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SII型水合物储氢研究进展

化工进展 2023年

作者：岳子瀚龙臻周雪冰臧小亚梁德青中国科学院天然气水合物重点实验室天然气水合物国家重点实验室中国科学院广州能源研究所广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室中国科学技术大学纳米科学技术学院

氢能作为一种来源广泛、清洁、零碳的绿色能源载体，是我国实现2030碳达峰、2060碳中和远景目标的重要抓手。由于氢易燃、易爆、易扩散，如何安全、高效、经济储氢是氢能发展的技术挑战之一。水合物固态储氢，则是在不同种类促进剂作用... 详细信息

氢能作为一种来源广泛、清洁、零碳的绿色能源载体，是我国实现2030碳达峰、2060碳中和远景目标的重要抓手。由于氢易燃、易爆、易扩散，如何安全、高效、经济储氢是氢能发展的技术挑战之一。水合物固态储氢，则是在不同种类促进剂作用下，通过水分子间氢键作用而形成的三维笼型结构(如Ⅰ型、Ⅱ型、H型以及半笼型)“捕获”氢气分子。综合考量储氢密度和水合物生成稳定性，发现sII型水合物促进剂相对最具有应用潜力。本文首先归纳现有sII型水合物促进剂对氢气水合物生成热力学条件的影响规律，然后比较分析了不同促进剂体系氢气水合物的储氢性能以及晶体微观结构的变化，最后总结国内外目前发展趋势，为水合物储氢的工业化应用提供理论依据和指导。

关键词：氢水合物 sII型水合物促进剂储氢量相平衡

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碳纳米管-水合物法储甲烷性能研究

工程热物理学报 2010年第5期31卷 725-728页

作者：臧小亚梁德青吴能友中国科学院广州能源研究所中科院可再生能源与天然气水合物重点实验室广东广州510640 中国科学院研究生院北京100049

单壁碳纳米管由于其本身的多孔特性能成为甲烷等清洁气体的良载体,同时水合物法储气也是有效安全输运甲烷的新兴技术手段。本文分别研究了单壁碳纳米管干法和水合物法两种方法储存甲烷的过程及机理,并对两种方法储气效果进行了比较。结... 详细信息

单壁碳纳米管由于其本身的多孔特性能成为甲烷等清洁气体的良载体,同时水合物法储气也是有效安全输运甲烷的新兴技术手段。本文分别研究了单壁碳纳米管干法和水合物法两种方法储存甲烷的过程及机理,并对两种方法储气效果进行了比较。结果表明,单壁碳纳米管在8.9 MPa的压力下,温度为0.5℃时,干法储甲烷的质量分数为2.79%,碳纳米管-水合物法储甲烷的质量分数为5.11%,储气量提高80%;在干法储甲烷的过程中,吸附过程很不稳定,会伴随有脱附现象的产生,而碳纳米管-水合物法储甲烷的过程相对比较稳定。

关键词：碳纳米管水合物甲烷储气

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介观孔隙中天然气水合物生成过程模拟

天然气工业 2013年第7期33卷 24-28页

作者：梁德青臧小亚吴能友中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室

目前,对沉积物中天然气水合物(以下简称水合物)的生成过程研究大部分集中在实验研究以及水合物生成的本征动力学方面,在孔隙尺度方面缺乏对水合物生成过程的全方位考虑。为此,从介观角度出发,结合实验模拟结果,研究了沉积物孔隙中甲烷... 详细信息

目前,对沉积物中天然气水合物(以下简称水合物)的生成过程研究大部分集中在实验研究以及水合物生成的本征动力学方面,在孔隙尺度方面缺乏对水合物生成过程的全方位考虑。为此,从介观角度出发,结合实验模拟结果,研究了沉积物孔隙中甲烷及二氧化碳水合物的生成过程。首先对甲烷水合物和二氧化碳水合物在沉积物中的生成过程进行了实验模拟(沉积物样品选用南海浅表层沉积物,粒径为60～100目),结果表明:水合物在沉积物孔隙中的生成过程比较平缓,体系温度基本没有大的变化;在初始阶段水合物生成量比较大,随着反应的进行,水合物生成速率逐渐减小。在实验的基础上,以孔隙水中溶解气体的浓度为变量,从介观角度数值模拟了甲烷水合物和二氧化碳水合物在沉积物中的生成过程,并以单个沉积物孔隙空间的水合物生成表征沉积物体系内水合物的生成特性。结论认为:沉积物颗粒堆积孔隙内部的水合物先在沉积物壁面处生成,然后水合物层逐渐加厚,向孔隙中心生长,水合物呈层状生成,最后填满整个沉积物颗粒孔隙;伴随着水合物的生成,沉积物体系孔隙率降低。通过模拟计算得到的水合物转化率与实验结果进行对比,其误差范围介于3%～7%,表明该模型具有较强的可靠性。

关键词：天然气水合物孔隙生成过程模拟介观角度甲烷水合物二氧化碳水合物转化率实验室试验

不同浓度TBAB半笼型水合物法分离沼气中CO_2过程的研究

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高校化学工程学报 2016年第6期30卷 1241-1248页

作者：臧小亚梁德青吴能友中国科学院天然气水合物重点实验室广东广州510640 广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室广东广州510640 中国科学院广州能源研究所广东广州510640 中国地质调查局青岛海洋地质研究所山东青岛266000

沼气是含CO_2和CH4的混合气,它的利用需要去除杂质CO_2。四丁基溴化铵(TBAB)半笼型水合物法分离CO_2是一种新型分离技术。研究了在不同TBAB水溶液浓度体系中,摩尔比为50:50的CH4/CO_2混合气水合物在277 K和5 MPa条件下的生成过程及CO_2... 详细信息

沼气是含CO_2和CH4的混合气,它的利用需要去除杂质CO_2。四丁基溴化铵(TBAB)半笼型水合物法分离CO_2是一种新型分离技术。研究了在不同TBAB水溶液浓度体系中,摩尔比为50:50的CH4/CO_2混合气水合物在277 K和5 MPa条件下的生成过程及CO_2的分离效果。结果表明,当TBAB水溶液质量浓度为0.79%和1.57%时,水合物生成过程存在"二次生成"现象。当TBAB的浓度为0.79%和2.91%时,气体消耗量为0.42 mol,大于其它的TBAB水溶液浓度条件下体系的气体消耗量。综合得出,CO_2分离效果并非与TBAB水溶液浓度呈比例,而是存在一个最佳的TBAB浓度最适宜CO_2气体的分离。在实验条件下,当TBAB水溶液质量浓度为1.57%时,有效反应时间最短且CO_2分离效果最好。

关键词：水合物 CO2分离四丁基溴化铵(TBAB) 沼气

碳纳米管和碳纳米管-四氢呋喃水合物的储氢特性

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高等学校化学学报 2012年第3期33卷 580-585页

作者：臧小亚梁德青吴能友中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室广州510640 中国科学院研究生院北京100049

研究了单壁碳纳米管(SWNTs)干法储氢和碳纳米管(SWNTs)-四氢呋喃(THF)水合物法储氢的过程.结果表明,实验所用的SWNTs在16.5 MPa压力下,温度为0.5℃时,氢气的吸附存储量为0.75%(质量分数),经浓酸处理后,氢气的存储量可以达到1.15%,SWNTs-... 详细信息

研究了单壁碳纳米管(SWNTs)干法储氢和碳纳米管(SWNTs)-四氢呋喃(THF)水合物法储氢的过程.结果表明,实验所用的SWNTs在16.5 MPa压力下,温度为0.5℃时,氢气的吸附存储量为0.75%(质量分数),经浓酸处理后,氢气的存储量可以达到1.15%,SWNTs-THF水合物法储氢量为0.37%,与碳纳米管干法储氢相比,储氢量有所降低.

关键词：单壁碳纳米管水合物储氢吸附

TBAB半笼型水合物法分离CO2/CH4混合气的过程研究

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高校化学工程学报 2017年第4期31卷 802-809页

作者：臧小亚梁德青吴能友中科院天然气水合物重点实验室中科院可再生能源重点实验室广东广州510640 中国科学院广州能源研究所广东广州510640 广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室广东广州510640 中国地质调查局青岛海洋地质研究所山东青岛266000

水合物法气体分离技术是一种新型的CO_2分离方法,不同的分离条件对CO_2气体分离的效果影响显著。四丁基溴化铵(TBAB)的添加能显著改善CO_2/CH_4混合气水合物的相平衡条件,促进CO_2水合物的生成。作者主要研究在质量浓度为40%的TBAB水溶... 详细信息

水合物法气体分离技术是一种新型的CO_2分离方法,不同的分离条件对CO_2气体分离的效果影响显著。四丁基溴化铵(TBAB)的添加能显著改善CO_2/CH_4混合气水合物的相平衡条件,促进CO_2水合物的生成。作者主要研究在质量浓度为40%的TBAB水溶液体系中,压力为3.2 MPa下,不同过冷度及气水比例的条件对CO_2/CH_4混合气水合物的生成过程及CO_2的分离效果的影响规律。实验结果表明,当压力为3.2 MPa时,气水比越小,CO_2分离效果越好。同时,存在最佳的过冷度使得反应过程中气体消耗量最大以及CO_2分离效果最好,而且CO_2分离效果并非与过冷度完全成正比。当气水比为0.54,过冷度为6 K时,反应结束后气相中CH_4的摩尔比例为81.59%,CO_2的摩尔比例为18.41%,CO_2气体分离系数为4.43,CO_2分离效果最好。

关键词：水合物 CO2分离 TBAB 半笼型混合气

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H_2-THF水合物形成过程研究

武汉理工大学学报 2010年第5期32卷 45-49页

作者：邓灿梁德青李栋梁臧小亚中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源及天然气水合物重点实验室广州510640 中国科学院研究生院北京100049

利用定容恒温法研究了H2-5.56 mol%THF-水在2℃,不同压力下的水合物形成特性,比较2种不同的氢气水合物形成方法:1)氢气-THF水溶液体系;2)氢气-THF水合物颗粒体系,考察形成过程,并计算储氢量。实验结果表明,在上述条件下,不同的方法氢气... 详细信息

利用定容恒温法研究了H2-5.56 mol%THF-水在2℃,不同压力下的水合物形成特性,比较2种不同的氢气水合物形成方法:1)氢气-THF水溶液体系;2)氢气-THF水合物颗粒体系,考察形成过程,并计算储氢量。实验结果表明,在上述条件下,不同的方法氢气水合物的形成速率不同,第2种方法下氢气水合物的形成速率相对较快,且储氢量也高,约为质量分数0.33%,2种体系下的储氢量均随着压力的增高而增加。最后对2个体系下的氢气水合物的形成机理进行分析。

关键词：氢气 THF 水合物

5A分子筛粉末对四氢呋喃水合物的生成及分解过程的影响

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物理化学学报 2009年第6期25卷 1047-1052页

作者：臧小亚梁德青樊栓狮唐翠萍中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室广州510640 中国科学院广州能源研究所天然气水合物研究中心广州510640

在低于0℃和常压下,将粉碎并筛分后的成型5A分子筛粉末加入四氢呋喃-水(二者质量比为19∶81)体系中,用显微镜观察5A分子筛粉末的存在对四氢呋喃水合物生成和分解过程的影响.结果表明,5A分子筛粉末能够促进四氢呋喃水合物的生成.5A分子... 详细信息

在低于0℃和常压下,将粉碎并筛分后的成型5A分子筛粉末加入四氢呋喃-水(二者质量比为19∶81)体系中,用显微镜观察5A分子筛粉末的存在对四氢呋喃水合物生成和分解过程的影响.结果表明,5A分子筛粉末能够促进四氢呋喃水合物的生成.5A分子筛粉末存在下,四氢呋喃水合物生成方式主要表现为两种,脉状生成和块状生成;同时5A分子筛粉末能够提高四氢呋喃水合物结晶所需要的温度,降低四氢呋喃水合物的分解温度;而且5A分子筛粉末粒径的大小及分布对四氢呋喃水合物生成及分解的特性也有很大影响.

关键词： 5A分子筛四氢呋喃水合物生成分解

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3A分子筛存在下四氢呋喃水合物的界面生长

上海交通大学学报 2008年第9期42卷 1466-1470页

作者：臧小亚董福海梁德青樊栓狮中国科学院广州能源研究所广州510640 中国科学院天然气水合物研究中心广州510640

通过在显微镜下观测加入3A分子筛粉末后的四氢呋喃(THF)-水体系的水合物生成过程,测量水合物生成时水合物相的界面移动速度.实验结果表明:在不同温度下水合物界面的生长速度都具有一致的规律,而且随温度变化不大,最大值约为1.1μm/s;同... 详细信息

通过在显微镜下观测加入3A分子筛粉末后的四氢呋喃(THF)-水体系的水合物生成过程,测量水合物生成时水合物相的界面移动速度.实验结果表明:在不同温度下水合物界面的生长速度都具有一致的规律,而且随温度变化不大,最大值约为1.1μm/s;同时界面生长速度随着反应进行而慢慢降低.

关键词：四氢呋喃水合物移动界面生长速度 3A分子筛