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Fe原位改性小晶粒Silicalite-1分子筛催化醛氨缩合性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第9期52卷 1280-1289页

作者：陶金泉贾亦静白天瑜黄文斌崔岩周亚松魏强中国石油大学(北京) 北京102206 中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院北京102206

吡啶及其衍生物统称为吡啶碱,其广泛应用于农药、医药等领域。Chichibabin醛氨缩合反应是目前工业制取吡啶碱最广泛的路线。目前,使用最广泛的ZSM-5分子筛受制于硅铝骨架结构的不稳定性,高活性反应周期较短(5 h),针对这一问题,本研究选... 详细信息

吡啶及其衍生物统称为吡啶碱,其广泛应用于农药、医药等领域。Chichibabin醛氨缩合反应是目前工业制取吡啶碱最广泛的路线。目前,使用最广泛的ZSM-5分子筛受制于硅铝骨架结构的不稳定性,高活性反应周期较短(5 h),针对这一问题,本研究选用热稳定性、水热稳定性优异的Silicalite-1分子筛,使用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为胶体分散剂,在水热合成分子筛的过程中向骨架中引入Fe,结合XRD、SEM、TG、BET、NH3-TPD、Py-FTIR等表征方法探究了晶化条件对Silicalite-1分子筛结晶度、孔结构和酸性质的影响。实验结果表明,在晶种投入量15%、PVP添加量3.75%时产品相对结晶度达到最高(103%),粒径约为200 nm。改性后的Silicalite-1具有更丰富的酸位点,醛氨缩合反应的初始活性由66%增加至85%,在反应进行15 h后,原料转化率和吡啶碱收率分别保持在66%和40%以上。研究提出的原位改性Silicalite-1分子筛策略极大扩宽了纯硅沸石在酸催化领域的应用,具有显著的科研价值和工业化潜力。

关键词： Silicalite-1分子筛原位改性水热法催化剂醛氨缩合反应

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亲和层析和双功能结合剂

化学试剂 1981年第1期9卷 2-7页

作者：陈志豪白天瑜中国科学院上海药物研究所

一、亲和层析亲和层析是近十年来发展起来的纯化高分子生物物质的新技术。作为生化研究工具占重要地位。随着酶的固相化方法的发展,这一方法日趋完善。目前几乎每个生化实验室都需要采用它。

关键词：配基双功能琼脂糖凝胶色谱试剂结合剂缓冲液亲和层析

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Silicalite-1分子筛的低成本合成及其MTP催化性能

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化工进展 2024年

作者：陶金泉贾亦静白天瑜姚荣鹏黄文斌崔岩周亚松魏强中国石油大学(北京) 中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院

分子筛的高效、环保和廉价合成在学术及工业应用领域都具有重要的意义。传统水热合成法中非有机胺体系因其弱导向性和杂晶相的竞争生长导致纯硅MFI分子筛（Silicalite-1）的合成极具挑战性。本文在甲醇体系中成功合成出Silicalite-1分... 详细信息

分子筛的高效、环保和廉价合成在学术及工业应用领域都具有重要的意义。传统水热合成法中非有机胺体系因其弱导向性和杂晶相的竞争生长导致纯硅MFI分子筛（Silicalite-1）的合成极具挑战性。本文在甲醇体系中成功合成出Silicalite-1分子筛，并重点考察了水热合成过程中甲醇的作用和晶化条件（水硅比、醇硅比等）对分子筛合成的影响。使用蒙特卡洛模拟、XRD、SEM、TG、N2-吸附脱附和NH3-TPD等方法进行了计算与表征。结果表明：引入晶种可以明显改善甲醇体系在晶化初期成核困难的问题，当晶种投入量为3%（质量分数），醇硅比为3.3时可以直接合成出高结晶度的纯相Silicalite-1分子筛，该分子筛表现出优异的MTP反应催化活性。最后，本文提出的Silicalite-1分子筛低成本合成策略具有显著的科研价值和工业化应用前景。

关键词：分子筛合成蒙特卡罗模拟催化剂稳定性

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CO2加氢制低碳烯烃Fe基催化剂研究进展

化工进展 2024年

作者：贾亦静陶金泉黄文斌刘昊然李蓉蓉姚荣鹏白天瑜魏强周亚松中国石油大学(北京)化学工程与环境学院

二氧化碳(CO2)的高值化利用是解决全球气候变暖和能源短缺问题的重要举措，低碳烯烃作为基础化工原料，是CO2加氢转化的主要产品之一。铁(Fe)基催化剂以其较高的CO2催化活性和低廉的制备成本成为该转化过程最具应用潜力的催化材料，但... 详细信息

二氧化碳(CO2)的高值化利用是解决全球气候变暖和能源短缺问题的重要举措，低碳烯烃作为基础化工原料，是CO2加氢转化的主要产品之一。铁(Fe)基催化剂以其较高的CO2催化活性和低廉的制备成本成为该转化过程最具应用潜力的催化材料，但其对低碳烯烃的选择性仍有待提高。本文以CO2加氢制低碳烯烃Fe基催化剂为研究对象，介绍了Fe基催化剂表面CO2的吸附活化与反应机制，阐述了Fe基催化剂在反应过程中的结构演变规律(活化、碳化与失活)，分析了影响Fe基催化剂性能的组成与结构因素；提出进一步提升催化剂性能的思路与方法，即借助模拟计算和原位表征技术深化对反应机制的认识，系统探究助剂和载体对Fe基催化剂结构和性质的调控机制，并结合反应特性对催化剂进行合理设计。

关键词：二氧化碳加氢活化碳氢化合物催化剂选择性稳定性

己二酰肼琼脂糖凝胶的制备以及与核苷酸的偶联

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化学试剂 1986年第2期 110-111页

作者：白天瑜黄克新中国科学院上海药物研究所

亲和层析已广泛应用于生物高分子物质的纯化。核苷酸及其衍生物,如含维生素的辅酶,是多种酶的底物、抑制剂或辅助因子。因此,共价偶联的琼脂糖核苷酸作为生物特异的吸附剂具有广泛的用途。本文首先合成了己二酸二酰肼,然后将其偶联到溴... 详细信息

亲和层析已广泛应用于生物高分子物质的纯化。核苷酸及其衍生物,如含维生素的辅酶,是多种酶的底物、抑制剂或辅助因子。因此,共价偶联的琼脂糖核苷酸作为生物特异的吸附剂具有广泛的用途。本文首先合成了己二酸二酰肼,然后将其偶联到溴化氰活化后的琼脂糖凝胶上,制备了己二酰肼琼脂糖凝胶。而后根据Lamed的方法,将偏高碘酸氧化的核苷酸再偶联到己二酰肼琼脂糖凝胶上,从而进一步制备了固定化的核苷酸。

关键词：琼脂糖凝胶偶合核昔酸 NAD 己二酸色谱试剂肥酸二元羧酸三硝基苯磺酸钠偶联

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药理试剂羧甲基羟胺半盐酸盐的合成

化学试剂 1986年第5期 317-318页

作者：白天瑜黄克新中国科学院上海药物研究所

羧甲基羟胺半盐酸盐(Carboxymethoxylamine hemihydrochloride也称AOAA)是γ-氨基丁酸(GABA)转氨酶的抑制剂,能提高内源性GABA的水平。广泛用于神经药理的研究。是一种神经药理试剂。近年来在亲和层析系统中,带有酮基,特别是类固醇酮基... 详细信息

羧甲基羟胺半盐酸盐(Carboxymethoxylamine hemihydrochloride也称AOAA)是γ-氨基丁酸(GABA)转氨酶的抑制剂,能提高内源性GABA的水平。广泛用于神经药理的研究。是一种神经药理试剂。近年来在亲和层析系统中,带有酮基,特别是类固醇酮基的配位体,能先与AOAA反应而固定。

关键词：盐酸盐甲基链烷基反应瓶药理试剂

对称性中位取代羟基卟啉荧光检测水体痕量汞离子研究

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应用化工 2021年第11期50卷 3213-3217页

作者：吕向菲陈瑞华赵永国陈静张潆心白天瑜长安大学水利与环境学院中交第一勘察设计研究院有限公司西安中交环境工程有限公司

利用两种具有对称性结构的羟基中位取代卟啉meso-5,15-二-（4-羟基苯基）10,20-二苯基卟啉(P;)和meso-5,10,15,20-四-（4-羟基苯基）卟啉(P;)作为荧光探针,检测水体中痕量汞离子。比较两种探针对汞离子的选择性、检测灵敏性及对时间和p... 详细信息

利用两种具有对称性结构的羟基中位取代卟啉meso-5,15-二-（4-羟基苯基）10,20-二苯基卟啉(P;)和meso-5,10,15,20-四-（4-羟基苯基）卟啉(P;)作为荧光探针,检测水体中痕量汞离子。比较两种探针对汞离子的选择性、检测灵敏性及对时间和pH的稳定性。并对其检测机理进行初步讨论,总结两种对称性羟基卟啉与水体Hg;的相互作用规律。结果显示,两种对称性羟基卟啉在其他金属离子存在条件下对汞离子显示荧光强度变化和显色反应,其浓度变化显示两种卟啉都呈现荧光比率探针的变化规律,荧光比率与水体中汞离子的浓度呈线性关系,相关系数均大于0.99。在不同的pH值变化范围和10 min内,两种对称性探针分子的荧光发射峰和荧光比率值均保持稳定。P;的检测灵敏性和稳定性较强,这主要是因为中位羟基数目的对称性增加,可增强其分子中中位羟基与Hg;的相互结合作用,从而引起荧光光谱变化。

关键词：对称性羟基卟啉荧光探针痕量检测水体中Hg

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几种共同配基亲和层析系统的制备和应用

化学试剂 1982年第1期 44-48页

作者：白天瑜黄克新陈志豪中国科学院上海药物研究所

近年来,一种新的纯化生物高分子物质的方法——亲和层析法得到了飞速的发展。亲和层析是建立在具有亲和力的生物分子之间的可逆结合和解离的基础上的一种层析方法。酶与抑制剂、酶与底物、酶与辅酶、抗原与抗体、激素与激素受体、核糖... 详细信息

近年来,一种新的纯化生物高分子物质的方法——亲和层析法得到了飞速的发展。亲和层析是建立在具有亲和力的生物分子之间的可逆结合和解离的基础上的一种层析方法。酶与抑制剂、酶与底物、酶与辅酶、抗原与抗体、激素与激素受体、核糖核酸与其互补的脱氧核糖核酸等广泛地存在着亲和力。亲和层析法对含量极少的生物高分子物质的纯化特别有价值,目前在分子生物学的研究中已为广大实验室采用。共同配基亲和层析系统是将一些对同一类高分子物质具有作用的配基结合于固相载体上。由于该配基系统并非只对一种高分子

关键词：配基丙基交链链烷基色谱试剂琼脂糖凝胶亲和层析蒸馏水洗高分子物质

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地阿诺治疗多动症的药理和临床应用

新药与临床 1989年第1期8卷 54-56页

作者：张振德白天瑜黄克新金国章张新根刘道宽吴永麟中国科学院上海药物研究所上海200031 上海医科大学华山医院神经病学研究所上海200040

地阿诺是胆碱的前体,使用于治疗多动症,它作用于中枢神经系统。地阿诺比胆碱的毒性低,吸收快,34例多动症病人,经口服地阿诺750mgbid治疗,有效率大约为67％左右。

关键词：地阿诺运动过度多动症药理

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