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钙钛矿结构氧氮化物SrTaO_(2)N的高温高压结构稳定性研究

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地球化学 2024年第3期53卷 445-453页

作者：罗兴丽谭大勇陈炜珊李端曾良肖万生中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室广东广州510640 广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 中国科学院大学北京100049 深圳综合粒子设施研究院广东深圳518107 国防科技大学空天科学学院新型陶瓷纤维及其复合材料重点实验室湖南长沙410073

N2是地球大气的主要组分,N元素是生命起源的基础元素,了解N在地球深部高温高压环境中的赋存形式是探讨全球N循环和宜居性地球大气环境的重要基础。本研究应用金刚石对顶砧(DAC)高压装置和激光加温技术模拟地球深部的压力和温度环境,通... 详细信息

N2是地球大气的主要组分,N元素是生命起源的基础元素,了解N在地球深部高温高压环境中的赋存形式是探讨全球N循环和宜居性地球大气环境的重要基础。本研究应用金刚石对顶砧(DAC)高压装置和激光加温技术模拟地球深部的压力和温度环境,通过高压原位同步辐射X射线衍射和拉曼光谱对钙钛矿结构氧氮化物SrTaO_(2)N开展高温高压结构稳定性研究。高压X射线衍射结果表明,在0~40.5 GPa的压力范围内,四方结构SrTaO_(2)N没有发生相变,其体积模量为K_(0)=290(3) GPa,并具有a轴和c轴的压缩各向异性。压缩过程中,Ta(O,N)_(6)八面体主要发生刚性旋转,旋转角为0.25°~12.64°,但保持四方结构稳定。常温高压(300 K,40.2 GPa)与高温高压(1800±200 K,41.3 GPa)拉曼对比实验结果显示,在高温高压条件下,SrTaO_(2)N仍保持初始的拉曼谱特征,结构稳定。本研究结果揭示,常压高温条件下通过N^(3-)替代O^(2-)合成的钙钛矿结构氧氮化物,能够在地球内部下地幔上部的温压环境下稳定存在。这种以钙钛矿结构存在的氧氮化物可能是地球深部隐藏的N储库,为解释地球N亏损现象提供了重要线索,同时也为探索N在地球深部中的赋存及其对全球N循环和宜居性大气环境的影响提供了新的研究方向。

关键词： N储库 SrTaO_(2)N 高温高压 X射线衍射拉曼光谱

地幔过渡带Al_(2)O_(3)-SiO_(2)-H_(2)O体系的新含水相

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中国科学：地球科学 2023年第4期53卷 714-722页

作者：王宝云刘锦付苏宇肖璞李立丁兴肖万生铜仁学院材料与化学工程学院铜仁554300 北京高压科学研究中心北京100193 Department of Earth and Planetary Science the University of TokyoTokyo 1130033Japan 中国科学院广州地球化学研究所同位素国家重点实验室广州510640 中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室广州510640

俯冲板片是地表水进入深部地幔的潜在载体,而含水矿物是其中的关键所在.因此,新含水相的发现对认识整个地球内部的水循环过程及效应具有重要意义.研究使用2500吨Sakura型多面顶大压机在Al_(2)O_(3)-SiO_(2)-H_(2)O体系合成了两个新的含... 详细信息

俯冲板片是地表水进入深部地幔的潜在载体,而含水矿物是其中的关键所在.因此,新含水相的发现对认识整个地球内部的水循环过程及效应具有重要意义.研究使用2500吨Sakura型多面顶大压机在Al_(2)O_(3)-SiO_(2)-H_(2)O体系合成了两个新的含水相,Al_(2)SiO_(6)H_(2)和Al_(5.5)Si_(4)O_(18)H_(3.5)(以下分别记为Psi相和Phi相),合成条件是15.5GPa、1400℃和17.5GPa、1600℃.Cr^(3+)的荧光光谱显示Psi相在687、693和705nm有特征峰,而Phi相在691、696和708nm有特征峰.单晶X射线衍射(SCXRD)结构精修表明两相属于单斜晶系(空间群P2_(1)),其理想化学式分别为Al_(2)SiO_(6)H_(2)和Al_(5.5)Si_(4)O_(18)H_(3.5).在常压300K条件,Psi相的晶格参数为a=(9.4168±0.0016)A、b=(4.3441±0.0007)A、c=(9.4360±0.002)A和β=(119.726±0.005)°;而常压250K条件下,Phi相的晶格参数为a=(7.2549±0.0018)A、b=(4.3144±0.001)A、c=(8.0520±0.002)A和β=(101.740±0.009)°.电子探针分析(EPMA)显示Psi相和Phi相的化学成分分别为Al_(1.99)Si_(0.85)O_(6)H_(2.62)和Al_(5.58)Si_(2.81)O_(18)H_(8.03),与从SCXRD测试得到的理想化学式略有偏差.这可能是在合成条件下,晶体结构中Al和Si无序或被H取代造成的.研究表明,Psi相和Phi相是地幔过渡带上部潜在的水载体,为理解深部水在这一区域如何赋存与分布提供了新的见解.

关键词：新含水相地幔过渡带 Al_(2)O_(3)-SiO_(2)-H_(2)O体系 Al_(2)SiO_(6)H_(2) Al_(5.5)Si_(4)O_(18)H_(3.5)

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高压剪切作用下三水铝石的结构稳定性

高压物理学报 2022年第1期36卷 47-56页

作者：姜昌国谭大勇谢亚飞罗兴丽肖万生中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室广东广州510640 广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 中国科学院大学北京100049

利用旋转式金刚石对顶砧压机(RDAC)结合显微激光拉曼光谱和微区X射线衍射,研究了三水铝石(γ-Al(OH)_(3))在高压剪切作用下的结构稳定性。常温加压至1.5 GPa,旋转180°后,γ-Al(OH)_(3)的结构开始转变。初始样品在高波数段的4个羟基伸... 详细信息

利用旋转式金刚石对顶砧压机(RDAC)结合显微激光拉曼光谱和微区X射线衍射,研究了三水铝石(γ-Al(OH)_(3))在高压剪切作用下的结构稳定性。常温加压至1.5 GPa,旋转180°后,γ-Al(OH)_(3)的结构开始转变。初始样品在高波数段的4个羟基伸缩振动峰(3363、3434、3524和3618 cm^(-1))相继消失,出现3303和3560 cm^(-1)2个新峰。低波数段拉曼谱强度明显减弱,无非晶态宽峰;Al-O-Al变形振动双峰(568、539 cm^(-1))和Al-O伸缩振动肩峰(321和307cm^(-1))分别融合为一个振动峰;4个羟基变形振动峰(1052、1018、981和922 cm^(-1))仍然可见。继续加压至3.5 GPa,旋转360°后卸至常压,高波数段新出现的两个羟基伸缩振动峰、原Al-O-Al变形振动峰和Al-O伸缩振动峰仍然可见。对比准静水压条件下γ-Al(OH)_(3)高压相的拉曼谱和相转变压力(约2.7 GPa),认为常温高压剪切作用下γ-Al(OH)_(3)脱羟基生成了H_(2)O和H_(3)O^(-)_(2)。卸压样品微区的X射线衍射谱进一步揭示,在高压剪切作用下,γ-Al(OH)_(3)的(OH)-Al-(OH)配位八面体骨架被破坏,沿c轴方向原子叠加的层间距缩小,对称性增强。这种不同于准静水压实验的结构改变来自腔体内压力的不均匀分布(0.5~4.5 GPa)。高压剪切作用下,三水铝石的结构稳定性研究对查明板块冷俯冲带中含水矿物的稳定性,推演俯冲板片的物理化学性质以及板块俯冲的速率具有重要意义。

关键词： γ-Al(OH)_(3) 旋转式金刚石对顶砧压机剪切应力结构稳定性拉曼光谱

依兰陨石坑:我国东北部一个新发现的撞击构造

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科学通报 2020年第10期65卷 948-954页

作者：陈鸣谢先德肖万生谭大勇中国科学院广州地球化学研究所同位素地球化学国家重点实验室广州510640 中国科学院矿物学与成矿学重点实验室广州510640

依兰陨石坑,一个直径1.85 km的碗形撞击构造,发现于我国黑龙江省中部的低山丘陵地区.该陨石坑坐落在白垩纪花岗岩基岩上,大部分坑缘保存状态良好,坑体南部占总长度约三分之一的坑缘缺失.坑底堆积的花岗岩质撞击角砾岩中石英多组面状变... 详细信息

依兰陨石坑,一个直径1.85 km的碗形撞击构造,发现于我国黑龙江省中部的低山丘陵地区.该陨石坑坐落在白垩纪花岗岩基岩上,大部分坑缘保存状态良好,坑体南部占总长度约三分之一的坑缘缺失.坑底堆积的花岗岩质撞击角砾岩中石英多组面状变形页理(PDFs)的发现,提供了确凿的冲击变质证据,证实了该坑的星球撞击起源.坑区地形地貌、地质构造、撞击角砾岩和坑底湖相沉积物产状等均与一个星球撞击场所的特征相吻合.距今大约1万年前,南部坑缘在特定外动力地质作用下发生方向性的侵蚀和搬运,造成坑缘大规模缺失.

关键词：依兰陨石坑撞击构造冲击变质面状变形页理侵蚀

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方石英的亚稳态形成机制探讨

矿物岩石 2003年第4期23卷 5-10页

作者：肖万生陈晋阳彭文世翁克难中国科学院广州地球化学研究所广东广州510640

　方石英形成于石英或鳞石英热力学稳定区是一种普遍的现象,并基本上是由非晶态SiO2转变而成。方石英的这种亚稳态形成机制可用Ostwald分步规则这一动力学经验规律来阐述;而引起非晶态SiO2转变成方石英的速率常数大大高于方石英转变成... 详细信息

　方石英形成于石英或鳞石英热力学稳定区是一种普遍的现象,并基本上是由非晶态SiO2转变而成。方石英的这种亚稳态形成机制可用Ostwald分步规则这一动力学经验规律来阐述;而引起非晶态SiO2转变成方石英的速率常数大大高于方石英转变成石英或鳞石英的速率常数的本质是非晶态SiO2局部中程有序结构与β-方石英的动态无序结构的相似性;这种相似性使非晶态SiO2结晶过程中β-方石英的有效成核速率大大增加,并最终导致亚稳态方石英的形成。非晶态SiO2中所含的杂质元素有利于降低方石英的形成温度,加速反应进程,但对于亚稳态方石英的形成没有决定作用,除非这些杂质元素有利于方石英结构的稳定性。

关键词：方石英非晶态SiO2 亚稳态动力学形成机制

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吉林长白山硅藻土的红外光谱研究

光谱学与光谱分析 2004年第6期24卷 690-693页

作者：肖万生彭文世王冠鑫王辅亚翁克难中国科学院广州地球化学研究所广东广州510640

对长白山硅藻土在 10 0～ 1330℃温度范围进行热处理并开展红外光谱研究 ,结果表明经 5 0 0℃热处理样品开始出现 374 5cm- 1 峰 ,在 90 0℃达到最大 ,12 0 0℃消失 ,此时硅藻土转变成方石英。对 374 5cm- 1 峰所反映的以孤立Si—OH形... 详细信息

对长白山硅藻土在 10 0～ 1330℃温度范围进行热处理并开展红外光谱研究 ,结果表明经 5 0 0℃热处理样品开始出现 374 5cm- 1 峰 ,在 90 0℃达到最大 ,12 0 0℃消失 ,此时硅藻土转变成方石英。对 374 5cm- 1 峰所反映的以孤立Si—OH形式存在的水的含量进行了半定量计算 ,表明这种OH除存在于样品表面外 ,还存在于内部的结构缺陷处。

关键词：吉林长白山硅藻土红外光谱热处理硅-羟基基团方石英蛋白石-AG

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方石英高温高压相变的实验研究

核技术 2004年第12期27卷 926-930页

作者：肖万生李延春刘景翁克难陈晋阳中国科学院广州地球化学研究所广州510640 中国科学院高能物理研究所北京100049

在1450℃高温下热处理天然的长白山硅藻土以获得含有一定量杂质元素的方石英,并以此为样品,利用对称型DAC装置在0—63 GPa压力范围对其开展高温高压相变的实验研究。衍射方法采用同步辐射能量色散X射线衍射(EDXD)技术。实验结果表明,方... 详细信息

在1450℃高温下热处理天然的长白山硅藻土以获得含有一定量杂质元素的方石英,并以此为样品,利用对称型DAC装置在0—63 GPa压力范围对其开展高温高压相变的实验研究。衍射方法采用同步辐射能量色散X射线衍射(EDXD)技术。实验结果表明,方石英的高压相变序列较复杂,在12、24、33 GPa都有新的衍射线出现,在40GPa时仍存在明显的衍射线条而并未完全非晶化,并且为一种类似于α-PbO_2型结构的高压相。在此压力下用YLF激光器加温到大约1600K,降温后样品相变为类似于斯石英的结构。随后继续加压到62.9 GPa,样品未发生相变,并于此压力下给样品加温到大约1500 K,降温后其结构仍不发生变化。卸压至常压,仍为类似于斯石英的结构。

关键词：方石英高温高压相变亚稳态超斯石英相

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δ-(Al,Fe)OOH的高压相变

高压物理学报 2021年第6期35卷 50-60页

作者：王宝云肖万生宋茂双中国科学院广州地球化学研究所同位素国家重点实验室广东广州510640 中国科学院大学地球与行星科学学院北京100049 中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640

δ-(Al,Fe)OOH被认为是将水输运到地球核幔边界的可能载体,厘清其在高压下的结构相变与物理性质对于理解深部水循环具有重要意义。利用金刚石压腔和同步辐射X射线衍射,研究了δ-Fe_(0.08)Al_(0.92)OOH(δ-Fe8)的压缩行为。压力-晶胞体积... 详细信息

δ-(Al,Fe)OOH被认为是将水输运到地球核幔边界的可能载体,厘清其在高压下的结构相变与物理性质对于理解深部水循环具有重要意义。利用金刚石压腔和同步辐射X射线衍射,研究了δ-Fe_(0.08)Al_(0.92)OOH(δ-Fe8)的压缩行为。压力-晶胞体积(p-V)曲线表明:δ-Fe8在0~78 GPa经历了氢原子的有序–无序转变和铁的自旋转变。其中氢原子有序–无序转变发生在约9.7 GPa,p-V曲线在相变点出现轻微转折,且轴比a/c和b/c对压力的斜率在相变前后发生反转,空间群由P21nm变为Pnnm。铁自旋转变发生在31.5~39.5 GPa,伴随着约2%的晶胞体积塌缩,属于等结构相变。采用Birch-Murnaghan状态方程分段拟合了p-V曲线,得到了各个结构的状态方程参数。用铁高自旋态和低自旋态理想固溶体模型分析了自旋转变区域的p-V数据,拟合得到低自旋分数随压力变化的关系式。计算结果表明,体弹模量和体波速在自旋转变区域会出现软化行为,说明地球内部富集一定数量的δ-Fe8可能造成中下地幔局部体波低速异常。结合前人研究,给出了δ-(Al,Fe)OOH体系的相变压力与铁含量的线性关系式。

关键词：高压 X射线衍射 δ-(Al,Fe)OOH 相变自旋转变

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土壤对军用越野车辆机动性能影响分析

兵工学报 2024年第1期45卷 288-298页

作者：肖万港周云波傅耀宇张明周军葛纪桃南京理工大学机械工程学院江苏南京210094 63969部队江苏南京211113

在软地面上的机动性能是军用高机动性越野车辆的主要性能之一,对于其野外作业有重要的战略意义。为了探究不同类型松软土壤地面路况对越野车辆机动性能的影响,基于离散元法对土壤进行建模,通过土壤堆积角测试试验以及土壤圆锥指数试验... 详细信息

在软地面上的机动性能是军用高机动性越野车辆的主要性能之一,对于其野外作业有重要的战略意义。为了探究不同类型松软土壤地面路况对越野车辆机动性能的影响,基于离散元法对土壤进行建模,通过土壤堆积角测试试验以及土壤圆锥指数试验进行土壤刚度对标测试。通过DEM-MBD联合仿真方法,利用精确的土壤模型,对不可压缩干燥土壤、不可压缩湿润土壤、可压缩干燥土壤、可压缩湿润土壤4种不同类型土壤进行仿真分析,通过对比越野车辆平均速度、牵引力、驱动扭矩、轮胎沉陷量,探究土壤类型对越野车辆机动性能的影响。越野车在湿润土壤上比在干燥土壤上牵引力减少了6.98%,在不可压缩土壤上的稳定行驶速度比在可压缩土壤上稳定行驶速度高34.2%,在湿润的土壤路面上速度更加稳定。研究成果弥补了国内车辆地面力学领域土壤对整车机动性影响的空白,可为军车野外复杂地形(如沙地、雪地、泥泞等)作战时选择最优的行驶路面,提高作战效率。

关键词：军用越野车辆土壤圆锥指数离散元法多体动力学牵引力试验机动性