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废弃铅锌冶炼场地土壤和地下水重金属迁移及预测

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Journal of Central South University 2024年第4期31卷 1136-1148页

作者：张云霞郭朝晖谢慧民肖细元徐锐 School of Metallurgy and Environment Central South UniversityChangsha 410083China

长期的金属冶炼活动会导致重金属在场地土壤和地下水中的富集和扩散。基于机器学习模型研究了某废弃铅锌冶炼场地土壤中重金属向地下水的迁移规律并进行了含量预测。结果表明,场地土壤重金属主要累积在杂填土和素填土层,并存在垂向迁移... 详细信息

长期的金属冶炼活动会导致重金属在场地土壤和地下水中的富集和扩散。基于机器学习模型研究了某废弃铅锌冶炼场地土壤中重金属向地下水的迁移规律并进行了含量预测。结果表明,场地土壤重金属主要累积在杂填土和素填土层,并存在垂向迁移到地下水的现象。场地土壤中As、Cd和Pb含量平均值均明显超过场地土壤风险筛选值。地下水中Zn、Cd、Pb和As的平均浓度均超过了相应的地下水Ⅵ类限值。土壤重金属污染主要集中在火法冶炼区、湿法冶炼区和原料堆存区。土壤中Cd以活性态为主,Pb以还原态为主。当冶炼场地地下水位低于5 m且土壤Cd含量超过344 mg/kg时,或土壤中活性Pb含量超过5425 mg/kg时,需要对场地土壤和地下水进行协同修复。

关键词：铅锌冶炼场地迁移转化机器学习重金属预测

基于神经网络和GIS的耕地土壤铊含量分布及其驱动因素

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中国环境科学 2024年第1期44卷 269-277页

作者：张云霞郭朝晖肖顺勇谢慧民肖细元李长周中南大学冶金与环境学院湖南长沙410083 湖南省生态环境农村工作站湖南长沙410014

采用多元统计、GIS和神经网络相结合的方法研究了耕地土壤Tl含量的空间分布格局及其主要驱动因素.结果表明,研究区耕地土壤Tl环境质量较好.研究区耕地土壤Tl含量范围为0.01~7.33mg/kg,算术平均值(0.91±0.40)mg/kg,超过湖南省土壤Tl含... 详细信息

采用多元统计、GIS和神经网络相结合的方法研究了耕地土壤Tl含量的空间分布格局及其主要驱动因素.结果表明,研究区耕地土壤Tl环境质量较好.研究区耕地土壤Tl含量范围为0.01~7.33mg/kg,算术平均值(0.91±0.40)mg/kg,超过湖南省土壤Tl含量背景值(0.61mg/kg),耕地Tl含量累积特征明显,但明显低于2017年全国农用地土壤污染状况详查工作中土壤Tl含量评价参考值(1.0mg/kg).耕地土壤中Tl含量流域分布特征明显,耕地土壤Tl含量呈现“东高西低,南高北低”趋势,高值聚类区主要分布湘江流域南部地区和武水流域.武水流域耕地土壤Tl含量算术均值达到1.10mg/kg,存在潜在污染风险.研究区耕地土壤Tl含量积累和分布格局受水力、工业活动和自然因素的综合影响.高海拔和水网密度区耕地土壤Tl累积明显.黄棕壤的土壤Tl含量显著高于其他类型土壤.

关键词： Tl 耕地土壤空间分布流域特征驱动因素

pH对铜冶炼烟尘中重金属浸出行为的影响及其矿物学控制机理

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Journal of Central South University 2024年第4期31卷 1121-1135页

作者：王小燕肖细元郭朝晖彭驰 RICHMOND Anaman 薛生国 BRIDGET Ataa School of Metallurgy and Environment Central South UniversityChangsha 410083China

以某废弃铜冶炼厂收集的铜冶炼烟尘作为样本,采用TCLP毒性浸出和宽溶液pH(3~13)范围浸出实验,研究了铜冶炼烟尘中重金属的释放行为及其矿物学控制机制。结果表明,TCLP浸出液中As、Cd、Cu、Pb和Zn浓度分别是我国《危险废物鉴别标准浸出... 详细信息

以某废弃铜冶炼厂收集的铜冶炼烟尘作为样本,采用TCLP毒性浸出和宽溶液pH(3~13)范围浸出实验,研究了铜冶炼烟尘中重金属的释放行为及其矿物学控制机制。结果表明,TCLP浸出液中As、Cd、Cu、Pb和Zn浓度分别是我国《危险废物鉴别标准浸出毒性鉴别》(GB 5085.3—2007)中相应元素限值的704倍、82.7倍、2.08倍、3.1倍和3.26倍。在整个溶液pH处理范围内,As的释放率高达26.0%~28.1%。在酸性条件下Cd、Cu和Zn的浸出率明显较高,而Pb在pH 13.0时释放率较高。地球化学分析表明,在pH 5.5~11.5的溶液处理下,As的溶解度部分受新形成的Ca、Cu、Pb和Zn砷酸盐控制,而Cd、Cu、Pb和Zn的溶解度主要受碱性条件下氢氧化物沉淀形成控制。BCR顺序提取和XRD分析表明,浸出液中Cd和Zn浓度较高与其在灰尘中赋存活性态比例高一致。研究结果为烟尘处理或处置防止重金属污染提供科学指导。

关键词：烟尘形态溶解度化学形态释放重金属

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中国主要城市土壤重金属累积特征与风险评价

环境科学 2022年第1期43卷 1-10页

作者：彭驰何亚磊郭朝晖肖细元张严中南大学冶金与环境学院环境工程研究所长沙410083

我国快速城市化过程可能会导致重金属在城市土壤中累积,威胁居民健康.通过收集和整理最近15年间发表的文献数据,从整体上分析了我国52个主要城市土壤重金属含量特征及其健康风险.结果表明,我国城市土壤平均ω(Pb)、ω(Cd)、ω(Cu)和ω(... 详细信息

我国快速城市化过程可能会导致重金属在城市土壤中累积,威胁居民健康.通过收集和整理最近15年间发表的文献数据,从整体上分析了我国52个主要城市土壤重金属含量特征及其健康风险.结果表明,我国城市土壤平均ω(Pb)、ω(Cd)、ω(Cu)和ω(Zn)分别为:58.5、0.49、42.1和156.3 mg·kg^(-1),其I_(geo)值排序为:Cd(1.10)>Zn(0.36)>Pb(0.28)>Cu(0.13).沿海经济发达省份(如江苏、浙江等)和资源型省份(如湖南、河南、内蒙古等)城市中土壤重金属含量相对较高.土壤重金属I_(geo)值较高的城市主要包括开封、扬州、呼和浩特、太原和湘潭等.城市工业区和交通区中土壤重金属含量显著高于居民区与公园,说明城市中繁忙交通和发达的重工业是造成土壤重金属显著累积的主要原因.城市土壤重金属平均含量与城市经济和环境指标[如常住人口、GDP、ρ(PM_(10))、ρ(PM_(2.5))和SO_(2)排放量]之间相关性不显著,可能是因为城市土壤重金属含量空间异质性大,平均含量难以反映出整体累积水平.我国城市土壤重金属对儿童的非致癌风险总体较低,主要风险元素为Pb,但个别冶炼工业发达城市的土壤重金属暴露风险值得警惕.

关键词：城市化健康风险评价镉铅经济指标数据整合分析

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丁基黄药对选矿区土壤吸附铅镉的影响

环境科学 2022年第9期43卷 4878-4887页

作者：胡志浩郭朝晖冉洪珍肖细元彭驰李钰滢中南大学冶金与环境学院长沙410083

选矿废水排放和尾矿库溢流等会将大量残留的选矿药剂带入选矿区周边土壤和水环境.采用批处理实验,研究了不同pH、初始丁基黄药(PBX)、Pb^(2+)和Cd^(2+)浓度下,PBX对某铅锌选矿区土壤吸附Pb^(2+)和Cd^(2+)的影响;并通过BCR连续提取,研究... 详细信息

选矿废水排放和尾矿库溢流等会将大量残留的选矿药剂带入选矿区周边土壤和水环境.采用批处理实验,研究了不同pH、初始丁基黄药(PBX)、Pb^(2+)和Cd^(2+)浓度下,PBX对某铅锌选矿区土壤吸附Pb^(2+)和Cd^(2+)的影响;并通过BCR连续提取,研究了不同浓度PBX处理后土壤中铅镉形态变化.结果表明,PBX明显抑制了土壤对Pb^(2+)和Cd^(2+)的吸附.PBX浓度为40mg·L^(-1)时,土壤对Pb^(2+)和Cd^(2+)的吸附量分别由未经PBX处理时的3540 mg·kg^(-1)和387mg·kg^(-1)降至3085 mg·kg^(-1)和100mg·kg^(-1).无论是否添加PBX,土壤对Pb^(2+)和Cd^(2+)的吸附动力学过程可用准二级动力学模型拟合,表明Pb^(2+)和Cd^(2+)在土壤上的吸附是以化学吸附为主.PBX与Pb^(2+)、Cd^(2+)形成疏水性难溶络合物以及在土壤表面存在竞争吸附是降低土壤Pb^(2+)和Cd^(2+)吸附量的主要原因,表明PBX能增加Pb^(2+)和Cd^(2+)在土壤中的迁移性.PBX对土壤Pb^(2+)和Cd^(2+)吸附的抑制作用随初始Pb^(2+)和Cd^(2+)浓度的增大而减弱,随初始PBX浓度及溶液pH值的增大而加强,Freundlich方程能较好描述其等温吸附特征.低含量PBX(100mg·kg^(-1))下土壤中可交换态和可还原态镉含量有所增加,可导致土壤中镉的活化;但PBX可降低土壤中可交换态和可还原态铅含量,且随PBX含量升高,铅活性降低效果越显著,这与Pb(C_④H_(9)OCS_②)_②的络合能力比Cd(C_④H_(9)OCS_②)_②强有关.研究结果表明应加强选矿废水中残留药剂对土壤中铅镉等重金属潜在生态风险的防控.

关键词：矿区土壤丁基黄药铅镉吸附迁移性

铜冶炼场地周边土壤重金属污染特征与风险评价

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环境科学 2023年第1期44卷 367-375页

作者：彭驰刘旭周子若姜智超郭朝晖肖细元中南大学冶金与环境学院环境工程研究所长沙410083

铜冶炼生产活动会造成周边土壤重金属污染,威胁公众健康.通过收集整理已发表文献数据,从整体上研究了国内外40个铜冶炼场地周边不同土地利用类型土壤重金属的累积特征、分布规律以及健康风险.结果表明,铜冶炼场地周边土壤重金属ω(As)、... 详细信息

铜冶炼生产活动会造成周边土壤重金属污染,威胁公众健康.通过收集整理已发表文献数据,从整体上研究了国内外40个铜冶炼场地周边不同土地利用类型土壤重金属的累积特征、分布规律以及健康风险.结果表明,铜冶炼场地周边土壤重金属ω(As)、ω(Cd)、ω(Cu)、ω(Pb)和ω(Zn)平均值分别为196、10.5、1948、604和853 mg·kg^(-1),地累积指数(I_(geo))依次为:Cd(5.63)>Cu(3.88)>As(2.96)>Pb(2.30)>Zn(1.27),Cd和Cu累积最严重.土壤重金属内梅罗指数(NIPI)高值主要出现在冶炼历史长、工艺落后和环保措施不足的场地.土壤重金属含量之间呈现显著相关性,随着采样半径增加而降低,主要累积在冶炼场地周边2~3 km内.相对于冶炼历史、规模和工艺,土地利用类型对土壤重金属含量影响较小.铜冶炼场地周边土壤重金属普遍存在致癌风险与非致癌风险,其中冶炼生产区As和Pb,林地Pb的健康风险较高.研究结果可以指导冶炼场地周边土壤重金属污染风险防控工作.

关键词：冶炼场地土地利用类型风险评价全球尺度数据整合分析

控氧热解过程中污染稻草生物炭的组分特性及其重金属累积特征

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环境科学 2023年第2期44卷 1051-1062页

作者：徐智郭朝晖徐锐肖细元谢慧民胡玉莲中南大学冶金与环境学院长沙410083

热解是实现重金属污染生物质无害化资源化的重要手段之一.以重金属污染稻草为原料,研究了控氧热解生物炭的组分特性及其重金属的累积特征.结果表明,低氧热解可有效利用污染稻草制备生物炭,提高重金属在生物炭中的稳定性.氮气氛条件下,... 详细信息

热解是实现重金属污染生物质无害化资源化的重要手段之一.以重金属污染稻草为原料,研究了控氧热解生物炭的组分特性及其重金属的累积特征.结果表明,低氧热解可有效利用污染稻草制备生物炭,提高重金属在生物炭中的稳定性.氮气氛条件下,稻草生物炭产率为29.4%~34.9%;可溶性有机质(DOM)以类腐殖酸物质为主,其芳香化指数(SUVA_(254))随热解温度升高呈先升后降趋势;生物炭中Ca主要以CaCO_(3)形式存在.与氮气氛相比,10%和20%(体积分数,下同)氧气氛条件下生物炭(热解残渣)的产率分别降低5.6%~13.5%和14.9%~15.7%,但pH值提高0.5个单位以上;有氧气氛加速了热解过程中木质素组分的降解,生物炭中DOM的SUVA_(254)值随热解温度升高逐渐降低.随热解气氛中氧体积分数提高,DOM中类腐殖酸物质向类富里酸物质转化;生物炭中Ca以CaO形式存在,这可能是导致生物炭pH值升高的原因之一.与氮气氛相比,10%氧气氛和400℃条件下,生物炭中Cu、 Cd、 Pb、 Ni和As的可交换形态占比降低了5.2%、 3.7%、 1.7%、 0.8%和0.7%,重金属在生物炭中的稳定性提高.结果表明,在10%氧气氛和400℃条件下能较好地将重金属稳定于生物炭中.自然条件下热解污染稻草过程中适当引入氮气(控制氧体积分数在10%)即可获得较高的生物炭产率及重金属稳定性,为有效实现污染稻草无害化资源化提供了一种经济可行的技术原型.

关键词：重金属污染稻草生物炭控氧热解可溶性有机质(DOM) 芳香化指数

长株潭地区土壤Cd和Pb固液分配特征与环境风险

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环境科学 2023年第5期44卷 2849-2855页

作者：李钰滢彭驰刘乐乐张严何亚磊郭朝晖肖细元中南大学冶金与环境学院环境工程研究所长沙410083

区域尺度上土壤重金属下渗迁移的环境风险存在较大空间变异性.以长株潭城市及其周边土壤为对象,研究了不同土地利用类型,土壤Cd和Pb有效态含量和固液分配系数(Kd)的分布特征及其影响因素,并基于CaCl_(2)(固液比为1∶0.5)测定的Kd揭示了... 详细信息

区域尺度上土壤重金属下渗迁移的环境风险存在较大空间变异性.以长株潭城市及其周边土壤为对象,研究了不同土地利用类型,土壤Cd和Pb有效态含量和固液分配系数(Kd)的分布特征及其影响因素,并基于CaCl_(2)(固液比为1∶0.5)测定的Kd揭示了研究区土壤重金属下渗迁移的环境风险.结果表明,研究区土壤Cd和Pb有效态含量大小呈现出:自然林地>郊区农田>城市绿地>工业区绿地.土壤Cd的Kd均值为449.79 L·kg^(-1),Pb的Kd均值为27604.07 L·kg^(-1),说明土壤Cd迁移性显著高于Pb.林地土壤重金属的Kd显著低于其它3种土地利用类型土壤.土壤Cd和Pb的Kd主要受土壤pH和重金属总量的影响.在此基础上,引入CaCl_(2)(固液比为1∶10)测定的重金属有效态含量作为因变量,构建的多元回归模型可以较好地预测土壤Cd和Pb的Kd,R^(2)分别为84.2%和67.6%.环境风险评估结果表明,研究区93.8%~96.1%采样点的土壤Cd和Pb无下渗迁移风险,少数靠近工厂且土壤pH较低的采样点存在轻度风险.土壤重金属的迁移性和污染源分布共同决定了重金属下渗迁移的环境风险.研究结果可以为区域土壤重金属污染风险防控提供方法和理论支撑.

关键词：城市化区域重金属有效态含量下渗迁移风险回归预测

镉污染水稻秸秆生物炭对土壤中镉稳定性的影响

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农业工程学报 2022年第5期38卷 204-211页

作者：胡玉莲郭朝晖徐智肖细元彭驰王小燕中南大学冶金与环境学院长沙410083

中国农田土壤镉等重金属污染问题突出,对其生产过程中产生的镉污染水稻秸秆进行无害化和资源化利用研究具有重要意义。该研究通过连续提取试验、风险评价指数法、吸附动力学/热力学、土柱试验,以及X射线衍射分析、傅里叶变换红外光谱分... 详细信息

中国农田土壤镉等重金属污染问题突出,对其生产过程中产生的镉污染水稻秸秆进行无害化和资源化利用研究具有重要意义。该研究通过连续提取试验、风险评价指数法、吸附动力学/热力学、土柱试验,以及X射线衍射分析、傅里叶变换红外光谱分析等手段,探究了不同热解温度下制备的镉污染水稻秸秆生物炭对土壤中Cd的稳定特性。研究结果表明,镉污染水稻秸秆热解制备的生物炭可有效吸附土壤镉。热解温度显著影响生物炭对Cd的吸附能力(P<0.05),高温生物炭对Cd吸附容量大,700℃下制备的生物炭对Cd的吸附容量可达72.57 mg/g。生物炭对Cd的吸附主要通过含氧官能团表面络合和碳酸盐共沉淀吸附,其吸附过程符合Langmuir方程和准二级动力学模型,吸附过程受化学速率控制。土柱试验表明,镉污染水稻秸秆生物炭能有效降低土壤Cd的下渗迁移能力,其作用机制主要是将土壤Cd从酸可提取态转化为残渣态,施入高温生物炭的土壤中Cd的残渣态比例最高。上述结果表明,热解可有效处理镉污染水稻秸秆,制备的生物炭可用于Cd等重金属污染土壤的稳定修复,有效解决镉污染水稻秸秆的潜在二次污染问题并实现其安全利用。

关键词：土壤镉秸秆生物炭吸附稳定