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多组学质谱分析技术在化学暴露组研究中的应用

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色谱 2024年第2期42卷 120-130页

作者：宋媛媛祁增华蔡宗苇香港浸会大学化学系环境与生物分析国家重点实验室中国香港999077 广东工业大学环境科学与工程学院广东广州510006

暴露组定义为从受孕开始人类环境(即所有非遗传)暴露的总和,旨在全面了解人类健康与环境化学品暴露之间的关联。因此,对暴露组的全面测量至关重要,包括准确可靠地测量外部环境中的暴露及内部环境中的生物反应。化学暴露组既包括个体受... 详细信息

暴露组定义为从受孕开始人类环境(即所有非遗传)暴露的总和,旨在全面了解人类健康与环境化学品暴露之间的关联。因此,对暴露组的全面测量至关重要,包括准确可靠地测量外部环境中的暴露及内部环境中的生物反应。化学暴露组既包括个体受外源性化学物质暴露的总和(外暴露),也包括因外部压力而产生或改变的内源性化学物质暴露的总和(内暴露)。随着新一代高通量、高分辨质谱技术的发展,以质谱分析驱动的多组学研究技术将为暴露组内、外源污染物的鉴定分析带来新的范式。本文主要综述了化学暴露组学的研究策略及现有的化学暴露测量方法,重点介绍了代谢组学、蛋白质组学以及基于质谱成像的空间组学技术在化学暴露组研究中的应用现状及未来发展前景。当前,质谱技术因其灵敏度高、特异性强和动态范围宽的优势已成为检测外暴露的主要方法,基于低分辨质谱的针对性分析以及基于高分辨质谱的可疑筛查和未知筛查技术已广泛应用于测量人类对各种化学品的暴露。此外,代谢组学、蛋白质组学和基于质谱成像的空间组学技术作为内暴露的有效检测方法,在预测潜在的不良健康结果和揭示内在分子机制中发挥了重要的作用。同时我们讨论了本课题组在化学暴露组学领域所取得的研究进展,并提出了实现化学暴露组测量所面临的主要挑战。

关键词：暴露组学质谱代谢组学蛋白质组学质谱成像综述

加速溶剂萃取-气相色谱/质谱法测定土壤中多氯代烃和有机磷阻燃剂

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分析试验室 2022年第6期41卷 628-634页

作者：许颖藻陈智锋祁增华蔡宗苇广东工业大学环境科学与工程学院粤港澳污染物暴露与健康联合实验室广州510006 香港浸会大学化学系环境与生物分析国家重点实验室中国香港999077

建立了加速溶剂萃取-气相色谱/质谱(ASE-GC-MS/MS)测定土壤中6种多氯代烃(PCHs)和12种有机磷阻燃剂(OPFRs)的方法,对加标制样、净化和仪器分析条件进行了优化。在土样与硅藻土混合物中加入回收内标混合液后,用加速溶剂萃取同时提取6种P... 详细信息

建立了加速溶剂萃取-气相色谱/质谱(ASE-GC-MS/MS)测定土壤中6种多氯代烃(PCHs)和12种有机磷阻燃剂(OPFRs)的方法,对加标制样、净化和仪器分析条件进行了优化。在土样与硅藻土混合物中加入回收内标混合液后,用加速溶剂萃取同时提取6种PCHs和12种OPFRs,固相萃取分步净化,气相色谱联用质谱仪测定。结果表明,目标分析物质量分数在0.05~500 ng/g范围内,相关系数(r^(2))>0.995,PCHs和OPFRs的方法检出限分别为0.16~2.31 pg/g和4.25~21.5 pg/g,方法定量限分别为0.533~7.71 pg/g和14.2~71.6 pg/g。PCHs和OPFRs的平均回收率分别为62.6%~111.0%和65.9%~119.2%。该方法适用于土壤中6种PCHs和12种OPFRs的检测。

关键词：土壤多氯代烃有机磷阻燃剂加速溶剂萃取气相色谱联用质谱

皮肤渗透性预测模型在新污染物健康风险评估中的应用研究进展

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科学通报 2023年第18期68卷 2354-2365页

作者：祁增华黄泽基廖永龙陈浩佳杨彦广东工业大学环境科学与工程学院广州510006 汕头广工大协同创新研究院汕头515041

越来越多的证据表明,皮肤暴露是新污染物进入人体的重要途径.污染物的皮肤渗透性主要由皮肤渗透系数和渗透通量两个参数来反映.借助人体和动物模型开展的体内/体外暴露实验是当前测定新污染物透皮特征的主要手段.然而,此类方法存在成本... 详细信息

越来越多的证据表明,皮肤暴露是新污染物进入人体的重要途径.污染物的皮肤渗透性主要由皮肤渗透系数和渗透通量两个参数来反映.借助人体和动物模型开展的体内/体外暴露实验是当前测定新污染物透皮特征的主要手段.然而,此类方法存在成本高、耗时长、差异大以及道德伦理等诸多问题,难以及时准确地反映新污染物的皮肤暴露风险.因此,需发展皮肤渗透性预测数学模型,用于评估污染物的暴露风险和人体健康风险.本文针对风险评估中的皮肤渗透性预测数学模型,介绍皮肤基本结构及新污染物主要透皮吸收途径,概述现有皮肤渗透预测模型的基本原理及其应用,阐明渗透性预测模型在暴露风险和人体健康风险评估中的应用作用,并对数学模型开展新污染物皮肤暴露风险评估方面的研究进行展望.

关键词：新污染物皮肤暴露数学模型皮肤渗透性风险评估

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聚氯乙烯微塑料对典型单羟基菲的吸附机制

色谱 2021年第8期39卷 870-877页

作者：包振宗陈智锋祁增华王广钊蔡宗苇广东工业大学环境科学与工程学院广东广州510006 香港浸会大学化学系环境与生物分析国家重点实验室香港00852 长江师范学院电子信息工程学院超常配位键工程与新材料技术重庆市重点实验室重庆408100

为丰富微塑料与有机污染物间的相互作用机制相关数据,以3-羟基菲(3-OHP,C_(14)H_(10)O)为菲单羟基衍生物代表污染物,聚氯乙烯(PVC)微塑料为研究对象,研究了PVC微塑料在水环境中对3-OHP的吸附行为,并就相关吸附机制进行了深入探讨。该研... 详细信息

为丰富微塑料与有机污染物间的相互作用机制相关数据,以3-羟基菲(3-OHP,C_(14)H_(10)O)为菲单羟基衍生物代表污染物,聚氯乙烯(PVC)微塑料为研究对象,研究了PVC微塑料在水环境中对3-OHP的吸附行为,并就相关吸附机制进行了深入探讨。该研究借助扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)等仪器对PVC微塑料进行表征,利用紫外分光光度计得出目标污染物的紫外吸收光谱标准曲线,标准曲线拟合相关系数(R^(2))>0.99。为保证紫外吸收光谱的准确性,污染物浓度梯度设置为吸光度(Abs)大于0.438,之后根据标准曲线方程计算其浓度,结合相关吸附模型(吸附动力学、吸附等温线和吸附热力学)并配合密度泛函理论(density functional theory,DFT)探讨了在水环境中PVC微塑料对3-OHP的吸附机制。结果如下:(1)吸附动力学实验结果显示伪二级动力学模型拟合程度最好,吸附动力学拟合系数R^(2)=0.998。因此,PVC吸附3-OHP可能是以表面吸附和外液膜扩散的吸附方式,吸附发生24 h后的平衡吸附量为36.866μg/g;(2)吸附等温线实验表明Langmuir和Freundlich等温线模型拟合度较高,吸附等温线拟合系数R^(2)分别为0.956和0.907,更加适合描述PVC对3-OHP的吸附过程,吸附模式主要为单层吸附,也存在小部分多层吸附,PVC对3-OHP的最大吸附量为408μg/g;(3)吸附热力学结果显示PVC微塑料对3-OHP的吸附效率随着温度升高而降低,这表明PVC对3-OHP的吸附为自发、放热的吸附反应;(4)盐度实验结果表明,盐度对3-OHP在PVC上的吸附效率影响不大;(5)DFT理论计算结果表明PVC对3-OHP结合能相对较低,因此推测PVC对3-OHP的主要吸附机制可能是疏水作用,还可能存在弱氢键作用、卤素键作用以及π-π共轭作用。研究揭示了PVC微塑料与有机物相互作用方式,明确了PVC微塑料对3-OHP的吸附模式,探讨了PVC微塑料对3-OHP的相互作用机制,有助于更好地了解PVC微塑料在水溶液中的环境行为。该研究为科学评价微塑料的环境影响提供数据参考,并进一步补充了微塑料的毒理学机制数据。

关键词：聚氯乙烯 3-羟基菲紫外分光光度计吸附机理

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聚乙烯微塑料对水中萘的吸附-解吸作用研究

环境科学与技术 2022年第2期45卷 60-66页

作者：陆思齐陈智锋包振宗祁增华蔡宗苇广东工业大学环境科学与工程学院粤港澳污染物暴露与健康联合实验室广东广州510006 香港浸会大学化学系环境与生物分析国家重点实验室中国香港999077

微塑料是一种新污染物,具有吸附和迁移水体中有机污染物的潜力。该研究以聚乙烯(PE)微塑料为载体,萘(NAP)为目标污染物,比较了不同pH值、背景溶液下PE微塑料对NAP的吸附效率,以及在模拟胃液环境下PE微塑料对NAP的释放能力。首先,PE微塑... 详细信息

微塑料是一种新污染物,具有吸附和迁移水体中有机污染物的潜力。该研究以聚乙烯(PE)微塑料为载体,萘(NAP)为目标污染物,比较了不同pH值、背景溶液下PE微塑料对NAP的吸附效率,以及在模拟胃液环境下PE微塑料对NAP的释放能力。首先,PE微塑料对NAP的吸附与准二级动力学模型(R;=0.966)与线性等温线模型(R;=0.987)的分析结果吻合较好,吸附过程为自发放热过程。其次,在模拟胃液中,PE微塑料对NAP的释放量随着p H值(3、7和11)升高而降低。最后,在模拟淡水环境PE微塑料对NAP的吸附效率大于模拟海水环境,PE微塑料对NAP的吸附效率与p H值呈负相关关系。总的来说,研究结果有助于更好地理解NAP在PE微塑料上的吸附机理(主要为疏水效应和静电斥力)以及在不同环境条件下水生生态系统中的解吸行为。

关键词：微塑料吸附机制萘模拟胃液

邻苯二酚/微纤维胶原止血水凝胶的制备及其性能研究

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医疗卫生装备 2022年第4期43卷 20-28页

作者：祁增华李钒丁晟杨焜田丰军事科学院系统工程研究院卫勤保障技术研究所天津300161

目的:将邻苯二酚共聚物与微纤维胶原结合制备水凝胶止血材料,提高高湿环境下战创伤的快速止血效果。方法:基于贻贝仿生技术,利用3,4-二甲氧基苯乙烯(3,4-dimethoxystyrene,DMS)与4-乙烯基苯甲酸(4-vinyl benzoic acid,VBA)通过过硫酸钾... 详细信息

目的:将邻苯二酚共聚物与微纤维胶原结合制备水凝胶止血材料,提高高湿环境下战创伤的快速止血效果。方法:基于贻贝仿生技术,利用3,4-二甲氧基苯乙烯(3,4-dimethoxystyrene,DMS)与4-乙烯基苯甲酸(4-vinyl benzoic acid,VBA)通过过硫酸钾引发聚合,经甲氧基脱保护后制备邻苯二酚共聚物P(DHS-co-VBA)。利用凝胶渗透色谱、核磁共振氢谱和傅里叶变换红外光谱等对P(DHS-co-VBA)材料进行表征,评价P(DHS-co-VBA)是否制备成功。将微纤维胶原与制备的P(DHS-co-VBA)共混,制备P(DHS-co-VBA)/微纤维胶原水凝胶材料,评价P(DHS-co-VBA)/微纤维胶原水凝胶材料的亲疏水性能、湿黏附效果及细胞毒性。通过体外凝血实验及兔肝损伤模型止血实验,对P(DHS-co-VBA)/微纤维胶原水凝胶在湿面组织的止血效果进行评价。结果:凝胶渗透色谱、核磁共振氢谱和傅里叶变换红外光谱结果表明,P(DHS-co-VBA)制备成功。实验表明P(DHS-co-VBA)/微纤维胶原水凝胶材料较为亲水,细胞毒性低,具有良好的生物相容性,且湿黏附能力优异。动物实验表明,P(DHS-co-VBA)/微纤维胶原水凝胶材料的止血时间短且失血量少,止血效果较好。结论:制备的邻苯二酚/微纤维胶原止血水凝胶在高强黏附、快速止血、封闭创面方面表现出优异的性能,有望实现高湿环境下战创伤的快速止血,进一步提升我军的卫勤保障能力。

关键词：贻贝仿生技术邻苯二酚胶原水凝胶止血湿黏附

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关于提高延庆县旅游竞争力的思考

北京农业职业学院学报 2006年第5期20卷 29-31页

作者：祁增华延庆县发展和改革委员会北京102100

利用波特的国家竞争优势理论对延庆县的竞争力现状进行分析,结果表明,延庆县在要素条件、需求条件、支持性产业和相关产业等方面存在不足,今后应进一步增加旅游高级要素的份额,加快培养较高需求的客户群体,大力发展相关产业及旅游内部... 详细信息

利用波特的国家竞争优势理论对延庆县的竞争力现状进行分析,结果表明,延庆县在要素条件、需求条件、支持性产业和相关产业等方面存在不足,今后应进一步增加旅游高级要素的份额,加快培养较高需求的客户群体,大力发展相关产业及旅游内部各行业,提高旅游企业的竞争力。

关键词：旅游业国家竞争优势理论竞争力延庆县

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典型有机磷酸酯在小鼠组织内的特异性分布

环境化学 2020年第10期39卷 2627-2636页

作者：陈敏廖晓亮杨春宋德浩陈智锋刘国光祁增华蔡宗苇广东工业大学环境科学与工程学院广州510006 香港浸会大学化学系环境与生物分析国家重点实验室中国香港999077

基于气相色谱质谱(GC-MS/MS)联用建立了生物体内典型有机磷酸酯(OPFRs)的高效提取和仪器分析方法,并探讨了其在小鼠组织中的积累分布特征.本研究通过对样品提取、净化和仪器定性定量等环节的条件优化,建立了高效测定机体中典型OPFRs的... 详细信息

基于气相色谱质谱(GC-MS/MS)联用建立了生物体内典型有机磷酸酯(OPFRs)的高效提取和仪器分析方法,并探讨了其在小鼠组织中的积累分布特征.本研究通过对样品提取、净化和仪器定性定量等环节的条件优化,建立了高效测定机体中典型OPFRs的超声辅助萃取-无乙二胺-N-丙基硅烷(PSA)柱净化-气相色谱质谱分析方法.结果显示,在最优条件下加标样品中氘代磷酸三丁酯TnBP-d27和氘代磷酸三苯酯TPhP-d15的回收率分别为104.86%和102.12%.暴露实验采用昆明(KM)小鼠单次尾静脉注射OPFRs标记物的方式,分时间段取样,获得实际样品.使用本文建立的方法对实际样品进行定量分析,TnBP-d27和TPhP-d15的线性范围在1—200μg·L^-1之间,r2>0.99,检出限为0.02—1.08μg·L^-1,定量限为0.06—3.61μg·L^-1;平均回收率为54.04%—130.29%,相对标准偏差(RSDs)为9.58%—18.21%;TnBP-d27主要在脾脏(36 h)和肾脏(24 h)富集,分别为(8.55±1.00)ng·g^-1和(20.34±6.60)ng·g^-1;TPhP-d15主要在肾脏(12 h)富集,为(29.86±11.90)ng·g^-1.

关键词：超声辅助提取 GC-MS/MS 有机磷酸酯组织分布

缅甸硬玉岩锆石U-Pb年龄及其对新特提斯洋俯冲带流体活动的制约

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岩石学报 2014年第8期30卷 2279-2286页

作者：祁敏向华张泽明钟增球大陆构造与动力学国家重点实验室中国地质科学院地质研究所北京100037 中国地质大学地球科学学院武汉430074

硬玉岩大多产于蛇纹石化橄榄岩中,是洋壳俯冲带低温高压条件下流体与超基性岩相互作用的产物。缅甸硬玉岩产于新特提斯洋俯冲带中,是世界上最大和最重要的硬玉矿床。本文对一块缅甸紫色硬玉岩中的锆石进行了内部结构、微量元素和U-Pb定... 详细信息

硬玉岩大多产于蛇纹石化橄榄岩中,是洋壳俯冲带低温高压条件下流体与超基性岩相互作用的产物。缅甸硬玉岩产于新特提斯洋俯冲带中,是世界上最大和最重要的硬玉矿床。本文对一块缅甸紫色硬玉岩中的锆石进行了内部结构、微量元素和U-Pb定年研究。所研究的锆石晶形不规则,普遍遭受了不同程度的重结晶改造。锆石U-Pb年龄与Ti含量具有明显的正相关性,反映了受重结晶改造越强,Ti含量越低。受重结晶改造较弱的锆石区域具有弱的岩浆分带特征,较高的Th/U比值（0.11～0.29）和REE含量（ΣREE=607×10-6～2494×10＾-6）,Ti含量在1.58×10＾-6～8.60×10＾-6之间,对应的锆石Ti温度为598～732℃,206Pb/238U年龄加权平均值为158±4Ma（MSWD=3.5,N=6）,代表了硬玉岩中岩浆锆石结晶年龄的最小估计值;重结晶改造较强的锆石区域呈现出杂乱的补丁状分带,根据锆石Th/U比值、REE含量和Ti含量分为完全重结晶锆石和不完全重结晶锆石。完全重结晶锆石区域具有相对低的Th/U比值（集中在0.11～0.17）,REE含量较低（ΣREE=143×10＾-6～362×10＾-6）并具有非常低的Ti含量（0.19×10＾-6～0.68×10＾-6）,对应的锆石Ti温度为473～543℃,与硬玉岩形成的温度条件相符,给出的206Pb/238U加权平均年龄为79±2Ma（MSWD=0.88,N=5）,代表了硬玉岩有关的流体活动的年龄。而不完全重结晶锆石区域的地球化学特征介于两者之间,Th/U比值在0.14～0.43,Ti含量多数在0.25～7.17之间,其年龄范围在91～142Ma之间,不具有明确的地质意义。结合已有的缅甸硬玉岩的年代学数据,我们认为在新特提斯洋俯冲过程中发生了多期次的流体交代作用,在147～79Ma期间形成了不同时代的硬玉岩。

关键词：硬玉岩锆石U-Pb年龄水-岩相互作用缅甸