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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 176-187页

作者：杨玉婷石路岩梁沁睿刘奕董家新 Tayirjan Taylor Isimjan 王宝杨秀林广西师范大学化学与药学学院广西低碳能源材料重点实验室中国广西桂林541004 中山大学环境科学与工程学院中国广东广州510275 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室中国北京100190 阿卜杜拉国王科技大学的沙特阿拉伯基础工业公司图瓦勒沙特阿拉伯

碱性阴离子交换膜燃料电池(AEMFCs)可以直接将氢的化学能转化为电能,被认为是新兴绿色氢经济的基石技术.但其阳极氢氧化反应(HOR)动力学缓慢,严重依赖于Pt基催化剂.由于Pt基催化剂极易被CO毒化、动力学过程复杂以及价格昂贵,极大限制了... 详细信息

碱性阴离子交换膜燃料电池(AEMFCs)可以直接将氢的化学能转化为电能,被认为是新兴绿色氢经济的基石技术.但其阳极氢氧化反应(HOR)动力学缓慢,严重依赖于Pt基催化剂.由于Pt基催化剂极易被CO毒化、动力学过程复杂以及价格昂贵,极大限制了其商业化应用.因此,亟需开发高效、稳定和抗CO毒化能力强的新型HOR催化剂.Pd具有与Pt相似的氢键结合能,并且比Pt储量丰富,有望成为实现HOR的候选催化剂.然而,Pd的本征催化活性和Pt相比仍有很大差距.近年来,磷化钯因具有功能多样性和高催化活性被广泛关注.此外,缺陷工程可以有效调控催化剂的表面结构,改善中间体的吸附强度,提高催化剂的催化活性.因此,构建富含缺陷的磷化钯催化剂有望提高其HOR的性能.然而,该方向研究较少,反应机理尚不清楚.因此,阐明空位缺陷对于提高磷化钯催化剂HOR性能的作用机制,对促进AEMFCs电催化反应具有重要意义.本文通过溶胶-凝胶法以及低温磷化策略合成了一种碗状半球结构的富含磷空位Pd3P@C(V_(p)-Pd_(3)P@C)催化剂,并用于碱性HOR.在磷化过程中,通过调整Pd前驱体和磷源比例以及煅烧温度,在碳碗状半球载体上合成具有不同晶相组成(Pd/Pd_(3)P@C,Pd_(3.20)P_(12)@C,Pd_(3)P@C,和Pd_(5)P_(2)@C)的Pd_(x)P_(y)@C催化剂.扫描电镜和透射电镜证实了催化剂为碗状半球形貌.利用电子顺磁共振波谱研究了Pd_(x)P_(y)@C催化剂的磷空位浓度,结果表明,Pd/P比例为1:3时,在350℃下煅烧得到的Vp-Pd_(3)P@C具有最高的磷空位浓度.X射线光电子能谱证实了磷空位促进了d-p轨道杂化,增强了Pd和磷之间的电子相互作用.电化学测试结果表明,Vp-Pd_(3)P@C具有最高的HOR性能,Vp-Pd_(3)P@C在50 mV的质量活性为1.66 mAμg_(Pd)^(–1),交换电流密度为3.2 mA cm^(–2),优于Pd3P(0.45 mAμg_(Pd)^(-1),1.78 mA cm^(–2))和商业Pt/C(0.3 mAμg_(Pd)^(-1),2.29 mA cm^(–2)).同时,该催化剂在50 mV的电位下能稳定运行20 h.此外,即使在CO浓度高达1000 ppm时,Vp-Pd_(3)P@C催化剂仍表现出较好的HOR活性.紫外光电子能谱证实了Vp-Pd_(3)P@C中的Pd原子呈现缺电子状态,这不利于Pd 4d轨道对CO 2π^(*)轨道的电子反馈,降低了Pd和CO的键合强度,进而减弱了Pd对CO分子的吸附,从而增强了其抗CO中毒的能力.密度泛函理论计算结果表明,相较于磷空位浓度较少的Pd_(3)P@C催化剂,富含磷空位缺陷的Vp-Pd_(3)P@C催化剂能够优化和平衡反应中间体(Hads和OHads)的吸附强度,使速率决定步骤从H_(2)O^(*)的解吸转换到H_(2)O的形成,促进了Volmer反应(Hads+OHads→H_(2)O+2^(*)sites)的进行,进而提升了催化活性.系统实验和表征结果表明,Vp-Pd_(3)P@C较好的HOR性能可归因于以下3个因素:(1)空心碗状结构大大地增加了固-液-气三相接触点,加速了HOR的传质过程;(2)磷空位产生的局部反应活性和有利的电子结构优化了Hads和OHads的吸附强度,极大地促进了Volmer步骤;(3)丰富的磷空位打破了原有的周期性晶体结构,形成了新的电子结构,有效地抑制了电子从Pd 4d轨道到CO 2π^(*)轨道的反馈,提高了Vp-Pd_(3)P@C对CO的耐受能力.综上,本文通过缺陷工程策略调控了Vp-Pd_(3)P@C中活性位点与HOR关键中间体的相互作用,明确了空位缺陷浓度与HOR活性之间的构效关系.并从碱性HOR反应机理,CO分子与金属催化剂的轨道相互作用以及结构设计三个方面总结了高效和稳定的HOR催化剂的设计原则.目前,由于界面环境的复杂性和缺乏原位技术,催化剂表面上痕量中间体的光谱信息难以获得,未来可在开发原位技术监测HOR过程中间体和催化剂的组分变化方面做出更多的努力,以促进AEMFCs的商业化应用.

关键词：氢氧化反应 CO耐受性磷空位 V_(p)-Pd_(3)P@C 碗状半球

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电泳法测量胶体ζ电势的实验方法探究和仪器创新

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大学化学 2024年第5期39卷 345-353页

作者：梁峰李得胜蒋玉婷董家新刘冬成沈星灿广西师范大学化学与药学学院化学国家级实验教学示范中心(广西师范大学)

物理化学实验“电泳法测量胶体ζ电势”中存在胶体纯化耗时长、界面位置测量精度低等影响实验教学效果的问题。针对这些问题，本文探索了采用酸碱离子交换树脂快速、大量、可重复地纯化Fe（OH）3胶体的方法和条件；创新性设计了利用数... 详细信息

物理化学实验“电泳法测量胶体ζ电势”中存在胶体纯化耗时长、界面位置测量精度低等影响实验教学效果的问题。针对这些问题，本文探索了采用酸碱离子交换树脂快速、大量、可重复地纯化Fe（OH）3胶体的方法和条件；创新性设计了利用数显标尺和挡光片辅助精密测量胶体界面位置的装置，并将其和电泳管固定支架集成为一套专用仪器。更高的界面位置测量精度允许将电泳测量时间缩短至5 min，减小了电泳时间过长引起的电位梯度变化的影响。将改进后的方法和仪器应用于实验教学，学生的实验效率得到提高，测量结果偏差小，重复性好，为在实验教学中增加探索性实验奠定了基础。

关键词： ζ电势电泳氢氧化铁胶体离子交换仪器创新

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丙烯酸酯嵌段共聚物基热熔胶制备工艺及应用性能研究

丙烯酸酯嵌段共聚物基热熔胶制备工艺及应用性能研究

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作者：董家新浙江大学

学位级别：硕士

热熔压敏胶因其环保特性和贴合高效工艺而广泛应用。其常用的主体树脂为苯乙烯共轭二烯烃类(SBC),但其软段为非极性材料且易老化,应用受限。丙烯酸酯类聚合物以其自身结构含有酯基的优点,为解决上述问题提供了机会。因此本文确定其合适... 详细信息

热熔压敏胶因其环保特性和贴合高效工艺而广泛应用。其常用的主体树脂为苯乙烯共轭二烯烃类(SBC),但其软段为非极性材料且易老化,应用受限。丙烯酸酯类聚合物以其自身结构含有酯基的优点,为解决上述问题提供了机会。因此本文确定其合适的分子结构,并探究研究以其工业化产品为主体树脂构建新型热熔压敏胶配方体系同时确定制备工艺,并与传统热熔压敏胶对比,考察新型热熔压敏胶的性能指标,探究其性能优势,最后结合实际案例进行工业化应用开发。主要的研究内容与结果如下:1.新型热熔压敏胶配方体系与化胶工艺。主体树脂为苯乙烯-丙烯酸丁酯-苯乙烯三嵌段聚合物(SBAS)与二嵌段苯乙烯-丙烯酸丁酯聚合物(SBA)的混合物。SBAS提供内聚强度,SBA改善聚合物流动性与初粘性。实验确定聚合物分子结构为:SBA含量(分子量8万,硬段含量15%,分子量分布相同)0～20%,SBAS分子量5～10万、硬段含量10%～20%。熔融指数范围(5 kg,200℃)2～19 g/10 min。确定DINCH作为增塑剂,萜烯酚醛树脂801L、苯乙烯改性C9石油树脂、聚合松香B-95作为增粘树脂,化胶工艺为热熔搅拌法。制备的热熔压敏胶可以有较好的内聚强度与粘接性能;2.聚合物分子结构对热熔压敏胶宏观性能的影响。增塑剂、增粘树脂比例与种类相同,发现热熔压敏胶的熔融黏度受聚合物流动性影响,聚合物的熔指越小,流动性越差,热熔压敏胶熔融黏度越高。初粘力与聚合物分子结构相关,当主体树脂分子量较低,SBAS硬段含量越低,SBA含量越高,初粘越高。持粘力与聚合物的内聚强度相关,变化趋势与初粘力相反。剥离强度受初粘力与持粘力共同影响,在确保内聚强度的时候,提高初粘力,剥离强度会有提升;3.铝箔胶带应用探索,竞品为市售商用铝箔胶带。主体树脂用上述丙烯酸嵌段共聚物占比32%,增塑剂DINCH占16%,萜烯酚醛树脂占15%、苯乙烯改性C9石油树脂占10%、聚合松香B-95占26%,以及抗氧剂占1%。这四款热熔压敏胶性能测试初粘47.9～61.3 N,持粘121～208 h,剥离强度14.6～20.7 N/cm,远超市售铝箔胶带性能要求;4.沥青路面反光地标胶带上的应用探索,竞品为SBC热熔胶。研究表明用上述丙烯酸嵌段共聚物占25%,SBS792占8%,DINCH占16%,环烷油占3%,萜烯酚醛树脂占15%、苯乙烯改性C9石油树脂占22%、聚合松香B-95占10%,以及抗氧剂占0.5%,抗紫外线剂占0.5%。三款复配热熔压敏胶性能测试初粘28.3～42.6 N,持粘403～456 h,剥离30.2～44.0 N/cm,剪切强度最大力值167～177 N,均高于竞品的。耐水性评价,这三款热熔压敏胶性能均优于市售竞品,性能衰减速度低于市售竞品。耐候性评价,这三款热熔压敏胶制备的胶带在沥青路面上贴敷一年未失效。

关键词： SBAS嵌段共聚物热熔压敏胶工艺性能

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1-乙基-3-甲基咪唑丙氨酸离子液体热力学性质的研究

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物理化学学报 2015年第11期31卷 2036-2042页

作者：郑玲樊本汉卜晓雪潘懿董家新关伟辽宁大学化学院沈阳110036 广西师范大学化学化工学院广西桂林541004

用中和法合成了氨基酸离子液体1-乙基-3-甲基咪唑丙氨酸([C2mim][Ala]),并利用恒温环境的溶解反应热量计,在(288.15±0.01)K–(308.15±0.01)K温度范围内每隔5 K,测定不同质量摩尔浓度离子液体在水中的溶解焓(ΔsolHm).根据Archer的方法... 详细信息

用中和法合成了氨基酸离子液体1-乙基-3-甲基咪唑丙氨酸([C2mim][Ala]),并利用恒温环境的溶解反应热量计,在(288.15±0.01)K–(308.15±0.01)K温度范围内每隔5 K,测定不同质量摩尔浓度离子液体在水中的溶解焓(ΔsolHm).根据Archer的方法,通过线性拟合得到了该离子液体的标准摩尔溶解焓(Δsol),并计算了其相对表观摩尔溶解焓(ΦL).在298.15 K下,根据Glasser经验方法得到了格子能UPOT=566 k J mol–1,并计算了其阴阳离子水化焓值(ΔH++ΔH–)=–620 k J mol–1及阴离子水化焓ΔH–([Ala]–)=–387 k J mol–1.此外,估算了[C2mim][Ala]水溶液的热容(Cp(sol))和表观摩尔热容(ΦCp).

关键词：离子液体溶解焓热容水化焓格子能

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铒离子及其阳离子卟啉配合物对金黄色葡萄球菌生长的抑制和刺激作用

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无机化学学报 2005年第9期21卷 1301-1305页

作者：侯安新刘义董家新屈松生武汉大学化学与分子科学学院

用微量热法研究了Er3+、TMP｛TMP=5,10,15,20-四(4-甲氧基苯基)卟啉｝及其阳离子铒卟啉配合物[Er(TMP)(H2O)3]Cl对金黄色葡萄球菌生长作用的生物热动力学特征,求算了在Er3+、TMP和[Er(TMP)(H2O)3]Cl作用下,金黄色葡萄球菌生长的热动力... 详细信息

用微量热法研究了Er3+、TMP｛TMP=5,10,15,20-四(4-甲氧基苯基)卟啉｝及其阳离子铒卟啉配合物[Er(TMP)(H2O)3]Cl对金黄色葡萄球菌生长作用的生物热动力学特征,求算了在Er3+、TMP和[Er(TMP)(H2O)3]Cl作用下,金黄色葡萄球菌生长的热动力学参数。实验结果表明:TMP对金黄色葡萄球菌生长的作用表现为单向的抑制作用,而Er3+和[Er(TMP)(H2O)3]Cl对金黄色葡萄球菌的生长有双向调节作用。在低浓度下,Er3+对金黄色葡萄球菌生长的刺激作用强于[Er(TMP)(H2O)3]Cl;在较高浓度下,[Er(TMP)(H2O)3]Cl对金黄色葡萄球菌生长的抑制作用显著强于Er3+。对金黄色葡萄球菌的抗菌活性为:[Er(TMP)(H2O)3]Cl"TMP>Er3+。对相互作用机理做了初步探讨。

关键词： Er^3+ TMP [Er(TMP)(H2O)3]Cl 金黄色葡萄球菌微量热热动力学

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IL－6受体结构与功能的研究进展

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生物化学与生物物理进展 1995年第3期22卷 194-197页

作者：董家新任蕴芳沈倍奋军事医学科学院基础医学研究所

ＩＬ－６是一个多功能的细胞因子，其生物学作用在很大程度上受ＩＬ－６受体（ＩＬ－６Ｒ）结构和功能的影响．ＩＬ－６Ｒ由两条多肽链组成，即配体结合链ｇｐ８０和信号传导链ｇｐ１３０．它们在结构和功能上既有分工又有合作．两种亚... 详细信息

ＩＬ－６是一个多功能的细胞因子，其生物学作用在很大程度上受ＩＬ－６受体（ＩＬ－６Ｒ）结构和功能的影响．ＩＬ－６Ｒ由两条多肽链组成，即配体结合链ｇｐ８０和信号传导链ｇｐ１３０．它们在结构和功能上既有分工又有合作．两种亚基组成的高亲和力ＩＬ－６Ｒ是介导细胞效应所必需的．ＩＬ－６Ｒα中的造血功能区属于造血因子受体超家族成员，它决定着结合ＩＬ－６的能力．然而ｇｐ１３０则是多种细胞因子共用的信号传递分子，其胞内段含有与酪氨酸激酶活化有关的保守成分．ＩＬ－６＋ＩＬ－６Ｒ复合物通过诱导ｇｐ１３０的聚合来活化胞内的多种激酶分子和转录因子并最终导致有关基因的表达．

关键词：结构功能白细胞介素6 受体

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D房地产公司竞争策略研究

D房地产公司竞争策略研究

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作者：董家新东北农业大学

学位级别：硕士

现阶段国家宏观政策给房地产带来的影响不断升级,房地产形成了越来越高的市场化水平,为了生存房地产企业就一定要借助其实力在市场中迎接挑战。如今市场波动速度快,D房地产公司怎样才能更好的加以发展,怎样才能稳步立足于白炙化的市场... 详细信息

现阶段国家宏观政策给房地产带来的影响不断升级,房地产形成了越来越高的市场化水平,为了生存房地产企业就一定要借助其实力在市场中迎接挑战。如今市场波动速度快,D房地产公司怎样才能更好的加以发展,怎样才能稳步立足于白炙化的市场角逐中,同时确保其发展的可持续性,是其领导层不能不考虑的问题。以此为基础,本文研究了D房地产公司,有目的的探索其竞争策略问题,便于其在发展中加以借鉴。本文的研究目标是D房地产公司,首先,阐明了整篇文章研究目的、背景和意义,分析并汇总有关探索成果,以文献综述的形式呈现,同时明确了研究的内容、所用方法与技术路线。其次,清楚界定一些核心概念,如竞争策略、企业竞争力等,细致说明了研究依据的理论,将理论根基打牢。再次,利用案例研究法介绍了D房地产公司的总体情况,立足于经营、运营和融资等管理方向对其当前发展情况进行细致解读,同时对出现在其发展中的问题进行剖析,上述问题对该公司的运营水平造成严重制约,要尽快做出处理。以波特五力模型为基础分析了D房地产公司所处的竞争环境,同时借助SWOT法梳理其当前的强项与不足,机遇和挑战等,并为其打造了竞争策略组合矩阵。最后,以分析结果为依托,根据该公司现实状况,编制与之相符的竞争策略。此外,为确保该企业竞争策略能够顺利执行并获得良好效果,有针对性的订立相关保障举措。根据结果提出了:第一,对制造设计端开展一体化。具体来说,拓展产品开发、设计规划,利用联盟、参股等手段,与建筑建设企业、建材供应厂家等保持一致;第二,对销售端开展一体化。集体来说,对新兴市场如工业、商业等地产业进行开发,独立管理物业、对房地产顾问机构进行整合等;第三,凭借虚拟组织、策略联盟等的构建实施一体化;第四,开发区县或三四线城市,将自身打造成城市运营商或土地综合经营者;第五,循序渐进地落实一体化方案。不仅如此,为确保该企业竞争策略能够顺利执行并获得良好效果,有针对性的订立相关保障举措,具体来说,从制度上来看,应健全涉及到该企业市场竞争的一些规章制度,在制度方面为顺利实施其市场竞争策略打下牢固根基。从文化上来看,应加大建设文化的力度,使文化具有更强的吸引力,提高职工的向心力,让该企业成为一个团结向上的组织。从人力资源来看,应积极招募大人并对培训机制加以完善。

关键词：房地产公司竞争策略保障措施

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抗坏血酸锌的制备及标准生成焓测定

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化学通报 2006年第7期69卷 544-547页

作者：屈景年董家新刘义屈松生衡阳师范学院化学与材料科学系衡阳421008 武汉大学化学与分子科学学院武汉430072

合成了一种新的补锌剂抗坏血酸锌,通过元素分析、红外光谱、热重、电导和化学分析确定了配合物的组成。用新型的具有恒定温度环境的反应热量计,在298·2K条件下分别测定了ZnO(s)+C6H8O6(s)配位反应中反应物和生成物在2mol/L HCl溶液中... 详细信息

合成了一种新的补锌剂抗坏血酸锌,通过元素分析、红外光谱、热重、电导和化学分析确定了配合物的组成。用新型的具有恒定温度环境的反应热量计,在298·2K条件下分别测定了ZnO(s)+C6H8O6(s)配位反应中反应物和生成物在2mol/L HCl溶液中的溶解焓,设计了一个新的热化学循环,得到固相配位反应焓。进而计算出配合物Zn(C6H7O6)2·4H2O(s)的标准生成焓:ΔfHm[Zn(C6H7O6)2·4H2O,s]=-3528·9±0·5kJ/mol。

关键词：抗坏血酸锌制备标准生成焓

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桑色素与血清白蛋白相互作用热力学行为

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物理化学学报 2019年第7期35卷 725-733页

作者：谢文何欢董家新郭清莲刘义武汉大学中南医院武汉430071 武汉大学化学与分子科学学院病毒学国家重点实验室和生物医学分析化学教育部重点实验室武汉430072 广西师范大学化学与药学学院广西桂林541004

利用荧光光谱、紫外-可见吸收光谱、圆二色谱、分子模拟等方法,在近似生理条件下,以牛血清白蛋白(BSA)为模式蛋白质,研究了桑色素(Morin)和血清白蛋白相互作用的热力学行为及其特征。荧光光谱结果表明:Morin能有效猝灭BSA的内源荧光,猝... 详细信息

利用荧光光谱、紫外-可见吸收光谱、圆二色谱、分子模拟等方法,在近似生理条件下,以牛血清白蛋白(BSA)为模式蛋白质,研究了桑色素(Morin)和血清白蛋白相互作用的热力学行为及其特征。荧光光谱结果表明:Morin能有效猝灭BSA的内源荧光,猝灭机制为静态猝灭;通过van’t Hoff方程,获取了BSA与Morin结合的热力学参数(ΔH^θ、ΔS^θ、ΔG^θ等),发现Morin与BSA两者之间的相互作用是一个吉布斯自由能降低的自发过程,且氢键和范德华力是二者结合的驱动力。通过分子模拟方法,发现Morin结合在BSA分子亚结构域ⅢA的疏水腔内位点Ⅱ,荧光共振能量转移结果表明Morin和与BSA的两个色氨酸残基的平均距离为3.09nm。圆二色谱结果表明Morin分子的结合会引起BSA分子α-螺旋含量降低。

关键词：桑色素牛血清白蛋白相互作用热力学参数

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稀土配合物[Pr(C_3H_7NO_2)_2(C_3H_4N_2)(H_2O)](ClO_4)_3的标准生成焓及热分解动力学研究

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化学学报 2006年第1期64卷 70-78页

作者：但悠梦胡卫兵余华光董家新刘义屈松生湖北民族学院化学与环境工程学院恩施445000 武汉大学化学与分子科学学院武汉430072

合成了高氯酸镨和咪唑(C3H4N2),DL-α-丙氨酸(C3H7NO2)混配配合物晶体.经傅立叶变换红外光谱、化学分析和元素分析确定其组成为[Pr(C3H7NO2)2(C3H4N2)(H2O)](ClO4)3.使用具有恒温环境的溶解-反应量热计,以2.0mol?L-1HCl为量热溶剂,在T=(... 详细信息

合成了高氯酸镨和咪唑(C3H4N2),DL-α-丙氨酸(C3H7NO2)混配配合物晶体.经傅立叶变换红外光谱、化学分析和元素分析确定其组成为[Pr(C3H7NO2)2(C3H4N2)(H2O)](ClO4)3.使用具有恒温环境的溶解-反应量热计,以2.0mol?L-1HCl为量热溶剂,在T=(298.150±0.001)K时测定出化学反应PrCl3?6H2O(s)+2C3H7NO2(s)+C3H4N2(s)+3NaClO4(s)=[Pr(C3H7NO2)2(C3H4N2)(H2O)](ClO4)3(s)+3NaCl(s)+5H2O(1)的标准摩尔反应焓为?rHm=(39.26±0.11)kJ?mol-1.根据盖!斯定律,计算出配合物的标准摩尔生成焓为?fHm{[Pr(C3H7NO2)2(C3H4N2)(H2O)](ClO4)3(s),298.150K}=(-2424.2±!3.3)kJ?mol-1.采用TG-DTG技术研究了配合物在流动高纯氮气(99.99%)气氛中的非等温热分解动力学,运用微分法(Achar-Brindley-sharp和Kissinger法)和积分法(Satava-Sestak和Coats-Redfern法)对非等温动力学数据进行分析,求得分解反应的表观活化能E=108.9kJ?mol-1,动力学方程式为dα/dt=2(5.90×108/3)(1-α)[-ln(1-α)]-1exp(-108.9×103/RT).

关键词：稀土配合物溶解-反应量热标准生成焓 TG-DTG技术热分解动力学

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