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褐煤与水微观相互作用的分子机制:多尺度分子模拟

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洁净煤技术 2024年第2期30卷 48-60页

作者：吴玉花李荣花张茜高红凤朱美霖刘彩珠吴建波张慧白红存宁夏大学省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室宁夏银川750021 宁夏大学化学化工学院宁夏银川750021 宁夏医科大学基础医学院宁夏银川750004

煤与水的表面相互作用是洁净煤技术领域的重要科学问题之一。然而,褐煤与水的相互作用是一个复杂的物理化学过程,其微观机制在原子尺度和电子结构方面仍不明确。尤其缺乏褐煤中不同官能团与水之间相互作用能量、稳定性结构特征、相互作... 详细信息

煤与水的表面相互作用是洁净煤技术领域的重要科学问题之一。然而,褐煤与水的相互作用是一个复杂的物理化学过程,其微观机制在原子尺度和电子结构方面仍不明确。尤其缺乏褐煤中不同官能团与水之间相互作用能量、稳定性结构特征、相互作用本质的系统考察。基于多尺度分子模拟研究了褐煤与水微观相互作用的分子机制。基于量子化学计算重点考察典型褐煤模型结构中不同官能团与单分子水的相互作用,获得水分子在褐煤不同位点吸附的局域极小构象,以及稳定吸附构象的几何结构特征。基于独立梯度模型的直观绘景阐释了褐煤与水分子之间的相互作用形式主要为范德华作用和氢键。借助能量分解分析方法定量描述并确定了静电作用是稳定煤-水相互作用的最主要因素。此外,还基于分子动力学模拟揭示了不同数量褐煤分子与大量水分子相互作用的组装行为和演化特征,阐明了褐煤分子结构在大量水中的团聚现象。分子动力学模拟结果同样印证了褐煤和水分子主要以静电作用结合。

关键词：煤结构表面相互作用非共价相互作用分子模拟密度泛函理论

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F-T固废黏附特性调控及成浆特性研究

炼油与化工 2024年第2期35卷 23-25页

作者：张利军尹广华方伟白红存国家能源集团宁夏煤业有限责任公司甲醇分公司宁夏银川750411 宁夏大学煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室宁夏银川750021

F-T固废由含油铁基废催化剂和稳定渣蜡组成,含有55%~65%的蜡质组份,属于危废。文中通过将F-T固废与水煤浆气化装置煤粉进行共混复配,研究了F-T固废黏附特性调控,添加F-T固废的水煤浆表观黏度、静态稳定性等成浆性能,为在气化装置上掺烧... 详细信息

F-T固废由含油铁基废催化剂和稳定渣蜡组成,含有55%~65%的蜡质组份,属于危废。文中通过将F-T固废与水煤浆气化装置煤粉进行共混复配,研究了F-T固废黏附特性调控,添加F-T固废的水煤浆表观黏度、静态稳定性等成浆性能,为在气化装置上掺烧F-T固废,实现资源化利用提供了可靠的实验数据。结果表明:添加烷基酚聚氧乙烯醚或十二烷基苯磺酸钠,可以有效改善F-T固废的黏附特性;相同成浆浓度下,含有F-T固废的水煤浆表观黏度随固废含量增加而增大;当添加10%F-T固废,水煤浆最大成浆浓度由62.2%下降到了60.7%。

关键词： F-T固废气化煤粉黏附特性成浆特性

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镍基载氧体化学链燃烧过程中宁夏QH和YCW煤分子结构演化特征及对比分析

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化工学报 2023年第10期74卷 4252-4266,F0001页

作者：张金鹏王强王艳美严舒吴建波张慧白红存宁夏大学化学化工学院省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室宁夏银川750021

化学链燃烧(CLC)技术是全球深刻变革时期能源清洁加工和高效转化的重要研究方向。煤等固体燃料和载氧体的反应是CLC研究的核心科学问题之一。然而,其作用规律及转化机制仍不明确,尤其缺乏从原子分子尺度上理解煤等大分子固体在燃料反应... 详细信息

化学链燃烧(CLC)技术是全球深刻变革时期能源清洁加工和高效转化的重要研究方向。煤等固体燃料和载氧体的反应是CLC研究的核心科学问题之一。然而,其作用规律及转化机制仍不明确,尤其缺乏从原子分子尺度上理解煤等大分子固体在燃料反应器中分子结构演变和官能团转化的微观尺度描述。基于煤的大分子结构和反应力场分子动力学(ReaxFF MD)模拟,研究了宁夏庆华(QH)和羊场湾(YCW)煤与氧化镍载氧体的化学链燃烧过程。通过QH-NiO和YCW-NiO体系的CLC过程分析总结获得了体系总能量、总分子数、产物分布和气体转化率的规律。基于ReaxFF MD模拟过程直接获得了煤的大分子结构在CLC过程中的动态演化过程。随着CLC反应的进行,煤的大分子结构由于旧键断裂和新键生成逐步解离生成各种中间产物、CO_(x)、H_(2)O等小分子。揭示了QH-NiO和YCW-NiO体系CLC过程中载氧体释氧量和释氧速率的规律和影响机制。结果显示,相较于QH煤,YCW煤的变质程度较低,反应活性较高。因此,YCW-NiO体系总势能更低、生成的分子片段数较多,且生成非烃气体的含量也较多,可使载氧体更早开始释放晶格氧。随着CLC反应的进行,载氧体表面形成氧空位导致次外层和内部的晶格氧向表面迁移并释放。

关键词：分子模拟介尺度反应化学链燃烧煤分子结构载氧体

化学链燃烧过程Fe_(2)O_(3)/Al_(2)O_(3)载氧体表面CH_(4)反应:ReaxFF-MD模拟

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化工学报 2022年第9期73卷 4054-4061,F0004页

作者：袁妮妮郭拓白红存何育荣袁永宁马晶晶郭庆杰宁夏大学省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室化学化工学院宁夏银川750021

借助ReaxFF-MD方法,对化学链燃烧过程Al_(2)O_(3)负载Fe_(2)O_(3)载氧体(Fe_(2)O_(3)/Al_(2)O_(3))表面CH_(4)反应过程模拟,探究Al_(2)O_(3)惰性载体对Fe_(2)O_(3)-CH_(4)体系燃烧过程的调控机制。研究发现添加Al_(2)O_(3)惰性载体改变了化学链燃烧过程中Fe_(2)O_(3)载氧体反应性和Fe_(2)O_(3)/Al_(2)O_(3)-CH_(4)反应体系的热力学和动力学行为。主要是促进了Fe_(2)O_(3)载氧体表面CH_(4)氧化,并对CH_(4)反应过程、中间体、产物及其反应速率和放热量等均具有显著促进和调控作用。原因在于Al_(2)O_(3)惰性载体对Fe_(2)O_(3)活性相中晶格氧的活化作用促进了晶格氧的迁移-扩散-释放。添加惰性载体增强了Fe_(2)O_(3)载氧体在化学链燃烧过程晶格氧释放速率和释放量,有利于CH_(4)氧化燃烧向合成气的高效、清洁转化,强化了化学链燃烧过程,满足当前能源高效转化和碳减排目标。

关键词：化学链燃烧 Fe基载氧体反应分子动力学氧化铝计算机模拟天然气

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纤维素在铁基载氧体作用下化学链解聚机理的实验和ReaxFF分子模拟

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洁净煤技术 2023年

作者：郭文倩蒙亮亮耿畅李娜吴舸张慧郭庆杰白红存宁夏大学省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室化学化工学院

本工作基于热重分析实验、反应动力学模型计算和ReaxFFMD模拟的综合技术手段系统研究生物质中主要组成成分之一纤维素的化学链燃烧过程和反应机理。重点揭示化学链燃烧复杂环境界面条件下纤维素的反应特征、动力学机制和微观反应网络。... 详细信息

本工作基于热重分析实验、反应动力学模型计算和ReaxFFMD模拟的综合技术手段系统研究生物质中主要组成成分之一纤维素的化学链燃烧过程和反应机理。重点揭示化学链燃烧复杂环境界面条件下纤维素的反应特征、动力学机制和微观反应网络。通过热重分析揭示了纤维素在化学链燃烧三个不同阶段中的热失重和反应行为。基于FWO和KAS两种无模型积分法描述了纤维素热转化反应过程中不同转化率和反应阶段对活化能的影响，计算获得不同转化率下活化能为220～405 kJ/mol。通过分子模拟技术对化学链燃烧过程的微观动态演化过程进行讨论，获得了载氧体作用下纤维素大分子解聚和CO2释放的复杂反应网络。

关键词：化学链燃烧生物质纤维素反应力场分子动力学反应机制

灵武与庆华烟煤显微惰质组富集物的分子结构模型化及对比分析

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煤炭学报 2022年第S1期47卷 171-183页

作者：李慧宁王倩倩代春旺蒙亮亮李娜徐敦信白红存宁夏大学省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室化学化工学院宁夏银川750021 宁夏庆华煤化集团有限公司宁夏吴忠751100

从原子分子尺度阐明煤炭微观分子结构和化学键合特征是实现煤炭全元素高效清洁转化的理论基础。其中煤炭分子模型构建及分析是透彻理解煤炭微观结构和反应的重要方法。相对煤镜质组显微组分,目前对惰质组的研究重视程度不足。本工作采... 详细信息

从原子分子尺度阐明煤炭微观分子结构和化学键合特征是实现煤炭全元素高效清洁转化的理论基础。其中煤炭分子模型构建及分析是透彻理解煤炭微观结构和反应的重要方法。相对煤镜质组显微组分,目前对惰质组的研究重视程度不足。本工作采用元素分析、XRD、XPS、FT-IR、^(13)C-NMR等现代材料表征方法结合分子模拟技术,对庆华煤和灵武煤2种宁夏烟煤惰质组富集物的分子结构进行了表征、建模和对比分析。研究确定了2种煤的化学结构特征,构建了惰质组分子结构模型:庆华煤C_(255)H_(179)N_(3)O_(14)S和灵武煤C_(244)H_(170)N_(4)O_(46)。计算和实验的光谱验证整体拟合程度较好,表明构建的分子结构合理。结果显示,庆华煤惰质组的变质程度高于灵武煤惰质组,2者中芳香基本单元均含有苯、萘、蒽、菲,庆华煤由于较高变质程度还含有芘、苯并[a]蒽和稠二萘。2者脂肪结构主要由脂肪环,氧接脂肪环以及少量的烷基侧链构成。其中灵武煤惰质组的含氧量高,导致氧接脂肪环的数量远大于庆华煤惰质组,分子结构也更为复杂。随着变质程度的加深,微晶尺寸逐渐增大,煤的层间距减小,芳香层不断凝聚,微晶结构趋于石墨化。这些发现揭示了2种烟煤惰质组富集物的结构特征,可为燃烧、热解、气化等热化学反应提供理论基础。

关键词：烟煤显微组分分子结构化学键特性模型分子模拟

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铁基载氧体纤维素化学链解聚试验及分子模拟

洁净煤技术 2023年第4期29卷 137-147页

作者：郭文倩蒙亮亮耿畅李娜吴舸张慧郭庆杰白红存宁夏大学、省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室宁夏银川750021 宁夏大学化学化工学院宁夏银川750021

为探索纤维素在铁基载氧体作用下的化学链解聚机理及过程。通过热重分析试验研究不同升温速率下纤维素的化学链燃烧特性;通过化学反应动力学计算纤维素化学链燃烧过程中的活化能并揭示其动力学机制;利用ReaxFF MD模拟综合技术从微观原... 详细信息

为探索纤维素在铁基载氧体作用下的化学链解聚机理及过程。通过热重分析试验研究不同升温速率下纤维素的化学链燃烧特性;通过化学反应动力学计算纤维素化学链燃烧过程中的活化能并揭示其动力学机制;利用ReaxFF MD模拟综合技术从微观原子尺度阐释纤维素化学链燃烧过程微观反应网络。热分析结果表明,铁基载氧体的加入可降低纤维素化学链解聚的起始温度,其释放的晶格氧有助于促进纤维素的化学链解聚。纤维素化学链燃烧过程分为3个阶段:挥发分析出燃烧、半焦转化燃烧和焦炭燃烧阶段。反应动力学研究显示,纤维素在热转化过程中不同转化率下的活化能为220~405 kJ/mol,其中第3个阶段的反应活化能最高。ReaxFF MD模拟结果显示,纤维素化学链燃烧过程整体遵循自由基链反应理论。纤维素裂解产生的活性自由基与载氧体释放的晶格氧反应生成2-羟基丙酮等中间体,然后进一步发生自由基反应生成CO_(2)。最终获得了载氧体作用下纤维素化学链解聚过程中CO_(2)生成释放的复杂反应网络。

关键词：化学链燃烧生物质纤维素反应力场分子动力学反应机制

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二氧化碳电催化剂理论设计方法研究进展

新能源进展 2023年第6期11卷 524-533页

作者：王清华肖一杨杨应举刘晶白红存国家能源集团合肥发电有限公司合肥230026 华中科技大学能源与动力工程学院煤燃烧与低碳利用全国重点实验室武汉430074 宁夏大学化学化工学院省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室银川750021

CO_(2)电催化还原(ECR)是一种极具应用前景的CO_(2)利用技术,其关键在于高性能催化剂的开发。采用理论方法可有效指导与加速高效ECR催化剂的设计。从密度泛函理论(DFT)、溶剂化模型、电化学计算模型和机器学习四个方面介绍了ECR催化剂... 详细信息

CO_(2)电催化还原(ECR)是一种极具应用前景的CO_(2)利用技术,其关键在于高性能催化剂的开发。采用理论方法可有效指导与加速高效ECR催化剂的设计。从密度泛函理论(DFT)、溶剂化模型、电化学计算模型和机器学习四个方面介绍了ECR催化剂的理论设计方法。DFT、DFT+U、杂化泛函可有效计算ECR反应体系的能量、电子特性等,预测催化剂的性能;对于ECR反应中的溶剂效应,综合计算成本和精度需考虑显式溶剂化模型、隐式溶剂化模型和混合模型;在ECR电化学计算中,恒定电极电位模型比计算氢电极模型更能有效描述CO_(2)还原的能量变化;机器学习可高效、低成本地实现ECR催化剂的性能预测、活性位点设计和组分优化。最后,对CO_(2)电催化剂的理论设计方法进行了展望。

关键词： CO_(2)电催化还原密度泛函理论电化学计算机器学习

基于铁基载氧体的聚乙烯化学链解聚机理及过程

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石油学报（石油加工） 2023年第2期39卷 358-367页

作者：王倩倩严亮蒙亮亮张金鹏李慧宁耿畅白红存郭庆杰宁夏大学化学化工学院省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室宁夏银川750021

为了探索聚乙烯(PE)在铁基载氧体作用下的化学链解聚机理及过程,首先利用热重分析仪研究不同升温速率下PE在Fe_(2)O_(3)作用下化学链解聚的反应特性;其次从化学反应动力学的角度解析PE化学链解聚过程,采用等转化率法对PE体系的活化能进... 详细信息

为了探索聚乙烯(PE)在铁基载氧体作用下的化学链解聚机理及过程,首先利用热重分析仪研究不同升温速率下PE在Fe_(2)O_(3)作用下化学链解聚的反应特性;其次从化学反应动力学的角度解析PE化学链解聚过程,采用等转化率法对PE体系的活化能进行了计算和分析;最后采用反应分子动力学方法开展了PE的化学链解聚模拟,在微观原子尺度上分析和阐释了解聚的过程和机制。结果表明:化学链解聚过程中质量损失由PE和Fe_(2)O_(3)共同贡献,Fe_(2)O_(3)释放的晶格氧促进了反应的进行;PE发生化学链解聚反应后主要产物以CO_(2)为主,而非化学链过程产物主要由一系列碳数为8~26的正构烷烃和正构烯烃组成;铁基载氧体作用的化学链过程中PE解聚的平均活化能为116.88 kJ/mol,远低于其常规热裂解的活化能。PE在化学链过程中的裂解属于典型的无规裂解,总体遵循自由基链反应理论。

关键词：聚乙烯化学链技术分子模拟反应分子动力学