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高分散Ru/SiN催化剂的制备及其在CO加氢中的应用

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低碳化学与化工 2024年

作者：颜琳琳魏宇学张成华相宏伟李永旺中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室中石化石油化工科学研究院有限公司中科合成油技术股份有限公司国家能源煤基液体燃料研发中心中国石油化工股份有限公司茂名分公司安徽大学化学化工学院

氮化硅是一种良好的载体，具有较高的水热稳定性和机械稳定性，其表面的氨基基团能够较好地锚定金属，显著提高金属分散度。但是，商品氮化硅比表面积较低，对金属分散作用仍然有限。因此，以自制的高比表面积氮化硅(Si3N4)为载体，通... 详细信息

氮化硅是一种良好的载体，具有较高的水热稳定性和机械稳定性，其表面的氨基基团能够较好地锚定金属，显著提高金属分散度。但是，商品氮化硅比表面积较低，对金属分散作用仍然有限。因此，以自制的高比表面积氮化硅(Si3N4)为载体，通过浸渍法制备了不同Ru负载量(0.5%、1.0%和2.0%，质量分数)的催化剂(0.5%Ru/Si3N4、1.0%Ru/Si3N4和2.0%Ru/Si3N4)，并以商品氮化硅(Si3N4-C)为载体制备了催化剂(2.0%Ru/Si3N4-C)作为对照组。表征了催化剂的理化性质，测试了其CO2加氢反应活性(300℃，0.1 MPa)。结果显示，与Si3N4-C相比，Si3N4的比表面积较高(502 m2/g),Si3N4作为载体显著提高了金属分散度，降低了金属粒径，催化剂暴露出较多的活性位点。0.5%Ru/Si3N4的金属粒径较小，展现出强的H2吸附，H难以解吸，抑制了中间物种CO加氢生成CH4。随着Ru负载量增加，金属粒径增大，催化剂的CH4选择性更好，Ru/Si3N4系列催化剂中，2.0%Ru/Si3N4的CH4选择性较高(98.8%)。空速为10000 mL/(g·h)时，0.5%Ru/Si3N4的CO选择性为88.2%。与2.0%Ru/Si3N4相比，2.0%Ru/Si3N4-C的金属粒径更大，活性位点较少，活性更低。2.0%Ru/Si3N4和2.0%Ru/Si3N4-C的CO2转化率分别为53.1%和9.2%。高比表面积Si3N4有效提高了金属分散度，提高了催化剂的CO2加氢反应活性，通过调控Ru负载量控制催化剂金属粒径，可实现对产物CO或CH4选择性的调控。

关键词： CO 加氢 Ru/Si N 催化剂 CH4选择性 CO选择性

费托合成详细产物分析方法及产物分布自动生成策略

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低碳化学与化工 2024年第4期49卷 31-43页

作者：宋昆朋高扬乐李莹周利平相宏伟中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中科合成油技术股份有限公司国家能源煤基清洁燃料研究中心北京101400

费托合成反应具有产物种类复杂、碳数分布广及收集流程长等特点,产物组分的定性、定量分析涉及多步且繁重的谱峰识别和数据处理工作,耗时耗力且极易产生人为误差。结合最新分析技术,设计并验证了一维色谱分析尾气、水相和油相低碳产物组... 详细信息

费托合成反应具有产物种类复杂、碳数分布广及收集流程长等特点,产物组分的定性、定量分析涉及多步且繁重的谱峰识别和数据处理工作,耗时耗力且极易产生人为误差。结合最新分析技术,设计并验证了一维色谱分析尾气、水相和油相低碳产物组分,利用二维色谱配置反吹装置分析了油相和蜡相产物(C_(≤30))组分、高温模拟蒸馏分析蜡相产物(C_(31)~C_(100))组分,以及理论外推了C_(100+)产物组分的组合分析方法。借助Python语言的数据处理功能,提出了费托合成详细产物分析及数据自动处理策略,通过深入剖析产物谱峰数据特征,针对不同产物流股提出相应的定量计算方法,最终形成了高效准确的费托合成全产物分布自动处理方案。验证了各种操作条件下产物分布计算的准确性,发现在高链增长因子的费托合成反应条件(温度为275℃、压力为3 MPa、合成气空速为35 L/(g·h)及n(H_(2)):n(CO)=1)下,该方法可确定的产物的最高碳数达164。

关键词：费托合成产物分布色谱模拟蒸馏保留时间

高分散Ru/Si_(3)N_(4)催化剂的制备及其在CO_(2)加氢中的应用

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低碳化学与化工 2024年第3期49卷 9-17页

作者：颜琳琳魏宇学张成华相宏伟李永旺中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083 中国石油化工股份有限公司茂名分公司广东茂名525000 安徽大学化学化工学院安徽合肥230601 中科合成油技术股份有限公司国家能源煤基液体燃料研发中心北京101407 中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001

氮化硅是一种良好的载体,具有较高的水热稳定性和机械稳定性,其表面的氨基基团能够较好地锚定金属,显著提高金属分散度。但是,商品氮化硅比表面积较低,对金属分散作用仍然有限。因此,以自制的高比表面积氮化硅(Si_(3)N_(4))为载体,通过... 详细信息

氮化硅是一种良好的载体,具有较高的水热稳定性和机械稳定性,其表面的氨基基团能够较好地锚定金属,显著提高金属分散度。但是,商品氮化硅比表面积较低,对金属分散作用仍然有限。因此,以自制的高比表面积氮化硅(Si_(3)N_(4))为载体,通过浸渍法制备了不同Ru负载量(质量分数分别为0.5%、1.0%和2.0%)的催化剂(分别为0.5%Ru/Si_(3)N_(4)、1.0%Ru/Si_(3)N_(4)和2.0%Ru/Si_(3)N_(4)),并以商品氮化硅(Si_(3)N_(4)-C)为载体制备了2.0%Ru/Si_(3)N_(4)-C催化剂作为对照组。表征了催化剂的理化性质,测试了其在300℃、0.1 MPa下的CO_(2)加氢反应活性。结果显示,与Si_(3)N_(4)-C相比,Si_(3)N_(4)的比表面积较高(502 m^(2)/g),Si_(3)N_(4)作为载体显著提高了金属分散度,降低了金属粒径,催化剂暴露出更多的活性位点。0.5%Ru/Si_(3)N_(4)的金属粒径较小,展现出强的H_(2)吸附能力,H难以解吸,抑制了中间物种CO加氢生成CH_(4)。随着Ru负载量增加,金属粒径增大,催化剂的CH_(4)选择性更好。Ru/Si_(3)N_(4)系列催化剂中,2.0%Ru/Si_(3)N_(4)的CH_(4)选择性较高(98.8%)。空速为10000 m L/(g·h)时,0.5%Ru/Si_(3)N_(4)的CO选择性为88.2%。与2.0%Ru/Si_(3)N_(4)相比,2.0%Ru/Si_(3)N_(4)-C的金属粒径更大,活性位点较少,活性更低。2.0%Ru/Si_(3)N_(4)和2.0%Ru/Si_(3)N_(4)-C的CO_(2)转化率分别为53.1%和9.2%。Si_(3)N_(4)有效提高了金属分散度,提高了催化剂的CO_(2)加氢反应活性;通过调控Ru负载量控制催化剂金属粒径,可实现对产物CO或CH_(4)选择性的调控。

关键词： CO_(2)加氢 Ru/Si_(3)N_(4)催化剂 CH_(4)选择性 CO选择性

晶种法直接水热合成含磷ZSM-5分子筛及其芳构化性能研究

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低碳化学与化工 2024年第6期49卷 87-94页

作者：曹健郝坤邢梦姣王飞陶智超杨勇相宏伟李永旺中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中科合成油技术股份有限公司北京101400

费托合成油品向高辛烷值汽油转化的流化床体系中,水蒸气的存在极易导致ZSM-5分子筛发生不可逆的水热失活,而磷的引入能提高ZSM-5分子筛的水热稳定性。采用晶种法在无胺体系下直接水热合成了含磷ZSM-5分子筛(HS-P-Z5),并与常规浸渍法得... 详细信息

费托合成油品向高辛烷值汽油转化的流化床体系中,水蒸气的存在极易导致ZSM-5分子筛发生不可逆的水热失活,而磷的引入能提高ZSM-5分子筛的水热稳定性。采用晶种法在无胺体系下直接水热合成了含磷ZSM-5分子筛(HS-P-Z5),并与常规浸渍法得到的含磷ZSM-5分子筛(IM-P-Z5)进行了对比。通过XRD、SEM和N2吸/脱附等对水热处理前后的ZSM-5分子筛进行了表征,通过水洗实验考察了磷元素的流失情况,并以1-辛烯为探针分子评价了ZSM-5分子筛的芳构化性能。结果表明,HS-P-Z5比IM-P-Z5具有更高强度的特征衍射峰、更多的微孔结构和酸量。水洗实验和NMR表征结果表明,HS-P-Z5具有更加稳定的磷铝结构,磷物种不易被洗掉,故其具有更好的水热稳定性,在水热处理后能够保留更多分子筛的微孔结构以及强酸位点。HS-P-Z5-ST(ST表示水热处理)具有最高的芳烃选择性,在反应时间730 min时,其芳烃选择性为23.1%,高于IMP-Z5-ST(18.4%)以及Z5-ST(11.2%)。

关键词：含磷ZSM-5分子筛晶种法芳构化水热稳定性

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碳中和目标下的煤化工变革与发展

化工进展 2022年第3期41卷 1399-1408页

作者：相宏伟杨勇李永旺中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中科合成油技术股份有限公司国家能源煤基液体燃料研究中心北京101407

碳中和目标的达成将对我国煤化工产业的发展产生深刻的影响。本文分析了煤炭消费与煤化工的CO_(2)排放情况及煤化工在国家经济中的作用,指出碳减排技术与煤化工工艺耦合是实现煤化工碳减排与可持续发展的关键,现实地选择优化产业结构与... 详细信息

碳中和目标的达成将对我国煤化工产业的发展产生深刻的影响。本文分析了煤炭消费与煤化工的CO_(2)排放情况及煤化工在国家经济中的作用,指出碳减排技术与煤化工工艺耦合是实现煤化工碳减排与可持续发展的关键,现实地选择优化产业结构与提高能量利用效率的措施可明显但有限地降低CO_(2)排放量,认为要实现煤化工亿吨级规模的碳减排必须采用绿电绿氢、碳捕获与封存/碳捕获利用与封存(CCS/CCUS和CO_(2))资源化利用技术。文中评述了近年来绿电绿氢、CCS/CCUS和CO_(2)资源化利用技术应用的主要进展,指出2030年碳达峰前这些碳减排技术将处于关键的示范考验期,能否成熟可靠将决定之后的煤化工发展走向,同时预测氢冶金与绿氨合成示范技术的推广应用将可能导致煤化工产业格局的重大变化。最后基于空气直接捕集CO_(2)技术与光电催化CO_(2)转化或模拟光合反应的研究进展,设想了未来可能呈现的零碳化工体系。

关键词：煤化工碳排放绿氢碳捕获与封存/碳捕获利用与封存技术二氧化碳资源化利用

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Fe/BN催化剂的制备及其费托合成性能

低碳化学与化工 2023年

作者：王宪周张成华相宏伟安徽大学化学化工学院中国石油化工股份有限公司茂名分公司中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院

为开发基于高热传导性载体的催化剂，提高费托合成反应性能，以高比表面积的球磨氮化硼(BN)为载体，通过溶剂热法(溶剂热温度分别为120℃、160℃和200℃)制备了系列Fe/BN催化剂(Fe/BN-120、Fe/BN-160和Fe/BN-200)，并研究了催化剂对费... 详细信息

为开发基于高热传导性载体的催化剂，提高费托合成反应性能，以高比表面积的球磨氮化硼(BN)为载体，通过溶剂热法(溶剂热温度分别为120℃、160℃和200℃)制备了系列Fe/BN催化剂(Fe/BN-120、Fe/BN-160和Fe/BN-200)，并研究了催化剂对费托合成的催化性能(反应条件为：280°C、V(H2):V(CO):V(Ar)=16:8:1、2.0 MPa、3000 mL/(g·h)，以48 h时的反应结果计)。采用N2吸/脱附、电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)、X-射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X-射线电子能谱(XPS)和H2(CO)程序升温还原(H2(CO)-TPR)等对催化剂进行了表征。结果表明，与Fe/BN-120相比，Fe/BN-160、Fe/BN-200中γ-Fe2O3的平均粒径分别由7.2 nm增加至13.6 nm、14.7 nm，同时Fe 2p结合能逐渐向低结合能方向偏移。与Fe/BN-120和Fe/BN-160相比，在电子效应和尺寸效应的作用下，Fe/BN-200的还原、碳化得到明显促进。在费托合成的CO2和H2O气氛中，还原得到的α-Fe、Fe3O4和球磨氮化硼表面的BOx在高温条件下发生反应生成硼酸铁。随着溶剂热温度的升高，催化剂的碳化程度逐渐升高，与Fe/BN-120相比(CO转化率为39.1%、CH4选择性为24.3%和C5+选择性为37.8%),Fe/BN-200的CO转化率提高至68.9%,CH4选择性降至12.9%,C5+选择性增加至51.1%。因此，在Fe/BN催化剂上，通过改变溶剂热温度可以调控催化活性和产物分布，这为提高氮化硼负载的Fe基催化剂的费托合成反应性能提供了思路。

关键词：费托合成铁基催化剂氮化硼溶剂热法催化活性

γ-Fe_(2)O_(3)纳米颗粒尺寸及碳化气氛对碳化过程的影响

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燃料化学学报 2022年第2期50卷 218-226页

作者：樊竞元吕振刚张成华许健相宏伟中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中科合成油技术有限公司国家能源煤基液体燃料研究中心北京101407

采用油酸铁热分解法制备出不同尺寸(4−19 nm)的γ-Fe_(2)O_(3)纳米颗粒,在350℃下,于5%CO/He、5%CO/10%H_(2)/He和5%CO/20%H_(2)/He的三种气氛中,使用原位XRD反应装置研究了γ-Fe_(2)O_(3)纳米颗粒的碳化过程与物相变化规律,同时结合Ra... 详细信息

采用油酸铁热分解法制备出不同尺寸(4−19 nm)的γ-Fe_(2)O_(3)纳米颗粒,在350℃下,于5%CO/He、5%CO/10%H_(2)/He和5%CO/20%H_(2)/He的三种气氛中,使用原位XRD反应装置研究了γ-Fe_(2)O_(3)纳米颗粒的碳化过程与物相变化规律,同时结合Raman、CO-TPR和TEM等手段对样品进行了表征。结果表明,γ-Fe_(2)O_(3)纳米颗粒完全碳化后会形成稳定比例的χ-Fe5C_(2)和θ-Fe_(3)C的混合相;在相同碳化气氛下,随γ-Fe_(2)O_(3)颗粒尺寸增大完全碳化所需时间缩短,尺寸较小的γ-Fe_(2)O_(3)颗粒表面残留炭较多,会抑制碳化反应进程,碳化相中θ-Fe_(3)C相对含量随γ-Fe_(2)O_(3)纳米颗粒尺寸增大而增高;相同尺寸的γ-Fe_(2)O_(3)颗粒在不同气氛下碳化,完全碳化所需时间随H_(2)分压增大先缩短后略有延长,碳化相中θ-Fe_(3)C相对含量随H_(2)分压增大而增高。通过调节γ-Fe_(2)O_(3)颗粒尺寸和碳化气氛可定向制得合适比例的χ-Fe5C_(2)和θ-Fe_(3)C混合相,这一结果有益于费托合成铁基催化剂中的铁碳化物活性相结构的优化。

关键词： γ-Fe_(2)O_(3)纳米颗粒原位XRD 碳化物相变化

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超高掺量胶粉改性沥青性能评价及机理研究

公路交通科技 2022年第9期39卷 16-22,109页

作者：蔡斌王佳相宏伟焦依坤河北交科材料科技有限公司河北石家庄050091 交通运输行业公路建设与养护技术材料及装备研发中心河北石家庄050091 河北省交通规划设计研究院有限公司河北石家庄050091

为了提高胶粉掺量,采用了化学活化技术成功制备出了不同掺量胶粉改性沥青(内掺30%~40%),并分析了超高掺量胶粉改性沥青的性能,同时对改性机理进行了探讨。结果表明:超高掺量胶粉改性沥青黏度与常规掺量胶粉改性沥青相当,其低温抗裂性和... 详细信息

为了提高胶粉掺量,采用了化学活化技术成功制备出了不同掺量胶粉改性沥青(内掺30%~40%),并分析了超高掺量胶粉改性沥青的性能,同时对改性机理进行了探讨。结果表明:超高掺量胶粉改性沥青黏度与常规掺量胶粉改性沥青相当,其低温抗裂性和均匀性能均优于常规掺量胶粉改性沥青;超高掺量胶粉改性沥青高温抗车辙性略有下降,但其疲劳极限温度低于常规掺量胶粉改性沥青,具有更低的玻璃化转变温度,可以适用于更低的环境温度。利用红外光谱和扫描电子显微镜分析了超高掺量胶粉改性沥青的微观结构。发现超高掺量胶粉改性沥青化学成分与常规橡胶粉改性沥青基本相同,橡胶粉的粒径分布主要集中在10~100μm,超高掺量胶粉改性沥青中还均匀分布着亚微米级橡胶粉颗粒和溶解的橡胶粉。最后探讨了超高掺量胶粉改性沥青的机理,在保留一部分橡胶粉弹性核心的基础上,减小了橡胶粉在沥青中的粒径,把部分橡胶粉降解为溶于沥青的橡胶小分子,创造了一种新的相分布形式(橡胶粉-橡胶小分子-沥青三元共混体系),提高了胶粉的掺量,改性沥青的性能也得到显著提升。

关键词：道路工程超高掺量胶粉改性沥青微观分析改性机理性能

沉淀型Fe-Mn工业催化剂的F-T反应性能

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化工学报 2004年第10期55卷 1644-1649页

作者：吉媛媛相宏伟李永旺钟炳中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

在积分固定床反应器中系统考察了用于Fischer Tropsch (F T)合成的沉淀型Fe Mn工业催化剂的性能 .首先对催化剂进行了 2 0 0 0 h的稳定性测试 ,然后在不同反应温度、原料气H2 /CO比、空速和总压下考察其反应性能 .结果表明 ,在 2 0 0 0... 详细信息

在积分固定床反应器中系统考察了用于Fischer Tropsch (F T)合成的沉淀型Fe Mn工业催化剂的性能 .首先对催化剂进行了 2 0 0 0 h的稳定性测试 ,然后在不同反应温度、原料气H2 /CO比、空速和总压下考察其反应性能 .结果表明 ,在 2 0 0 0 h的运行过程中 ,该催化剂活性和选择性较平稳 ,失活速率较小 ,且在较高的反应温度下失活速率更小 ,显示出该催化剂具有良好的长期稳定性 ;经 2 0 0 0 h的运行后 ,该催化剂仍表现出较高的反应活性和稳定性 ,同时 ,还保持着较高的低碳烯烃和C5+ 选择性 .此外 ,当反应条件在一定范围内发生变化时 ,低碳烯烃和C5+ 选择性变化不大 ,说明该催化剂具有良好的可操作性 .

关键词： Fischer-Tropsch合成 Fe-Mn催化剂烃分布反应性能