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水蒸气重整生物油模型化合物制氢过程中积碳性质的研究

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水蒸气重整生物油模型化合物制氢过程中积碳性质的研究

作者：章展铭济南大学

学位级别：硕士

氢由于其高燃烧效率,无污染和重量轻而具有许多优势,这使其可以被视为理想的能源介质,并可以替代石油和煤炭等化石燃料。生物质通过热化学过程或生物过程是用于制氢的较为丰富的可再生资源之一。而生物油水蒸气重整技术因为其运输成本... 详细信息

氢由于其高燃烧效率,无污染和重量轻而具有许多优势,这使其可以被视为理想的能源介质,并可以替代石油和煤炭等化石燃料。生物质通过热化学过程或生物过程是用于制氢的较为丰富的可再生资源之一。而生物油水蒸气重整技术因为其运输成本较低等优势被广泛的应用于制备氢能源。此外,生物油是数百种组分混合物组成的,通常采用模型化合物研究重整催化剂的催化活性。贵金属基催化剂由于价格昂贵而限制了其进一步应用,过渡金属基催化剂价格低廉且催化活性较好而被广泛的应用。但积碳的产生是催化剂失活的一个重要原因,因此对积碳的成分及性质进行研究对制备高催化效率的催化剂至关重要。本文的研究内容及创新结果如下:1.对镍含量从2.5到40wt%的Ni/γ-AlO催化剂进行了乙酸水蒸气重整,目的是研究镍负载量对催化剂性能和催化行为的影响,以及催化性能与积碳之间的关联。结果表明,镍物种与氧化铝的相互作用随镍负载量的变化而变化。在较低的镍负载量下,与氧化铝强烈相互作用的镍物种是主要物质,而随着通过负载更多的镍而使氧化铝的反应位点饱和,与氧化铝较弱相互作用的镍物质比例显着增加。氧化铝上过量的镍会填满孔,降低氧化镍的还原度,比表面积(范围从约277到132 mg,且镍负载量增加到40 wt%),孔体积和孔直径。镍负载量也显着影响催化活性,催化剂的稳定性和抗焦化性。随着镍负载量增加到10 wt%,催化剂的活性达到了平稳。镍负载量的进一步增加并没有进一步增加催化活性,而是增加了稳定性和对焦化引起失活的耐受性。另外,随着镍负载量的增加,所形成的焦炭具有更大的芳环结构。2.凹凸棒粘土(Atta)是一种天然矿物,可以用作各种催化剂的载体。但是,有限的表面积会影响其应用。因此开发了用KOH活化Atta以增加表面积的方法,并在乙酸或愈创木酚的蒸汽重整中评估了负载型镍催化剂。结果表明,KOH的活化是通过KOH与SiO和AlO的固相反应在Atta中产生大量微孔的。活化还提高了氧化镍的还原度,镍与Atta之间的相互作用,镍种类的分散以及催化剂的碱度,从而使乙酸或愈创木酚在蒸汽重整中具有出色的催化活性。蒸汽重整反应的原位漫反射红外傅里叶变换光谱表征表明,活化促进了催化剂上*OH和*CO种类的吸收,以气化焦炭前体(如含C=O的前体),从而提高了催化剂地抗积碳的电阻率。另外,由于分子结构的不同,乙酸和愈创木酚在催化剂上的水蒸气重整遇到不同的空间位阻,不同的焦化趋势和不同的焦炭性能。特别地,该催化剂在蒸汽重整反应中显示出对焦化的不同敏感性。3.研究了向Ni/AlO催化剂中添加钡对所形成的反应中间体,催化剂的活性,催化剂的抗结焦性以及乙酸蒸汽重整后形成的焦炭性能的影响。结果表明,钡的加入对催化剂的理化性质和性能有极大的影响。氧化铝和Ba O之间的固相反应形成了Ba AlO,它重新构造了氧化铝结构,导致比表面积减小,金属Ni的烧结阻力增加。由于改变了催化反应过程,钡的加入也有利于增强催化活性。乙酸蒸汽重整的原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)研究表明,钡可以有效抑制羰基,甲酸酯和C=C官能团的反应中间体在催化剂表面的积累,这归因于其引起这些物质气化的能力相对较高。此外,焦化比Ba-Ni/AlO催化剂要重要得多。此外,由于形成了不同形式的焦炭(Ba-Ni/AlO催化剂上的碳纳米管形式,Ni/AlO催化剂上的无定形形式),Ba-Ni/AlO催化剂比Ni/AlO催化剂更稳定)。4.碱度是影响蒸汽重整反应中反应底物吸附和逸出的重要参数。在Na,Mg或La改性的Ni/SiO上对愈创木酚(一种在生物质气化过程中的挥发物中的模型化合物)进行水蒸汽重整的方法。结果表明,Na或Mg添加到Ni/SiO中引起的强碱性导致催化活性显着降低。高碱度还促进了含氧物质(例如CO*,C-O-C脂肪族结构和羰基官能团)的形成和积累,它们是具有大π共轭结构和焦炭的聚合物产品的前体。镧的添加在一定程度上增加了碱度并促进了镍的分散,从而增强了催化活性和抗焦化性。在Na或Mg改性的催化剂中形成的热稳定无定形焦炭包裹了镍位,并导致催化剂快速失活。在愈创木酚的蒸汽重整过程中形成了独特的反应中间体,在La-Ni/SiO和Ni/SiO催化剂上形成了无定形形式和碳纳米管形式的焦炭缺陷结构。

关键词：积碳水蒸气重整氢气镍基催化剂

二连盆地巴彦乌拉铀矿区花岗岩锆石U-Pb年龄和Hf同位素特征及地质意义

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地质通报 2020年第8期39卷 1285-1295页

作者：刘佳林刘武生虞航章展铭中核集团核工业北京地质研究院北京100029

二连盆地中部巴彦乌拉地区位于中亚造山带东段,发育有多个砂岩型铀矿床(点)。利用LA-ICP-MS锆石U-Pb同位素和Hf同位素分析对巴彦乌拉地区巴音宝力格隆起东部花岗岩开展了年代学研究。结果显示,2个样品的锆石U-Pb年龄在292±3~288±2 Ma... 详细信息

二连盆地中部巴彦乌拉地区位于中亚造山带东段,发育有多个砂岩型铀矿床(点)。利用LA-ICP-MS锆石U-Pb同位素和Hf同位素分析对巴彦乌拉地区巴音宝力格隆起东部花岗岩开展了年代学研究。结果显示,2个样品的锆石U-Pb年龄在292±3~288±2 Ma之间,与巴彦乌拉地区巴音宝力格隆起中西部发育的早二叠世花岗岩及流纹岩的年龄范围基本一致。结合区域成岩年代学数据可知,巴彦乌拉地区巴音宝力格隆起发育一条主要由晚石炭世—早二叠世花岗岩及火山岩组成的岩浆岩带。锆石Hf同位素数据显示,2个花岗岩样品的εHf(t)值为+10.6^+18.2,表明其源区为新生下地壳物质。综合区域地质特征可知,中亚造山带东段显生宙的构造-岩浆活动与二连盆地中部及巴彦乌拉地区赛汉组上段砂岩型铀成矿作用关系密切,为砂岩型铀矿床的形成提供了一系列有利条件。

关键词：二连盆地巴彦乌拉砂岩型铀矿锆石U-Pb年龄 Hf同位素

松辽盆地西南部砂岩型铀矿中局部排泄源的控矿作用与成矿模式研究

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地质学报 2021年第12期95卷 3820-3827页

作者：丁波刘红旭刘章月贾立城章展铭黄少华中核集团铀资源勘查与评价重点实验室核工业北京地质研究院北京100029

随着松辽盆地西南部砂岩型铀矿勘查与研究的深入,构造天窗作为局部排泄源的认识在指导找矿方面效果明显。然而,现阶段对研究区局部排泄源与铀成矿的内在关系研究相对薄弱,尤其是局部排泄源与铀矿空间定位的内在联系以及是否与研究区内... 详细信息

随着松辽盆地西南部砂岩型铀矿勘查与研究的深入,构造天窗作为局部排泄源的认识在指导找矿方面效果明显。然而,现阶段对研究区局部排泄源与铀成矿的内在关系研究相对薄弱,尤其是局部排泄源与铀矿空间定位的内在联系以及是否与研究区内发育的板状矿体、双层氧化带与灰色残留体等独特地质现象有关。因此,本文为探讨松辽盆地西南部砂岩型铀矿中局部排泄源的控矿作用,引入地下水流系统理论,提出白兴吐构造天窗局部排泄源的形成改变了原有的补-径-排体系,使得含矿层内存在局部与区域两套地下水补-径-排体系,并在局部排泄源的附近形成了相对滞流区;局部排泄源主要通过改变含铀含氧地下水的运移方向与速度,来影响层间氧化带发育程度与位置,从而控制含矿层中板状矿体、双层氧化带与灰色残留体的形成及铀矿空间产出位置,并依此建立了研究区砂岩型铀矿成矿模式与找矿模式,不仅丰富砂岩型铀矿成矿理论,并指出后续找矿过程中除了继续围绕构造天窗开展勘查工作外,寻找受区域层间氧化带控制的铀矿可能是研究区扩大铀资源的新突破口。

关键词：局部排泄源构造天窗板状矿体铀矿空间定位松辽盆地

二连盆地中部白垩系赛汉组碎屑锆石U-Pb年代学及地质意义

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地质论评 2019年第S1期65卷 73-74页

作者：刘佳林刘武生虞航章展铭核工业北京地质研究院北京100029

砂岩型铀矿是世界上最重要的铀矿床类型,亦是我国铀矿勘查的主攻方向。二连盆地位于中亚造山带,是我国北方砂岩型铀矿的主攻和重点突破地区。近年来,随着找矿勘查工作的深入,在盆地中部先后发现了巴彦乌拉、赛汉高毕和哈达图等多个古河... 详细信息

砂岩型铀矿是世界上最重要的铀矿床类型,亦是我国铀矿勘查的主攻方向。二连盆地位于中亚造山带,是我国北方砂岩型铀矿的主攻和重点突破地区。近年来,随着找矿勘查工作的深入,在盆地中部先后发现了巴彦乌拉、赛汉高毕和哈达图等多个古河道型砂岩型铀矿床,实现了铀矿找矿的重大突破(张金带,2016)。这些矿床产于盆地中部,主要赋存下白垩统赛汉组上段。

关键词：二连盆地赛汉组碎屑锆石锆石U-Pb年代学

松辽盆地西南部辉绿岩侵入与砂岩型铀成矿关系探讨:来自碳酸盐胶结物的C-O同位素证据

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地质论评 2019年第S1期65卷 113-114页

作者：章展铭蔡煜琦蔡建芳刘章月核工业北京地质研究院中核集团铀资源勘查与评价技术重点实验室北京100029 核工业二四三大队内蒙古赤峰024000

松辽盆地钱家店铀矿床是我国的超大型砂岩型铀矿床,但是其矿床成因存在较大争议。前人主要通过铀矿物与有机质、草莓状黄铁矿的共生关系,碳酸盐胶结物中油气包裹体的存在来推测生物/油气活动对松辽盆地砂岩型铀矿的富集有一定的促进作用... 详细信息

松辽盆地钱家店铀矿床是我国的超大型砂岩型铀矿床,但是其矿床成因存在较大争议。前人主要通过铀矿物与有机质、草莓状黄铁矿的共生关系,碳酸盐胶结物中油气包裹体的存在来推测生物/油气活动对松辽盆地砂岩型铀矿的富集有一定的促进作用,却忽略辉绿岩侵入在该地区铀成矿过程中扮演的角色,其与铀成矿关系尚未明确。

关键词：钱家店铀矿床辉绿岩 C-O同位素

松辽盆地宝龙山铀矿床中铀酰碳酸盐矿物的发现与砂岩型铀矿成矿的新途径

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中国地质 2021年第3期48卷 966-967页

作者：丁波刘红旭刘章月邱林飞贾立城章展铭黄少华中核集团铀资源勘查与评价重点实验室核工业北京地质研究院北京100029

1研究目的(Objective)国内中新生代沉积盆地(伊犁、吐哈、鄂尔多斯、二连、松辽)中砂岩型铀矿中铀矿物类型以沥青铀矿或铀石为主,也可见少量的次生铀矿物,如水硅铀矿,与铀石可以相互转化。笔者在研究松辽盆地宝龙山铀矿床铀赋存状态过... 详细信息

1研究目的(Objective)国内中新生代沉积盆地(伊犁、吐哈、鄂尔多斯、二连、松辽)中砂岩型铀矿中铀矿物类型以沥青铀矿或铀石为主,也可见少量的次生铀矿物,如水硅铀矿,与铀石可以相互转化。笔者在研究松辽盆地宝龙山铀矿床铀赋存状态过程中发现少量的铀酰碳酸盐矿物,本文运用扫描电镜、能谱与红外吸收光谱分析等方法对铀酰碳酸盐矿物形貌特征及共生矿物开展细致研究,并以铀酰碳酸盐矿物形成条件为切入点,探讨宝龙山铀矿床铀矿石中铀酰碳酸盐矿物的形成机理,阐明铀酰碳酸盐矿物的形成过程及对铀成矿的指示意义,为砂岩型铀矿成矿过程中铀沉淀富集提供一种新途径,对丰富砂岩型铀矿成矿机理具有重要的理论意义。

关键词：碳酸盐矿物砂岩型铀矿铀矿床沥青铀矿共生矿物松辽盆地铀石成矿机理

基于BP神经网络模型优化Fe_(1-x)O基氨合成催化剂

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化工进展 2024年第3期43卷 1302-1308页

作者：张书铭刘化章浙江工业大学工业催化研究所浙江杭州310014

运用BP神经网络建立了助催化剂含量与催化剂活性之间的预测模型,对Fe_(1-x)O基氨合成催化剂的助催化剂进行优化。首先将前期实验数据整理归纳为含有3、4、5、6和7个助催化剂等5类催化剂,以助催化剂含量(体积分数)为输入变量,以425℃反... 详细信息

运用BP神经网络建立了助催化剂含量与催化剂活性之间的预测模型,对Fe_(1-x)O基氨合成催化剂的助催化剂进行优化。首先将前期实验数据整理归纳为含有3、4、5、6和7个助催化剂等5类催化剂,以助催化剂含量(体积分数)为输入变量,以425℃反应器出口氨浓度(活性)为输出变量,对助催化剂进行优化。结果表明,BP神经网络预测模型拟合值均方误差最高为0.2784,预测值均方误差最高为0.1592,构建的BP神经网络模型准确度较高。在该模型的基础上,运用多种群遗传算法进行极值寻优,求解最优的催化剂配方,并进行实验验证。结果表明,根据优化结果制备5个样品的实验测定值与预测值的相对误差最高为2.88%,优化结果较为准确;含有7个助催化剂的催化剂活性最高为18.83%,比原样本的统计平均活性值(17.52%)高1.31%,相对提高7.48%,助催化剂含量优化取得满意的结果。

关键词： Fe_(1-x)O 催化剂助催化剂神经网络遗传算法优化

二连盆地中部白垩系赛汉组碎屑锆石U-Pb年代学及地质意义

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二连盆地中部白垩系赛汉组碎屑锆石U-Pb年代学及地质意义

松辽盆地含铀砂岩碳酸盐胶结物C-O同位素研究及地质意义

第四届全国青年地质大会

作者：刘佳林刘武生虞航章展铭核工业北京地质研究院

关键词：二连盆地赛汉组碎屑锆石锆石U-Pb年代学

来源： cnki会议评论

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松辽盆地含铀砂岩碳酸盐胶结物C-O同位素研究及地质意义