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ZnO-Mn2O3催化剂制备及催化CO2加氢制甲醇的研究

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ZnO-Mn2O3催化剂制备及催化CO2加氢制甲醇的研究

作者：肖亦寒贵州大学

学位级别：硕士

CO加氢制甲醇不仅可以有效解决CO排放问题,还可以实现CO资源化利用。CO加氢制甲醇负载型催化剂存在CO转化率低、高温下逆水煤气反应严重致使CO含量过高、产物甲醇选择性较低等问题,氧化物型催化剂存在高温稳定性差问题。根据双金属氧化... 详细信息

CO加氢制甲醇不仅可以有效解决CO排放问题,还可以实现CO资源化利用。CO加氢制甲醇负载型催化剂存在CO转化率低、高温下逆水煤气反应严重致使CO含量过高、产物甲醇选择性较低等问题,氧化物型催化剂存在高温稳定性差问题。根据双金属氧化物催化剂的氧空位高温活化CO机制,鉴于锰氧化物(MnO)独特的氧化还原性和结构性质使Mn-O结构易形成大量丰富氧空位,而ZnO因其表面独特的电子结构在多相催化领域表现出卓越的异裂氢溢出能力。基于双活性位点的固溶结构催化剂设计出发,本文提出构建ZnO-MnO复合氧化物催化CO加氢制甲醇反应,以期达到催化剂高温稳定性好,催化性能优越的效果;并从MnO催化剂结构性质及催化性能的分析和评价、ZnO-MnO复合氧化物的制备表征,以及催化CO加氢制甲醇反应的性能评价和反应机理等方面开展了研究工作。分别制备并考察了MnO和ZnO的催化性能。结果表明,MnO随着温度的升高依序由MnO向MnO、MnO变化;三种锰氧化物中MnO的CO加氢制甲醇催化活性最好,CO转化率为7.4%、甲醇的选择性和STY分别为55.5%和0.20g·h·g,ZnO的CO转化率为6.3%、甲醇的选择性和STY分别为74.2%和0.23gh·g。由此可知,氧化锰虽具有较高CO转化率,但甲醇选择性不足,相反地,氧化锌虽具有较高甲醇选择性,但CO转化率却很低。重点研究了ZnO-MnO复合氧化物的制备及催化性能。首先比较了共沉淀法、浸渍法、物混法三种不同制备方法对ZnO-MnO复合氧化物结构性质和催化性能的影响,结果表明共沉淀法制备的ZnO-MnO复合氧化物具有最佳催化性能。在考察ZnO-MnO复合氧化物制备方法及其对结构性质和催化性能影响基础上,研究了共沉淀法制备的ZnO-MnO复合氧化物在CO加氢制甲醇反应中的构效关系。(1)借助XRD、XPS、XRF、CO-TPD、H-TPR、O-TPO、SEM、TEM等表征手段考察了锰锌质量比、沉淀终点pH值、老化温度、焙烧温度等制备条件对ZnO-MnO复合氧化物结构性质和催化性能的影响,研究了催化剂的构效关系。结果表明,ZnO含量为30 wt%,沉淀pH=7,老化温度70℃,空气气氛500℃焙烧条件下制备的ZnO-MnO复合氧化物是ZnMnO尖晶石催化剂,具有最佳ZnMnO化学组成,分散性好且结晶度高、碱性位点(6.76cm/g)和氧空位(相对氧空位浓度为66%)较多,催化性能好,在反应温度为380℃、反应压力为3.0 MPa、反应体积空速为14400m L/g·h的条件下,甲醇选择性为88.9%,CO转化率为17.8%,STY为0.78 g·h·g,副产物主要为CO和二甲醚,出现少量CH,CO选择性为5.9%,二甲醚选择性为5.9%,CH选择性为0.5%。(2)借助XRD、TG、FT-IR和O-TPO-MS联用等手段对反应后的ZnMnO催化剂进行分析表征,发现反应后的催化剂积碳中存在醇类、苯环和烷烃等物质,这些高温大分子积碳氧化后会产生的少量的CO和大量的CO。分析了ZnMnO催化剂CO加氢制甲醇反应机理。借助原位红外(DRIFTS)考察不同反应时间、温度、压力和空速等条件下ZnMnO双金属氧化物催化剂催化反应过程。结果表明ZnMnO催化CO转化制甲醇的反应机理应该遵循甲酸盐途径,CO吸附在-Mn-O-和-Zn-O-结构的氧空位上进行活化,再与H*反应形成甲酸HCOO*,将HCOO*氢化成二氧亚甲基(HCOOH*),进一步氢化成HCOOH*,裂解碳氧键为甲醛(HCO*)和羟基(OH*),吸附在氧空位旁边金属上的HCO*进一步氢化成甲氧基(HCO*),最终氢化得到产物甲醇。ZnMnO催化剂最佳反应温度为380℃,反应活性随压力的增大而增强,在一定空速范围内反应活性随空速的增大而增强。

关键词： CO2加氢甲醇 ZnMn2O4 尖晶石结构氧空位

1-MCP处理和气调对金红苹果贮藏生理及品质的影响

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1-MCP处理和气调对金红苹果贮藏生理及品质的影响

作者：肖子寒天津农学院

学位级别：硕士

金红苹果果皮色泽鲜艳、肉质细腻、果汁味酸香甜,营养丰富。在运输中,果体娇嫩、皮薄,极易造成机械损伤、品质劣变;在贮藏中,易发生果皮失水发皱、果肉发绵等现象,严重影响果实的商品性,降低了商品的好果率,给贮藏带来极大的挑战。本文... 详细信息

金红苹果果皮色泽鲜艳、肉质细腻、果汁味酸香甜,营养丰富。在运输中,果体娇嫩、皮薄,极易造成机械损伤、品质劣变;在贮藏中,易发生果皮失水发皱、果肉发绵等现象,严重影响果实的商品性,降低了商品的好果率,给贮藏带来极大的挑战。本文研究常温条件下不同浓度1-MCP处理;冷藏条件下1-MCP处理及气调对金红苹果贮藏期间生理生化指标及品质的影响。结论如下:1.在常温(20℃)下贮藏,用(0.5、1.0、1.5)μL/L三个1-MCP浓度熏蒸处理金红苹果。在贮藏30d内,与对照组相比,经1-MCP处理后,果实呼吸强度与乙烯释放速率得到了明显的降低,并均推迟乙烯高峰的出现;POD活性增强,延缓了衰老;PPO活性降低,抑制了果肉褐变;果肉保持较高的硬度,减缓了TA含量和TTS含量的下降,其中,1-MCP浓度1.0μL/L贮藏效果最好,具有较高的好果率,肉质坚硬,果实酸甜适口,果皮色泽红青鲜艳。2.在0℃条件下贮藏,用1.0μL/L浓度的1-MCP对金红苹果进行熏蒸,在贮藏120d内,与对照组相比,经1-MCP处理后,果实乙烯释放速率和呼吸强度明显降低,并推迟了乙烯高峰的出现;POD活性显著地提高,延缓了衰老;PPO活性受到抑制,减缓了果肉褐变;保持果肉较高的硬度、TSS含量和TA含量。果实具有较好的色泽,较高的商品性。20℃模拟货架贮藏时,对照组果实在贮藏3d时,就会失去商品价值,处理组则可以贮藏5d,依然具有较高的商品价值。3.在0℃条件下贮藏,3个气调(CA1 O:2%-3%CO:2%-3%、CA2 O:2%-3%CO:5%-6%、CA3 O:2%-3%CO:8%-9%)贮藏金红苹果,与对照组相比,采用CA1气调处理的果实,其贮藏期间呼吸强度弱,乙烯释放量低,很好地保持了果实硬度、TA含量和TSS含量,POD活性处于较高的水平,PPO活性受到抑制,使苹果处于代谢缓慢的状态,延缓果实的成熟和果肉的褐变贮藏各时期果实腐烂率、病变率低,贮藏结束后具有最高的好果率,保持了果实较高的品质。20℃模拟货架贮藏时,相比对照组,处理组均有较高的商品性,其中,气调CA1商品价值最高。综合来看,1-MCP浓度1.0μL/L在常温或冷藏条件下均能较好地保持果实的贮藏品质;O:2%-3%CO:2%-3%是金红苹果最适宜的气调贮藏条件。

关键词：金红苹果 1-MCP 气调贮藏品质

基于WGCNA筛选胃癌相关自然杀伤细胞基因及潜在中药预测

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中医药导报 2024年第1期30卷 125-130页

作者：郑翼欣肖尚平邝美霞邝卫红广州中医药大学第一临床医学院广东广州510000 广东医科大学药学院广东东莞523000

目的:通过加权基因共表达网络分析(WGCNA)筛选胃癌相关自然杀伤细胞基因,探讨自然杀伤细胞相关基因与胃癌预后相关性,预测潜在治疗的中药。方法:运用WGCNA分别构建TCGA-STAD数据集和GSE84437数据集胃癌自然杀伤细胞相关基因共表达网络,... 详细信息

目的:通过加权基因共表达网络分析(WGCNA)筛选胃癌相关自然杀伤细胞基因,探讨自然杀伤细胞相关基因与胃癌预后相关性,预测潜在治疗的中药。方法:运用WGCNA分别构建TCGA-STAD数据集和GSE84437数据集胃癌自然杀伤细胞相关基因共表达网络,获得自然杀伤细胞相关基因。通过单因素Cox回归分析获得与预后相关基因,对预后相关基因进行生存分析,获得与生存相关的基因,以GSE84433作为验证集。运用CIBERSORT反卷积算法计算生存相关基因在22种免疫细胞中的浸润情况。将预后相关的基因映射到Coremine Medical数据库,获得潜在中药,并对筛选中药进行四气、五味、归经及功效的频数统计。结果:通过WGCNA及差异分析,筛选出98个与自然杀伤细胞相关基因,单因素Cox分析共获得22个与预后相关的基因,通过生存分析,发现5个基因与生存显著相关,且与大部分免疫细胞存在相关性,并在GSE84433数据集得到验证。将预后相关基因映射到Coremine Medical数据库,获得潜在治疗中药186味,其中姜黄、郁金等10味中药出现频数较高,药性以温、寒为主,药味以苦、辛、甘为主,归经以肝经、肺经、胃经、脾经为主,功效以补虚药、清热药为主。结论:IL32、IRF8、INFG、SNX10、BATF2等5个胃癌相关自然杀伤细胞基因与胃癌预后相关,姜黄、郁金等中药可能通过提高自然杀伤细胞的活性和数量改善胃癌的预后。本研究揭示中药可能通过改变肿瘤免疫微环境改善患者生存预后,为后续中药研究提供思路。

关键词：胃癌 WGCNA 自然杀伤细胞郁金姜黄

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基于“伏寒”理论探讨生冷食物致病特点

福建中医药 2024年第7期55卷 21-22,30页

作者：王志汕肖绍坚雷黄伟陈淑娇福建中医药大学附属第三人民医院福建福州350108 福建中医药大学中医学院福建福州350122

生冷食物包含生食、冷饮及性寒凉的食物,嗜食生冷,即引寒入体,其隐匿性和自我积累的特点与“伏邪”理论中邪气潜伏、留而不去的特性相符。生冷食物性属寒,正气尚能胜邪时,其寒邪伏藏于里,暗耗正气,自我积聚,待邪盛正虚时,猝尔发病,故言... 详细信息

生冷食物包含生食、冷饮及性寒凉的食物,嗜食生冷,即引寒入体,其隐匿性和自我积累的特点与“伏邪”理论中邪气潜伏、留而不去的特性相符。生冷食物性属寒,正气尚能胜邪时,其寒邪伏藏于里,暗耗正气,自我积聚,待邪盛正虚时,猝尔发病,故言生冷食物是时下常见伏寒致病之因。而寒伏于内,可伤脏腑气血,衍生痰瘀积滞等病理产物,伏寒藏匿于内,在体内蕴酿蒸变,逾时可从化而发病。故对生冷食物致病特点进行阐释,有助于从新的维度来探究疾病的本质,为一些病因未明的疾病提供新的诊治思路。

关键词：伏寒生冷食物脏腑气血痰饮瘀血积病

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截面尺寸和固溶制度对单晶高温合金DD33中显微孔洞的影响

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材料研究学报 2018年第3期32卷 168-176页

作者：韩东宇姜卫国肖久寒李相伟楼琅洪中国科学院金属研究所沈阳110016 中国科学技术大学材料科学与工程学院沈阳110016

研究了截面尺寸和固溶制度对DD33单晶高温合金中显微孔洞的影响。结果表明:随着截面尺寸的增大铸态合金的枝晶间距增大,共晶的含量提高。合金中的铸态微孔存在于共晶附近,其体积分数随着截面尺寸的增大稍有提高。在固溶制度相同的条件下... 详细信息

研究了截面尺寸和固溶制度对DD33单晶高温合金中显微孔洞的影响。结果表明:随着截面尺寸的增大铸态合金的枝晶间距增大,共晶的含量提高。合金中的铸态微孔存在于共晶附近,其体积分数随着截面尺寸的增大稍有提高。在固溶制度相同的条件下,随着截面尺寸的增大残余共晶的含量和微孔的体积分数增加。当截面尺寸相同时,随着固溶温度的升高微孔体积分数增加。在固溶处理过程中各元素的不平衡扩散产生的Kirkendall效应导致合金内部固溶微孔的产生,不同截面尺寸造成组织偏析程度的不同是截面尺寸影响固溶微孔体积分数的主要原因。根据叶片的组织演化规律,给出了叶片固溶制度的设计方案并进行了实验验证。

关键词：金属材料单晶高温合金截面尺寸固溶制度显微孔洞

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癫痫发病中突触机制的研究进展

中南大学学报（医学版） 2018年第1期43卷 90-94页

作者：肖秀珍欧阳远寒宋治郑文中南大学湘雅三医院护理部长沙410013 中南大学湘雅三医院神经内科长沙410013

反复的癫痫发作可导致突触蛋白的表达异常、突触重塑和异常神经元网络的形成,这是难治性癫痫的病理生理学机制之一。近年来发现突触蛋白在原发性癫痫的发病机制中同样发挥重要的作用。多个突触调控蛋白以及突触后膜受体蛋白表达异常可... 详细信息

反复的癫痫发作可导致突触蛋白的表达异常、突触重塑和异常神经元网络的形成,这是难治性癫痫的病理生理学机制之一。近年来发现突触蛋白在原发性癫痫的发病机制中同样发挥重要的作用。多个突触调控蛋白以及突触后膜受体蛋白表达异常可导致癫痫发作。绝大多数的抗癫痫药物是以离子通道为作用靶点,但卡马西平及唑尼沙胺可通过影响突触融合蛋白及可溶性N-乙基马来酰亚胺敏感因子附着蛋白受体复合物的功能而发挥抗癫痫作用。突触囊泡蛋白2A是新型抗癫痫药物左乙拉西坦、布瓦西坦和seletracetam的作用靶点。

关键词：癫痫突触机制胞吐内吞突触可塑性

可溶性血管内皮生长因子受体-1在年龄相关性黄斑变性中的作用和应用前景

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上海交通大学学报（医学版） 2017年第9期37卷 1296-1302页

作者：肖美春王晓寒汪枫桦上海交通大学附属第一人民医院眼科上海200080

年龄相关性黄斑变性(AMD)是50岁以上老年人重要致盲眼病。血管内皮生长因子(VEGF)与湿性AMD发生发展密切相关,目前主要采用针对VEGF的单克隆抗体药物治疗,但维持时间短,需要频繁、重复治疗。随着基因治疗的发展,可能作为生物标志物的可... 详细信息

年龄相关性黄斑变性(AMD)是50岁以上老年人重要致盲眼病。血管内皮生长因子(VEGF)与湿性AMD发生发展密切相关,目前主要采用针对VEGF的单克隆抗体药物治疗,但维持时间短,需要频繁、重复治疗。随着基因治疗的发展,可能作为生物标志物的可溶性血管内皮生长因子受体-1(s Flt-1)逐渐受到关注。s Flt-1是目前发现唯一的内源性VEGF抑制剂。在AMD发展过程中,患者血清s Flt-1水平明显降低。该文就近年来有关s Flt-1的分子结构、病理生理学功能、在AMD发生发展中的作用、临床前研究及临床研究进行综述。

关键词：可溶性血管内皮生长因子受体-1 血管内皮生长因子年龄相关性黄斑变性基因治疗

电磁搅拌对Mg-6%Zn-0.3%Zr合金组织及拉伸性能的影响

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热加工工艺 2013年第7期42卷 49-51页

作者：吴伟肖久寒陈立佳沈阳工业大学材料科学与工程学院辽宁沈阳110870

通过显微组织观察与室温拉伸性能测试,研究了电磁搅拌对铸态Mg-6%Zn-0.3%Zr合金的显微组织及拉伸性能的影响。结果表明:随着磁场强度的增大,晶粒尺度明显减小且均匀化,晶粒形状趋于等轴晶,合金的抗拉强度、屈服强度以及伸长率增大。拉... 详细信息

通过显微组织观察与室温拉伸性能测试,研究了电磁搅拌对铸态Mg-6%Zn-0.3%Zr合金的显微组织及拉伸性能的影响。结果表明:随着磁场强度的增大,晶粒尺度明显减小且均匀化,晶粒形状趋于等轴晶,合金的抗拉强度、屈服强度以及伸长率增大。拉伸断口形貌观察表明,重力铸造和电磁搅拌铸造Mg-6%Zn-0.3%Zr合金的断裂方式都是脆性断裂。

关键词：电磁搅拌 Mg—Zn-Zr合金显微组织拉伸性能

焙烧温度对MnZnO_(x)物化性质及催化性能的影响

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无机盐工业 2021年第4期53卷 95-100页

作者：肖亦寒曹建新刘飞易芸贵州大学化学与化工学院贵州贵阳550025 贵州省绿色化工与清洁能源技术重点实验室贵州省工业废弃物高效利用工程研究中心

采用湿化学共沉淀法制备了MnZnO_(x)固溶结构催化剂,考察了焙烧温度对催化剂物化性质和催化性能的影响。采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、N_(2)吸附-脱附、CO_(2)-TPD(程序升温脱附)及H_(2)-TPR(程序升温还原)等手段对不同... 详细信息

采用湿化学共沉淀法制备了MnZnO_(x)固溶结构催化剂,考察了焙烧温度对催化剂物化性质和催化性能的影响。采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、N_(2)吸附-脱附、CO_(2)-TPD(程序升温脱附)及H_(2)-TPR(程序升温还原)等手段对不同焙烧温度下催化剂物化性质进行了分析表征。结果表明,焙烧温度对MnZnO_(x)晶相组成、孔结构性质、二氧化碳吸附特性及表面氧空位浓度等物化性质影响较大。500℃焙烧条件下制得的MnZnO_(x)催化剂形成了具有丰富的表面氧空位、较大的二氧化碳吸附量和介孔孔容且溶质组分分散均匀的固溶结构。在反应压力为3.0 MPa、反应空速(GHSV)为14400 mL/(g·h)、V(氢气)∶V(二氧化碳)∶V(氮气)=72∶24∶4条件下,MnZnO_(x)催化剂于380℃表现出优异的催化性能,甲醇选择性为86.1%、二氧化碳转化率为16.0%、甲醇时空产率(STY)达0.68 gMe OH/(h·gcat)。

关键词： MnZnO_(x) 固溶结构焙烧温度氧空位 CO_(2)加氢