p H 7,温度为50℃,吸附时间为600min。吸附过程更加符合拟二级动力学和Langmuir模型,说明化学吸附和单层吸附是CD-MOF-SH@CS复合材料对酸性品红的吸附机制,其理论最大吸附量高达1111.11 mg/g。即使经过3次重复循环后,酸性品红去除率仍为第一次的94.88%。本研究为解决环糊精MOFs在实际应用中的问题提供了可能,说明了这种问题的成本效益和有效性。

关键词：环糊精金属有机框架材料吸附 Hg(Ⅱ) 亚甲基蓝结晶紫酸性品红

改性环糊精金属有机骨架材料对亚甲基蓝吸附性能研究

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安全与环境学报 2023年第4期23卷 1231-1240页

作者：康永锋董清丽于颖媛张冰倩上海海洋大学食品学院上海201306 上海水产品加工及贮藏工程技术研究中心上海201306 上海海洋大学食品科学与工程国家级实验教学示范中心上海201306

采用环保合成工艺化学修饰一种羧基化不溶性金属有机骨架材料(γ-CD-MOF-COOH),用于去除低浓度亚甲基蓝染料(MB),对γ-CD-MOF-COOH进行表征,并系统研究其对MB吸附性能。结果表明,γ-CD-MOF-COOH对MB具有良好的去除能力,拟二阶动力学模... 详细信息

采用环保合成工艺化学修饰一种羧基化不溶性金属有机骨架材料(γ-CD-MOF-COOH),用于去除低浓度亚甲基蓝染料(MB),对γ-CD-MOF-COOH进行表征,并系统研究其对MB吸附性能。结果表明,γ-CD-MOF-COOH对MB具有良好的去除能力,拟二阶动力学模型可以很好地阐明MB的吸附过程。Sips模型的模拟效果较好,γ-CD-MOF-COOH对MB的最大吸附质量比为335.74 mg/g。热力学分析表明,去除MB的过程是自发的吸热反应。γ-CD-MOF-COOH在经过5次循环再生试验吸附率仍达首次的98%以上,表现出良好的MB去除能力。不同吸附机制之间的协同作用是γ-CD-MOF-COOH对MB去除率较高的原因。

关键词：环境工程学金属有机骨架材料亚甲基蓝去除率吸附机理

柠檬酸交联环糊精金属有机框架材料的制备及对结晶紫的吸附

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化工新型材料 2023年第5期51卷 196-202页

作者：董清丽于颖媛张冰倩康永锋上海海洋大学食品学院上海201306 食品科学与工程国家级实验教学示范中心(上海海洋大学) 上海201306

环糊精金属有机框架材料(CD-MOFs)是一种绿色环保的新型金属有机框架材料,但由于其水稳定性差,在实际应用中受到了限制。通过交联CD-MOFs和柠檬酸(CA)来提高环糊精基MOFs的水溶液稳定性。研究制备了CA改性的CA-γ-CD-MOF复合材料,并作... 详细信息

环糊精金属有机框架材料(CD-MOFs)是一种绿色环保的新型金属有机框架材料,但由于其水稳定性差,在实际应用中受到了限制。通过交联CD-MOFs和柠檬酸(CA)来提高环糊精基MOFs的水溶液稳定性。研究制备了CA改性的CA-γ-CD-MOF复合材料,并作为吸附剂从水溶液中去除阳离子染料结晶紫。在15mg CA-γ-CD-MOF用量、20℃、pH 6和60mg/L初始结晶紫浓度下,CA-γ-CD-MOF对结晶紫的平衡吸附能力为79.86mg/g,相应的清除率达到99.83%。此外,CA-γ-CD-MOF在经过3次吸附解吸循环,吸附率仍达第一次的98%以上,表现出良好的再生能力。动力学和吸附等温线研究表明,吸附遵循拟二阶动力学,CA-γ-CD-MOF吸附结晶紫是一种自发的单层吸热过程。因此,CA-γ-CD-MOF是一种高效、绿色、可循环利用的吸附剂。

关键词：金属有机框架材料环糊精金属有机框架材料结晶紫吸附

双配体金属有机框架材料吸附水环境中Cr(Ⅵ)研究

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化工新型材料 2022年第8期50卷 229-234页

作者：武凯莉党璐童董清丽张璐康永锋上海海洋大学食品学院上海201306 上海水产品加工及贮藏工程技术研究中心上海201306 食品科学与工程国家级实验教学示范中心(上海海洋大学) 上海201306

以铜离子为金属中心,1,3,5-苯甲酸和4,4′-联吡啶为有机配体,构建羧酸、吡啶双配体金属-有机框架(MOFs)材料。通过傅里叶变换红外光谱仪、扫描电子显微镜和X射线衍射仪对铜基MOFs材料Cu(BTC)和双配体MOFs材料进行了表征。结果表明:双配... 详细信息

以铜离子为金属中心,1,3,5-苯甲酸和4,4′-联吡啶为有机配体,构建羧酸、吡啶双配体金属-有机框架(MOFs)材料。通过傅里叶变换红外光谱仪、扫描电子显微镜和X射线衍射仪对铜基MOFs材料Cu(BTC)和双配体MOFs材料进行了表征。结果表明:双配体MOFs材料在酸性条件下表现出良好的吸附性能,该材料对Cr(Ⅵ)的吸附更符合准二级动力学方程和Freundlich等温吸附方程。经过5次吸附-解吸循环后,吸附量基本恒定,该材料可以重复使用。

关键词：双配体金属有机框架材料铬离子吸附

环糊精金属有机框架材料对废水中Hg(Ⅱ)的吸附研究

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化工新型材料 2022年第11期50卷 205-211页

作者：董清丽党璐童武凯莉段松康永锋上海海洋大学食品学院上海201306 上海水产品加工及贮藏工程技术研究中心上海201306 食品科学与工程国家级实验教学示范中心(上海海洋大学) 上海201306

以γ-CD为配体,KOH作为金属离子,通过KH580偶联合成环境友好型的环糊精金属有机框架材料(γ-CD-MOFs-SH)用于吸附水环境中痕量Hg(Ⅱ)。通过扫描电镜、傅里叶红外光谱仪、粉末X射线衍射仪及差示扫描量热仪对其结构和形貌进行表征。研究... 详细信息

以γ-CD为配体,KOH作为金属离子,通过KH580偶联合成环境友好型的环糊精金属有机框架材料(γ-CD-MOFs-SH)用于吸附水环境中痕量Hg(Ⅱ)。通过扫描电镜、傅里叶红外光谱仪、粉末X射线衍射仪及差示扫描量热仪对其结构和形貌进行表征。研究了实验参数对γ-CD-MOFs-SH吸附性能的影响,结果表明,利用拟二阶动力学模型和Langmuir等温吸附方程模型,可以很好地阐明Hg(Ⅱ)的吸附过程,理论上最大吸附能力高达208mg/g。此外,γ-CD-MOFs-SH在经过5次循环再生实验,吸附率仍达第一次的80%以上,具有优异的可再生吸附性能。

关键词：金属有机框架材料环糊精金属有机框架材料 Hg(Ⅱ)吸附

γ-CD-MOF-SH/CA复合材料对亚甲基蓝的吸附性能研究

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化工新型材料 2022年第6期50卷 223-230页

作者：党璐童康永锋武凯莉董清丽段松上海海洋大学食品学院上海201306 上海水产品加工及贮藏工程技术研究中心上海201306 食品科学与工程国家级实验教学示范中心(上海海洋大学) 上海201306

以海藻酸钠(SA)和硅烷偶联剂KH580修饰的改性环糊精金属有机框架材料(γ-CD-MOF-SH)为原料制备了改性环糊精金属有机框架/海藻酸钙(γ-CD-MOF-SH/CA)复合材料。采用接触角测定仪、傅里叶变换红外光谱仪、扫描电子显微镜、粉末X射线衍射... 详细信息

以海藻酸钠(SA)和硅烷偶联剂KH580修饰的改性环糊精金属有机框架材料(γ-CD-MOF-SH)为原料制备了改性环糊精金属有机框架/海藻酸钙(γ-CD-MOF-SH/CA)复合材料。采用接触角测定仪、傅里叶变换红外光谱仪、扫描电子显微镜、粉末X射线衍射仪及差示扫描量热仪对复合材料的结构和形貌进行表征,研究了其对废水中亚甲基蓝(MB)的吸附性能,考察了γ-CD-MOF-SH与SA质量比、pH及吸附温度对MB吸附量的影响,并进一步研究了吸附动力学和吸附等温线。结果表明:当γ-CD-MOF-SH与SA质量比为2、pH=11、温度为60℃时,复合材料吸附性能最佳。吸附过程符合准二级动力学和Langmuir等温模型,25℃时复合材料理论最大吸附量高达1202.78mg/g。该复合材料具有极好的重复利用性,循环第3次的吸附量为第1次吸附量的97.34%。

关键词：海藻酸钙微球金属有机框架材料环糊精金属有机框架材料(CD-MOF) 亚甲基蓝吸附

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反应框架机理的优化分析及数值预测

反应框架机理的优化分析及数值预测

作者：董清丽中国科学技术大学

学位级别：硕士

实际火灾过程主要涉及到多种燃料的混合燃烧,研究其混合燃烧特性可以为火灾的研究提供重要的基础信息。数值模拟是研究燃烧特性的重要手段之一,为准确地模拟燃烧过程,应使用尽量详细的化学动力学机理。但是,详细化学反应动力学机理会带... 详细信息

实际火灾过程主要涉及到多种燃料的混合燃烧,研究其混合燃烧特性可以为火灾的研究提供重要的基础信息。数值模拟是研究燃烧特性的重要手段之一,为准确地模拟燃烧过程,应使用尽量详细的化学动力学机理。但是,详细化学反应动力学机理会带来巨大的数值刚性问题,为火灾中流动／燃烧耦合数值模拟带来极大的困难。因此,对详细化学机理进行简化优化分析,不及可以减少计算时间,还可以保证计算结果的准确性,这对火灾模拟研究中具有重要意义。利用化学动力学燃烧模型,在分析耦合详细反应机理的基础上,对混合燃料的燃烧特性进行数值预测研究。重点考察混合比率对火焰点火延迟现象和层流燃烧速度的影响,并结合正交敏感性系数进行分析。本文以乙烯／甲基醚混合气体为例进行数值模拟,研究表明,不同温度下,混合比率对点火延迟时间的影响不同;层流燃烧速度和O+OH最大浓度都随甲基醚含量的增大而减小,结合敏感性分析和组分浓度,得到层流燃烧速度与O+OH最大浓度之间的线性方程式;甲基醚含量的增加可以减少有毒气体CO的排放量。本文建立了基于敏感性分析和遗传算法的对详细化学反应机理进行全局简化优化分析的研究平台。首先,通过元素流通法,确定燃料氧化的主要反应路径,找出机理中的重要组分,并对这些重要组分进行浓度敏感性分析,获得具有较高计算效率的简化机理。然后采用遗传算法,对简化机理中的反应参数进行全局优化,提高简化机理的计算精度。针对碳氢燃料中最简单的甲烷燃烧反应机理,利用上述数值平台,对甲烷燃烧的详细机理进行简化优化操作。与详细机理相比,简化机理和优化机理计算所需要的时间明显减少。在对层流燃烧速度、火焰温度、反应物及生成物浓度的预测方面,优化机理与详细机理的计算结果十分接近,证明了基于敏感性分析和遗传算法对详细机理进行全局简化优化分析方法的可靠性和有效性。本文的主要贡献有两点：第一,使用数值模拟方法分析了混合燃料的预混火焰,研究混合比率对燃烧特性的影响,采用典型的不饱和烃／复杂非烃类气体混合气体(乙烯／甲基醚)进行分析,为火灾研究提供基础数据：第二,建立依据敏感性分析和遗传算法对详细化学机理进行全局简化优化分析的研究平台,通过此平台可以获得计算精度和计算效率都比较高的框架机理。

关键词：数值研究预混燃烧浓度敏感性分析元素流通法遗传算法

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河南汉墓出土陶井研究

河南汉墓出土陶井研究

作者：董清丽郑州大学

学位级别：硕士

陶井模型是河南汉墓中最为常见的模型明器之一,其出土数量较多,分布区域较广,类型复杂多样并极具地方特色。本文共收录了河南各地汉墓中出土的450余件陶井的资料,首先运用类型学对收录的陶井进行型式分析,并结合墓葬形制、陶器组合、铜... 详细信息

陶井模型是河南汉墓中最为常见的模型明器之一,其出土数量较多,分布区域较广,类型复杂多样并极具地方特色。本文共收录了河南各地汉墓中出土的450余件陶井的资料,首先运用类型学对收录的陶井进行型式分析,并结合墓葬形制、陶器组合、铜钱和铜镜的特征研究河南汉墓出土陶井的流行年代及分期演变;其次对陶井进行分区研究,对河南各区流行陶井进行系统梳理。并将河南汉墓出土的陶井与苏北、皖北、鲁西南、鄂西北、关中、晋南、冀南等周边地区同时期墓葬中出土的陶井进行比较研究,认为河南汉墓出土的陶井与苏北、皖北、鲁西、关中、晋南的陶井联系紧密,陶井形制共性大于个性;与鄂西北、冀南相比,差异性大于共性,地域特色比较明显。是汉文化由多元到一统的生动体现。再次对陶井模型出现与衰落的原因进行探讨,并得出是由政治经济的兴盛与衰落和思想观念由灵魂不灭、孝道礼仪和“事死如事生”到佛教的传入、无神论思想的兴起所造成的。接着运用史料与考古相结合的方法研究陶井与汉代实际生活中水井的关系及井的功能。最后对全文概括总结,进一步阐述本文的观点：陶井是以汉代生活中的水井为原型,但是也存在一定的夸张或艺术加工,源于生活同时又高于生活。加之人们赋予水井的社会功能和思想寄托,墓葬中随葬陶井是对现实生活的再现,以寄托生者对亡者的哀思。

关键词：河南陶井类型分析区域特征功能

十六醇/高密度聚乙烯高导热定型相变材料的制备

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景德镇学院学报 2022年第3期37卷 41-43页

作者：孙文娟董清丽许雯婷安徽职业技术学院合肥230011

本文以十六醇作为相变材料,高密度聚乙烯作为支撑材料,膨胀石墨、纳米氧化铝作为导热添加材料制备高导热定型相变材料。结果显示,当高密度聚乙烯的加入比例为30%时,十六醇不发生泄露时,此时相变材料的相变潜热为191.7J/g,导热系数仅为0.... 详细信息

本文以十六醇作为相变材料,高密度聚乙烯作为支撑材料,膨胀石墨、纳米氧化铝作为导热添加材料制备高导热定型相变材料。结果显示,当高密度聚乙烯的加入比例为30%时,十六醇不发生泄露时,此时相变材料的相变潜热为191.7J/g,导热系数仅为0.3446W/mk;随着纳米氧化铝或膨胀石墨的加入,相变材料的导热系数逐渐增加,但当两者加入量分别为5%时,后者可使导热系数增加到0.8059W/mk提高了约2.3倍,而前者导热系数才达到0.4184W/mk,提高了1.2倍,由此可见膨胀石墨更适合做此定型相变材料的导热添加材料。

关键词：相变材料膨胀石墨高密度聚乙烯