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新型瓜环聚合物的合成及其对磺胺抗生素吸附机理研究

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新型瓜环聚合物的合成及其对磺胺抗生素吸附机理研究

作者：胡甫嵩兰州交通大学

学位级别：硕士

瓜环是继杯芳烃、冠醚、环糊精之后又一备受瞩目的大环主体化合物,由多个甘脲单元通过亚甲基桥联而成,因在形状上酷似南瓜,所以命名为瓜环或者葫芦脲(cucurbit[n]uril,n=5-14,缩写为CB[n]或者Q[n])。瓜环独特的桶状疏水性空腔和比空腔... 详细信息

瓜环是继杯芳烃、冠醚、环糊精之后又一备受瞩目的大环主体化合物,由多个甘脲单元通过亚甲基桥联而成,因在形状上酷似南瓜,所以命名为瓜环或者葫芦脲(cucurbit[n]uril,n=5-14,缩写为CB[n]或者Q[n])。瓜环独特的桶状疏水性空腔和比空腔直径略小的富电子羰基端口,使其可以包结形状和大小匹配的疏水性客体分子和键合金属阳离子等缺电子离子,应用领域涉及到分子机器,分子催化,药物释控,污水处理,生物工程等。上世纪90年代,研究者们将瓜环作为一种新型的环保材料用于环境治理中,但是由于水中的酸和阳离子增大了瓜环的溶解度,使其作为吸附剂处理废水的效率不高。瓜环化学性质稳定,不管在强酸还是强碱环境中都能维持自身的性质,很难和其他物质发生化学反应,难以将其固载到载体上,也很难对普通瓜环进行改性和衍生化。现有的瓜环衍生化步骤繁琐耗时长,产率低,因此,有必要从原料和合成过程入手,合成步骤简单、耗时短、产率高且吸附性能优良的瓜环衍生物,使瓜环在环境污染治理中得到广泛应用。本文以羟基瓜环为单体,用非模板方法合成了新型瓜环聚合物,简化了合成步骤,提高了产率,并对羟基六元瓜环和合成的新型瓜环聚合物对磺胺类分子的相互作用和吸附过程进行了研究,为水体中磺胺类抗生素的去除提供新的方法和依据。本实验采用常规的方法合成了羟基六元瓜环,采用紫外光谱法研究了羟基瓜环与磺胺间二甲氧嘧啶钠盐(SDM)和磺胺嘧啶钠盐(SDZ)的分子识别作用。利用Benesi-Hildebrand直线拟合法确定了羟基六元瓜环与SDM和SDZ均形成1:1型的包结物,热力学分析表明主客体之间的电荷-偶极和疏水作用是主要驱动力,包结过程是焓驱动且自发放热的。本实验以羟基六元瓜环为原料,α,α’-二氯-对二甲苯为交联剂,通过亲核取代发生交联反应,合成了不溶于水的三维网状瓜环聚合物。瓜环聚合物通过红外光谱,核磁共振波谱,扫描电镜,分子荧光光谱,表面Zeta电位进行表征,同时考察了该瓜环聚合物和三种染料的相互作用。分子荧光分光光度计测定结果表明,染料分子和瓜环聚合物相互作用的时候,染料对瓜环聚合物产生荧光猝灭效应,瓜环聚合物对染料产生荧光增敏效应,染料对瓜环聚合物的荧光猝灭程度从大到小依次是甲基橙﹥orangeⅡ﹥orangeG,而瓜环聚合物对染料荧光增敏程度从大到小依次是orangeG﹥orangeⅡ﹥甲基橙。本文还研究了该瓜环聚合物对SDM和SDZ的吸附性能,动力学数据表明,准二级动力学方程模型均符合瓜环聚合物对SDM和SDZ的吸附动力学过程,SDM在48h达到吸附平衡,SDZ在96h达到吸附平衡。溶液平衡pH值对瓜环聚合物吸附SDM和SDZ的影响表明:酸性条件有利于瓜环聚合物吸附SDM,碱性条件抑制瓜环聚合物吸附SDM,吸附SDM的最佳平衡pH值为2.48,在SDM的浓度为20 mg/g时,最大吸附量为6.38 mg/L;吸附SDZ的最佳平衡pH值为7.07,最大吸附量为2.55 mg/g,中性条件有利于吸附SDZ,强酸和强碱的环境都会使吸附受到抑制。溶液中离子强度对瓜环聚合物吸附SDM和SDZ影响较大,二价金属阳离子的影响大于一价金属阳离子,低浓度时,瓜环聚合物对SDM和SDZ的吸附随着离子浓度的增加而增大,高浓度时,瓜环聚合物对SDM和SDZ的吸附量随着离子浓度的增加而受到抑制。对SDZ而言,在低浓度时,二价金属阳离子与一价金属阳离子相比,更有助于瓜环聚合物吸附SDZ,但是在高浓度时,却表现出相反的效果。“归一化误差之和”(SNE)法数据分析表明,Henry吸附等温线模型均符合该瓜环聚合物对SDM和SDZ的吸附过程。吸附过程热力学数据分析表明,瓜环聚合物吸附SDM和SDZ时,ΔG0,ΔS>0。ΔG<0(|ΔG|<20 kJ/mol),且随着温度升高ΔG值变小,说明该吸附过程以物理吸附为主,吸附是自发的,温度升高有利于吸附。ΔH和ΔS大于0,说明是熵增吸热型,整个吸附过程是疏水作用力、氢键作用力、偶极作用力和范德华力共同作用的结果。

关键词：瓜环 α,α’-二氯-对二甲苯吸附磺胺嘧啶钠盐磺胺间二甲氧嘧啶钠盐

羟基六元瓜环与磺胺类药物分子识别作用的紫外光谱研究

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应用化工 2016年第3期45卷 421-424页

作者：胡甫嵩王萍刘云董元华兰州交通大学化学与生物工程学院甘肃兰州730070 中国科学院土壤环境与污染修复重点实验室(南京土壤研究所) 江苏南京210008

采用紫外光谱法研究了羟基六元瓜环与磺胺间二甲氧嘧啶钠盐和磺胺嘧啶钠盐的分子识别作用。利用直线拟合法确定了羟基六元瓜环与这两种磺胺形成包结物的化学计量比,计算了主客体在不同温度下的包结稳定常数Ks,同时得到包结过程中的焓变... 详细信息

采用紫外光谱法研究了羟基六元瓜环与磺胺间二甲氧嘧啶钠盐和磺胺嘧啶钠盐的分子识别作用。利用直线拟合法确定了羟基六元瓜环与这两种磺胺形成包结物的化学计量比,计算了主客体在不同温度下的包结稳定常数Ks,同时得到包结过程中的焓变ΔH、熵变ΔS和吉布斯自由能变ΔG。结果表明,羟基六元瓜环与磺胺间二甲氧嘧啶钠盐和磺胺嘧啶钠盐分子均形成1∶1型的包结物,包结过程是焓驱动且自发放热的。主客体之间的电荷-偶极和疏水作用是主要驱动力。

关键词： HOCB SDM SDZ 包结作用

ATP-TiO2复合材料光催化氧化MB动力学研究

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非金属矿 2019年第6期42卷 102-104页

作者：夏德强胡甫嵩王智博本莲芳兰州石化职业技术学院石油化学工程学院

以ATP(凹凸棒土)-TiO2复合材料为光催化剂,以亚甲基蓝(MB)为处理对象,考察含MB废水的pH值、MB初始质量浓度及催化剂的投加量对光催化效果的影响。结果表明,ATP-TiO2复合材料对MB有较好的催化降解作用,且溶液pH值越高,催化效果越好。用7 ... 详细信息

以ATP(凹凸棒土)-TiO2复合材料为光催化剂,以亚甲基蓝(MB)为处理对象,考察含MB废水的pH值、MB初始质量浓度及催化剂的投加量对光催化效果的影响。结果表明,ATP-TiO2复合材料对MB有较好的催化降解作用,且溶液pH值越高,催化效果越好。用7 W紫外灯对600 mL初始质量浓度为30 mg/L的MB废水进行光催化氧化试验,当ATP-TiO2复合材料投加量为1.00 g,pH值为8.78时,光催化效果最佳,MB的去除率达95%以上,反应表现为一级反应,反应动力学符合Langmuir-Hinshelwood(L-H)模型。

关键词：凹凸棒土 TiO2 亚甲基蓝光催化氧化动力学

凹凸棒土/TiO_2复合材料的制备及催化动力学研究

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非金属矿 2017年第5期40卷 99-101页

作者：夏德强胡甫嵩苏晓云祁兵本莲芳赵立祥兰州石化职业技术学院石油化学工程学院甘肃兰州730060

以钛酸四丁酯为钛源,有机改性凹凸棒土为载体,采用溶胶-凝胶法制备了凹凸棒土/TiO_2复合材料。扫描电镜、XRD显示,该材料孔径均一,TiO_2很好的负载到凹凸棒土表面。在7 W紫外灯照射下,复合材料对亚甲基蓝的去除率达95%,催化一级动力学... 详细信息

以钛酸四丁酯为钛源,有机改性凹凸棒土为载体,采用溶胶-凝胶法制备了凹凸棒土/TiO_2复合材料。扫描电镜、XRD显示,该材料孔径均一,TiO_2很好的负载到凹凸棒土表面。在7 W紫外灯照射下,复合材料对亚甲基蓝的去除率达95%,催化一级动力学反应速率常数K为0.666mg·L^(-1)·h^(-1),半衰期t_(1/2)为1.04 h。

关键词： TiO2 凹凸棒土光催化动力学

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GO-ATP复合材料的制备及吸附性能研究

非金属矿 2018年第3期41卷 97-99页

作者：夏德强本莲芳杨汝婷甘黎明吕维华胡甫嵩兰州石化职业技术学院石油化工学院甘肃兰州730060

采用改进Hummers法联合超声剥离制备氧化石墨烯(GO),以GO和凹凸棒土(ATP)为前体物、壳聚糖为结合剂制备氧化石墨烯-凹凸棒土功能材料(GO-ATP),用FTIR、TEM、SEM及BET等对制备的材料进行结构表征。结果表明,GO-ATP表面分布有大量的褶皱... 详细信息

采用改进Hummers法联合超声剥离制备氧化石墨烯(GO),以GO和凹凸棒土(ATP)为前体物、壳聚糖为结合剂制备氧化石墨烯-凹凸棒土功能材料(GO-ATP),用FTIR、TEM、SEM及BET等对制备的材料进行结构表征。结果表明,GO-ATP表面分布有大量的褶皱和空穴,呈现近乎透明的形貌,说明壳聚糖改性凹凸棒的加入能够很好地阻止GO的团聚。对亚甲基蓝(MB)的静态吸附试验表明,GO-ATP能够快速吸附水中的亚甲基蓝,吸附符合二级动力学模型。

关键词：氧化石墨烯凹凸棒土吸附动力学亚甲基蓝

非专业班《水污染控制技术》“理实一体化”教学模式改革

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山东化工 2018年第24期47卷 162-163页

作者：本莲芳胡甫嵩夏德强尚秀丽王智博兰州石化职业技术学院甘肃兰州730060

《水污染控制技术》是水处理技术专业的核心课之一。尽管这门课程也在其他专业开设,但是专业班与非专业班的教学方法存在一定的差异。本文以面向石油化工专业学生开设的《水污染控制技术》课程为例,研究和探讨了该门课程如何开展教学与... 详细信息

《水污染控制技术》是水处理技术专业的核心课之一。尽管这门课程也在其他专业开设,但是专业班与非专业班的教学方法存在一定的差异。本文以面向石油化工专业学生开设的《水污染控制技术》课程为例,研究和探讨了该门课程如何开展教学与实践环节,提出了针对非专业班《水污染控制技术》课程的"理实一体化"的新教学模式,并给出了相应的授课计划和考核方式。

关键词：水污染控制技术理实一体化教学模式改革

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电化学氧化法去除养殖废水中的氨氮

广东化工 2018年第19期45卷 115-116页

作者：尚秀丽本莲芳周萃文胡甫嵩兰州石化职业技术学院石油化学工程系甘肃兰州730060

采用电化学氧化法去除养殖废水中的氨氮,以Ti/RuO_2-IrO_2为阳极,石墨板为阴极,考察电流密度、氯离子浓度、pH值对氨氮去除率的影响。结果表明:在电流密度为70 mA/cm^2,pH值为8～10,Cl^-浓度的质量浓度为5000 mg/L时,180 min内氨氮的去... 详细信息

采用电化学氧化法去除养殖废水中的氨氮,以Ti/RuO_2-IrO_2为阳极,石墨板为阴极,考察电流密度、氯离子浓度、pH值对氨氮去除率的影响。结果表明:在电流密度为70 mA/cm^2,pH值为8～10,Cl^-浓度的质量浓度为5000 mg/L时,180 min内氨氮的去除率达到92.3%。

关键词：电化学氧化氨氮养殖废水

病原核酸CRISPR-Cas可视化检测方法进展

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生物工程学报 2024年

作者：胡祐陈中甫张师音葛胜祥厦门大学公共卫生学院厦门大学国家传染病诊断试剂与疫苗工程技术研究中心

可视化检测是通过肉眼判读检测结果，不依赖复杂的光学检测系统的一种检测方法，大多基于可见光、气压变化和迁移距离等肉眼可直接观察的信号快速获取结果，被广泛应用于体外诊断行业。成簇规律间隔短回文重复序列及相关蛋白(clustered ... 详细信息

可视化检测是通过肉眼判读检测结果，不依赖复杂的光学检测系统的一种检测方法，大多基于可见光、气压变化和迁移距离等肉眼可直接观察的信号快速获取结果，被广泛应用于体外诊断行业。成簇规律间隔短回文重复序列及相关蛋白(clustered regularly interspaced short palindromic repeats and CRISPR-associated protein， CRISPR-Cas)系统以其反应条件温和，无需热循环等控制，且具备较强的信号放大能力，在发展即时检测(point of care testing， POCT)技术中具有非常大的潜力。近年来，可视化检测与CRISPR-Cas系统的联用，极大地降低核酸检测对实验室基础设施、精密仪器及专业人员的依赖程度，推动了核酸POCT技术和方法的发展。文中简要概括了CRISPR-Cas系统核酸可视化检测技术的信号输出方式及特点，并对该可视化检测技术应用中存在的问题进行了讨论，最后对其未来的临床转化进行了展望。

关键词： CRISPR-Cas 可视化检测核酸检测即时检测

“校中厂”产教融合育人模式改革的实践研究--以兰州石化职业技术大学石油化工技术专业群为例

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兰州石化职业技术学院学报 2023年第1期23卷 39-43页

作者：郑晓明于娇娇甘黎明李薇本莲芳胡甫嵩兰州石化职业技术大学石油化学工程学院甘肃兰州730060

简述了我国职业教育产教融合发展的背景,浅析了职业教育石油化工类专业领域实施产教融合育人模式改革的一些难点,提出了将校企技术合作项目融入教学过程的“校中厂”育人理念。从项目化教学设计、适应不同生源育训需求、促进学生专业能... 详细信息

简述了我国职业教育产教融合发展的背景,浅析了职业教育石油化工类专业领域实施产教融合育人模式改革的一些难点,提出了将校企技术合作项目融入教学过程的“校中厂”育人理念。从项目化教学设计、适应不同生源育训需求、促进学生专业能力和职业能力提升等方面总结了“校中厂”育人模式改革与实践经验,可为同类院校深化产教融合人才培养模式改革提供借鉴。

关键词：校企技术合作 “校中厂” 产教融合人才培养