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常温常压电催化合成氨的研究进展

化学学报 2021年第2期79卷 146-157页

作者：詹溯章福祥中国科学院大连化学物理研究所大连116023

氨不仅是重要的化肥化工原料,还是理想的清洁能源载体.目前人工氨合成主要基于Haber-Bosch过程,但该方法存在能耗大、转化率低、大量排放温室气体等问题.相比而言,利用太阳能催化转化N2和H2O等制NH3是一条实现太阳能至化学能转化的绿色... 详细信息

氨不仅是重要的化肥化工原料,还是理想的清洁能源载体.目前人工氨合成主要基于Haber-Bosch过程,但该方法存在能耗大、转化率低、大量排放温室气体等问题.相比而言,利用太阳能催化转化N2和H2O等制NH3是一条实现太阳能至化学能转化的绿色制氢储氢一体化路线,受到世界各国科学家的高度关注.但当前该技术路线的氮还原(NRR)转化率和法拉第效率均较低,开发高效NRR电催化剂并将其与捕光材料耦合是实现高效太阳能催化合成氨的关键.本综述将首先介绍太阳能催化合成氨的一些基本原理、主要技术路线和基本检测方法,然后分类介绍传统热催化剂、过渡金属催化剂、贵金属催化剂和非贵金属催化剂等在电催化NRR领域中的应用,以及提升NRR性能的主要策略和其它氮源(如:NO_(3)^(-)和NO)电催化合成氨的研究进展,最后就该方向存在的一些问题以及急需突破的方向进行了总结与展望.

关键词：合成氨电催化氮还原太阳能转化硝酸根还原一氧化氮还原

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密度泛函理论在光催化中的普遍应用

Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 1-36页

作者：杜仕文章福祥中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室洁净能源国家实验室能源材料化学协同创新中心辽宁大连116023

在低碳发展的背景下,开发利用清洁无污染的太阳能对满足未来日益增长的能源需求至关重要.半导体光催化技术可将太阳能转化为化学能,为可再生能源的发展提供了重要支持.因此,深入理解光催化剂与光催化活性之间的内在关联,对于优化和提升... 详细信息

在低碳发展的背景下,开发利用清洁无污染的太阳能对满足未来日益增长的能源需求至关重要.半导体光催化技术可将太阳能转化为化学能,为可再生能源的发展提供了重要支持.因此,深入理解光催化剂与光催化活性之间的内在关联,对于优化和提升光催化效率至关重要.尽管科研人员在设计开发用于光催化反应的新材料方面付出了巨大努力,但对半导体的内在性质、表面活性位点和催化反应机理之间的深层次联系,仍缺乏充分的理解和认识.基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算是揭示材料内禀电子结构性质和反应过程能量变化的重要工具,正逐渐获得研究者的广泛关注.并且,随着计算方法的不断优化,该领域也取得了显著的进步.本文通过系统梳理国内外代表性研究工作,深入探讨了DFT计算在光催化领域中的广泛应用.首先,总结了DFT计算在光催化领域中的六大优势:(1)预测光催化材料的电子结构,如能带结构、能带间隙和能级;(2)预测表面反应的吸附位点、吸附能等变化;(3)在原子水平上揭示电荷转移过程,包括电子和空穴的运动;(4)阐明光催化剂与底物之间的相互作用;(5)预测光催化材料中空位、间隙和掺杂等缺陷的形成及其影响;(6)阐明光催化反应的机理细节,包括中间物种、过渡态和反应途径等.接着,简要概述了常用于第一性原理计算的软件和计算方法,并特别关注了如何利用不同策略来纠正传统DFT方法对半导体电子结构特性的不适当估计.随后,分析了基于DFT计算的半导体电子和能量特性的典型研究案例,如能带结构、态密度、电荷分布、功函数、形成能和吸附自由能等.此外,还详细阐述了半导体催化剂在多种太阳能驱动反应中的基本应用,包括析氢反应、析氧反应、氧还原反应、CO_(2)还原反应和氮还原反应等.最后,指出了DFT计算在光催化研究中的机遇与挑战,并展望了未来可能的发展方向.综上,本文系统综述了DFT计算在光催化领域中的广泛应用,旨在深入理解光催化反应中“组成-结构-功能”之间的关系,并为未来开发设计用于太阳能到化学能催化转化的高效稳定催化剂提供参考.

关键词：光催化密度泛函理论第一性原理计算电子结构能量性质

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固体碱催化剂在催化反应中的应用进展

石油化工 2006年第1期35卷 1-10页

作者：蒋绍亮章福祥关乃佳南开大学化学学院新催化材料科学研究所天津300071

概述了固体碱催化剂在催化反应中应用的最新进展,总结了近年来固体碱催化剂在(1)双键异构化反应;(2)氧化反应;(3)还原反应;(4)酯交换反应;(5)A ldol缩合、M ichael加成、Knoevenagel缩合、甲苯的甲醇侧链烷基化等C—C键的形成反应;(6)C... 详细信息

概述了固体碱催化剂在催化反应中应用的最新进展,总结了近年来固体碱催化剂在(1)双键异构化反应;(2)氧化反应;(3)还原反应;(4)酯交换反应;(5)A ldol缩合、M ichael加成、Knoevenagel缩合、甲苯的甲醇侧链烷基化等C—C键的形成反应;(6)C—S i,C—O,C—P等碳杂键的形成等催化反应中的最新应用进展,并指出了目前固体碱催化剂应用中存在的问题。

关键词：固体碱催化剂催化反应进展

高负载量丝光沸石/堇青石整体式催化剂的原位合成和表征

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无机化学学报 2006年第12期22卷 2197-2201页

作者：薛斌李兰冬章福祥关乃佳南开大学化学学院新催化材料科学研究所天津300071

采用原位合成法制备了高负载量的丝光沸石/堇青石整体式催化剂,考察了晶种添加、晶化方式(静/动态)和投料硅铝比等因素的影响,通过称重计算了丝光沸石负载量,并结合XRD,SEM等表征手段对其结晶状况和形貌进行了分析。结果表明,原位合成... 详细信息

采用原位合成法制备了高负载量的丝光沸石/堇青石整体式催化剂,考察了晶种添加、晶化方式(静/动态)和投料硅铝比等因素的影响,通过称重计算了丝光沸石负载量,并结合XRD,SEM等表征手段对其结晶状况和形貌进行了分析。结果表明,原位合成可有效制备高负载量(最高可达47.4%)的丝光沸石/堇青石整体式催化剂。晶种添加有利于提高丝光沸石负载量。静态晶化负载量一般高于动态晶化,但动态晶化方式则有利于更高水硅比条件下丝光沸石的生成。投料硅铝比和晶化方式的协同作用,共同影响分子筛负载量和形貌。

关键词：丝光沸石堇青石原位合成负载量形貌

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ZSM-5分子筛氮化的密度泛函理论研究

催化学报 2008年第3期29卷 203-205页

作者：武光军杨雅莉王贵昌章福祥关乃佳南开大学化学学院新催化材料科学研究所天津300071

利用量子化学中的密度泛函理论,基于ZSM-5分子筛的8T簇模型,在Gaussian 98程序中采用B3LYP方法和6-311G(d,p)基组计算了ZSM-5分子筛中氮的最佳取代位置.计算结果表明,分子筛骨架中氧原子被氮原子取代的最佳位置为O11和O21位.由于位于B... 详细信息

利用量子化学中的密度泛函理论,基于ZSM-5分子筛的8T簇模型,在Gaussian 98程序中采用B3LYP方法和6-311G(d,p)基组计算了ZSM-5分子筛中氮的最佳取代位置.计算结果表明,分子筛骨架中氧原子被氮原子取代的最佳位置为O11和O21位.由于位于B酸位上的O11原子是氮原子的最佳取代位置之一,所以氮化可以减弱分子筛表面的B酸强度.

关键词：密度泛函理论 ZSM-5分子筛氮化取代

Ag/TiO_2复合纳米催化剂的制备和表征及其光催化活性

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催化学报 2003年第11期24卷 877-880页

作者：章福祥张秀陈继新刘智广高文亮金瑞彩关乃佳南开大学-天津大学联合研究院

采用光还原沉积贵金属法 ,制备了Ag/TiO2 复合纳米催化剂 .通过调节溶液的pH值控制TiO2 表面负载银的形貌 ,利用AAS ,XRD ,TEM和XPS等手段对样品进行了表征 .以苯胺氧化为模型反应 ,考察了Ag/TiO2 复合纳米催化剂样品的光催化活性以及... 详细信息

采用光还原沉积贵金属法 ,制备了Ag/TiO2 复合纳米催化剂 .通过调节溶液的pH值控制TiO2 表面负载银的形貌 ,利用AAS ,XRD ,TEM和XPS等手段对样品进行了表征 .以苯胺氧化为模型反应 ,考察了Ag/TiO2 复合纳米催化剂样品的光催化活性以及银沉积量和沉积形貌对催化剂活性的影响 .结果表明 ,通过调控光还原沉积条件 ,可在平均粒径为 2 4nm左右的TiO2 颗粒上获得 3nm左右均匀分散的银粒子 ;在TiO2 上沉积适量的具有较高分散度的金属Ag ,能有效提高TiO2

关键词：银二氧化钛复合纳米催化剂形貌光还原法苯胺光催化氧化

Ni-Al_2O_3催化剂上丙烷选择性还原NO

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催化学报 2005年第10期26卷 929-932页

作者：张淑娟李兰冬章福祥薛斌关乃佳南开大学化学学院新催化材料研究所天津300071

以机械混合法、浸渍法和共沉淀法分别制备了4%Ni-Al2O3催化剂,并用X射线衍射、程序升温还原、紫外-可见漫反射光谱和N2吸附等方法对催化剂的体相和表面结构进行了表征,系统考察了制备方法及焙烧温度对Ni-Al2O3催化剂催化丙烷选择性还原N... 详细信息

以机械混合法、浸渍法和共沉淀法分别制备了4%Ni-Al2O3催化剂,并用X射线衍射、程序升温还原、紫外-可见漫反射光谱和N2吸附等方法对催化剂的体相和表面结构进行了表征,系统考察了制备方法及焙烧温度对Ni-Al2O3催化剂催化丙烷选择性还原NO性能的影响.结果表明,Ni-Al2O3中存在NiO和NiAl2O4两种镍相,前者是丙烷氧化活性中心,后者是NO选择性催化还原的活性中心.共沉淀法制备的催化剂活性最好,550℃焙烧的Ni-Al2O3催化剂在反应温度为450和500℃时NO转化率接近100%.

关键词：镍氧化铝一氧化氮选择性催化还原丙烷

表面活性剂对光催化还原法合成纳米Ag/TiO_2影响的电镜观察

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电子显微学报 2003年第4期22卷 327-330页

作者：郭世宜章福祥关乃佳曾海生张秀南开大学生命科学学院天津300071 南开大学化学学院天津300071

在透射电子显微镜下 ,通过对加入表面活性剂修饰纳米TiO2 粒子前后以及在不同溶胶稳定态下光催化还原合成金属纳米银簇的观察发现 :适量的表面活性剂能有效改善纳米TiO2 在水中的分散度 ,提高颗粒的稳定性 ,过量的表面活性剂将导致胶束... 详细信息

在透射电子显微镜下 ,通过对加入表面活性剂修饰纳米TiO2 粒子前后以及在不同溶胶稳定态下光催化还原合成金属纳米银簇的观察发现 :适量的表面活性剂能有效改善纳米TiO2 在水中的分散度 ,提高颗粒的稳定性 ,过量的表面活性剂将导致胶束的形成 ;在稳定的溶胶状态下 ,金属纳米银簇能稳定负载在纳米TiO2 上。

关键词：表面活性剂光催化还原法银/二氧化钛纳米材料透射电子显微镜金属纳米银簇分散度

不同胺介质中一步合成具有可见光响应的TiO_2

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催化学报 2006年第12期27卷 1091-1095页

作者：王祖■ 章福祥杨雅莉崔洁孙青关乃佳南开大学化学学院新型催化材料科学研究所天津300071

以TiCl3为钛源,在140℃下采用溶剂热法在不同有机胺体系中一步合成二氧化钛晶体.采用X射线衍射、紫外-可见吸收光谱、元素分析、傅里叶变换红外光谱以及X射线光电子能谱对所得粉体进行了表征.结果表明,该方法制备的二氧化钛晶体吸收带... 详细信息

以TiCl3为钛源,在140℃下采用溶剂热法在不同有机胺体系中一步合成二氧化钛晶体.采用X射线衍射、紫外-可见吸收光谱、元素分析、傅里叶变换红外光谱以及X射线光电子能谱对所得粉体进行了表征.结果表明,该方法制备的二氧化钛晶体吸收带边明显红移至可见光区,其中,在乙二胺体系中制备的二氧化钛晶体对可见光的吸收明显优于三乙胺和二乙胺体系.在乙二胺体系中制备的二氧化钛对可见光响应的原因可归结为部分氮原子取代氧原子进入了二氧化钛晶体结构中.苯酚的光催化降解实验表明,该掺氮型二氧化钛在可见光照射下具有较好的光催化活性.

关键词：二氧化钛可见光胺氮掺杂苯酚降解