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ZIF-62(Co)玻璃催化活化过一硫酸盐降解水中微污染物

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 118-125页

作者：李可欣王茀学张紫晨刘正星马宇辉王崇臣王鹏北京建筑大学环境与能源工程学院建筑结构与环境修复功能材料北京重点实验室北京100044 中国科学院高能物理研究所纳米生物效应与安全性重点实验室北京100049

近年来,在水处理领域中,利用高级氧化技术去除水中有机污染物引起了研究者的广泛关注.双氧水、过一硫酸盐(PMS)和过二硫酸盐(PDS)等氧化剂可以被含Fe,Mn,Cu和Co等过渡金属的催化剂活化,并通过产生的活性氧物质、高价金属或直接电子转移... 详细信息

近年来,在水处理领域中,利用高级氧化技术去除水中有机污染物引起了研究者的广泛关注.双氧水、过一硫酸盐(PMS)和过二硫酸盐(PDS)等氧化剂可以被含Fe,Mn,Cu和Co等过渡金属的催化剂活化,并通过产生的活性氧物质、高价金属或直接电子转移等途径实现污染物高效降解.其中,Co被认为是活化过硫酸盐最有效的物种之一.粉体ZIF-67和ZIF-9等Co基金属有机框架(Co-MOFs)在水体污染物去除方面得到了广泛关注,但面临稳定性差及回收困难等问题.经熔融-淬火工艺所制备的无定形MOF玻璃颗粒克服了粉体材料难以回收再利用的缺点,同时保持了其中催化位点的高活性.本文利用MOF玻璃作为非均相催化剂实现高级氧化降解水体微污染物,研究了其催化活化性能及反应机理.本文采用熔融-淬火方式将ZIF-62(Co)晶体转化成ZIF-62(Co)玻璃(ag-ZIF-62(Co)),并研究了ag-ZIF-62(Co)活化PMS降解磺胺甲恶唑(SMX)等微污染物的性能.粉末X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱(XPS)等表征结果表明,熔融-淬火过程使结构有序的ZIF-62(Co)晶体变成无定形的玻璃态ag-ZIF-62(Co),但并未破坏其中的有机配体和Co-N键.ag-ZIF-62(Co)可以在较宽的溶液pH范围(3.0-9.0)内高效催化活化PMS降解SMX等污染物.由于ag-ZIF-62(Co)玻璃活化PMS产生的SO_(4^(•-))自由基有可能被溶液中碳酸氢根消耗,所以溶液中的碳酸氢根浓度越高,SMX的降解效率越差.水中的氯离子会诱导产生HClO,从而提高ag-ZIF-62(Co)活化PMS降解SMX的效率.其他阴离子(如硝酸根、硫酸根与磷酸二氢根等)对ag-ZIF-62(Co)活化PMS降解SMX的效率无明显抑制或促进作用.利用自来水配制模拟含SMX废水,研究其中存在的多重阴离子和阳离子对ag-ZIF-62(Co)活化PMS降解SMX性能的影响.结果表明,ag-ZIF-62(Co)在30 min内对低浓度(1.0 mg/L)和高浓度(5.0 mg/L)SMX的降解效率均保持较高的水平.捕捉实验、电子自旋共振和自由基定量等实验证明了硫酸根自由基与单线态氧是降解SMX的主要活性物种.结合电喷雾质谱结果提出了SMX的降解路径,并评估了中间产物的毒性.利用XPS分析了ag-ZIF-62(Co)反应前后Co的价态变化,并结合其他实验结果阐明了硫酸根自由基与单线态氧的产生路径.为探究ag-ZIF-62(Co)在实际应用中的潜在价值,搭建了固定床反应器并填充ag-ZIF-62(Co).结果表明,ag-ZIF-62(Co)在反应器中能连续120 h活化PMS并高效降解SMX.此外,ag-ZIF-62(Co)还可以高效降解多种微污染物(如阿特拉津、双酚A、磷酸氯喹、氧氟沙星和罗丹明B等).ag-ZIF-62(Co)玻璃在水体系中活化PMS时,Co离子溶出低于GB 25467-20标准要求,有效地避免了Co离子带来的环境压力.综上所述,本文报道了ag-ZIF-62(Co)活化PMS降解水中SMX的性能,分析了不同因素对SMX降解效率的影响,并探究了活化PMS降解SMX的机理.通过搭建了固定床反应器,实现了对SMX的长时间高效降解,显示了ag-ZIF-62(Co)在AOPs中的应用潜力.本研究不仅为MOF玻璃在环境污染控制中的应用提供了新思路,也为后续MOF玻璃作为催化剂在环境催化领域的发展提供参考.

关键词： MOF玻璃磺胺甲恶唑降解高级氧化过程降解机理固定床反应器

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ZIF-8复合物光催化去除水体污染物

环境化学 2022年第7期41卷 2149-2161页

作者：陈丽华杜建斌王茀学王崇臣环境友好复合材料国家民委重点实验室西北民族大学兰州730030 建筑结构与环境修复功能材料北京市重点实验室北京建筑大学北京100044

金属-有机骨架及其复合物材料由于具有独特的结构和卓越的性能,逐渐在水处理研究领域得到了广泛关注。本综述详细探讨了ZIF-8复合材料的一般合成方法及其光催化去除各类水体污染物的研究进展,旨在为ZIF-8复合物光催化去除水体污染物的... 详细信息

金属-有机骨架及其复合物材料由于具有独特的结构和卓越的性能,逐渐在水处理研究领域得到了广泛关注。本综述详细探讨了ZIF-8复合材料的一般合成方法及其光催化去除各类水体污染物的研究进展,旨在为ZIF-8复合物光催化去除水体污染物的研究方向提供一个便于理解的概述。根据ZIF-8复合物研究现状和进展,本文对其在光催化去除环境污染物方面的发展趋势做出展望。

关键词：金属-有机骨架 ZIF-8复合物光催化 Cr(Ⅵ)还原有机污染物降解

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UiO系列金属-有机骨架的合成方法与应用

无机化学学报 2017年第5期33卷 713-737页

作者：王茀学王崇臣王鹏邢碧枞北京建筑大学建筑结构与环境修复功能材料北京市重点实验室北京100044 北京建筑大学城市雨水系统与水环境教育部重点实验室北京100044

本文综述了包括UiO-66、UiO-67和UiO-68在内的UiO系列金属-有机骨架(MOFs)材料的合成方法、结构特点及各类应用。系统介绍了利用包括扩散法、溶剂热法、微波辅助法、机械研磨法、持续流合成法及电化学合成法等方法合成UiO系列MOFs材料... 详细信息

本文综述了包括UiO-66、UiO-67和UiO-68在内的UiO系列金属-有机骨架(MOFs)材料的合成方法、结构特点及各类应用。系统介绍了利用包括扩散法、溶剂热法、微波辅助法、机械研磨法、持续流合成法及电化学合成法等方法合成UiO系列MOFs材料的反应条件、产物特征及优缺点。UiO系列MOFs因稳定的Zr-O键及超高的配位数而具有超高热稳定性和化学稳定性等,其在化学催化、光催化、气体吸附、气体分离、液相吸附有机污染物、荧光、传感、医学和电容器等方面均具有十分广泛的应用。同时,本文还根据UiO系列MOFs材料的研究现状对其未来发展趋势进行了展望。

关键词：金属-有机骨架 UiO系列吸附分离催化光催化药物传递电容器

金属-有机骨架MIL-88A(Fe)及其复合物的合成与高级氧化降解水体有机污染物的研究进展

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环境科学研究 2021年第12期34卷 2924-2934页

作者：王茀学王崇臣北京建筑大学环境与能源工程学院建筑结构与环境修复功能材料北京市重点实验室北京100044

本文综述了MIL-88A(Fe)及其复合物的合成方法、形貌调控及其作为异相催化剂实现光芬顿、活化PS(persulfate,过硫酸盐)和催化臭氧氧化等高级氧化过程去除水体有机污染物的研究进展.系统介绍了利用水/溶剂热法、超声法、微波法、室温搅拌... 详细信息

本文综述了MIL-88A(Fe)及其复合物的合成方法、形貌调控及其作为异相催化剂实现光芬顿、活化PS(persulfate,过硫酸盐)和催化臭氧氧化等高级氧化过程去除水体有机污染物的研究进展.系统介绍了利用水/溶剂热法、超声法、微波法、室温搅拌法、机械化学法、重结晶法和光化学还原法制备MIL-88A(Fe)及其复合物的反应条件和产物形貌特征.MIL-88A(Fe)具有环境友好、能被可见光激发及稳定性好等特点,其表面Fe(Ⅲ)不饱和位点丰富且均匀,利于作为催化剂用于高级氧化.MIL-88A(Fe)受光激发产生的光生电子-空穴容易复合,导致其光催化性能较差.但在类芬顿、激发PS和催化臭氧氧化等体系中,添加的氧化剂作为电子受体快速消耗电子,有效克服了光生电子-空穴复合问题.此外,将MIL-88A(Fe)与其他功能材料复合可进一步改善其光生电子-空穴分离效率、提高光吸收能力及水稳定性.总之,MIL-88A(Fe)及其复合物在光芬顿、活化PS和催化臭氧氧化降解有机污染物方面具有较大的实际应用潜力.

关键词： MIL-88A(Fe) 高级氧化光芬顿活化过硫酸盐催化臭氧氧化有机污染物

一种稳定二维配位聚合物用于光催化还原Cr(Ⅵ)及降解有机污染物(英文)

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Chinese Journal of Catalysis 2017年第12期38卷 2141-2149页

作者：王茀学衣晓虹王崇臣邓积光北京建筑大学建筑结构与环境修复功能材料北京重点实验室/中荷未来污水处理技术研究中心北京100044 北京工业大学环境与能源工程学院化学与化工系北京100022

工厂运行过程产生的大量含重金属离子和有机污染物的废水,对环境和人体造成很大的危害.光催化法是一种有效、无二次污染且成本较低的水处理技术,能将有机物分解为生化性强的小分子并降低毒性,甚至完全矿化成二氧化碳和水;此外还能将剧... 详细信息

工厂运行过程产生的大量含重金属离子和有机污染物的废水,对环境和人体造成很大的危害.光催化法是一种有效、无二次污染且成本较低的水处理技术,能将有机物分解为生化性强的小分子并降低毒性,甚至完全矿化成二氧化碳和水;此外还能将剧毒的重金属转变为其它低毒或无毒形态,如可将Cr(Ⅳ)还原为Cr(Ⅲ),或将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ).传统的光催化剂往往面临效率低、重复性差等问题,限制了其实际应用.例如,二氧化钛虽然廉价、毒性低,但巨大的比表面积能使其极易发生团聚,导致活性下降.因此开发超高效光催化活性的催化剂具有重要意义.本文利用水热法合成了一种新型配位聚合物Zn(bpy)L(BUC-21)(H_2L=顺1,3-二苄基咪唑-2-酮-4,5-二羧酸,bpy=4,4’-联吡啶).对BUC-21进行了包括傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热重(TGA)、CNH元素分析和紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)在内的系列表征,并选择Cr(Ⅳ)和四种典型有机染料作为目标污染物探究了BUC-21的光催化性能.结果表明,BUC-21在340 oC以下时能保持骨架稳定,其带隙值(Eg)为3.4 eV.紫外光照射30 min后,BUC-21对Cr(Ⅳ)还原效率可达到96%,远高于相同条件下的商业二氧化钛P25(39%).此外,BUC-21还能高效降解亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(Rh B)、甲基橙(MO)和活性红X-3B(X-3B)等有机染料污染物,其降解速率同样优于P25.比如,在紫外光照射下,P25完全降解X-3B需要21 min,而BUC-21仅需9 min,表明BUC-21具有比P25更好的光催化活性.将BUC-21用于同时光催化还原Cr(Ⅳ)与降解X-3B反应,结果表明,较单一污染物组分而言,Cr(Ⅳ)还原效率不变而染料降解效率降低.活性物质捕捉实验结果证明,造成上述现象的原因在于Cr(Ⅳ)消耗了光生电子,抑制超氧自由基(·O_2~–)的生成,而·O_2~–是降解X-3B的主要活性物质.此外,BUC-21具有很好的耐酸耐碱性能,能在p H值为2-12范围内保持稳定,且表现出超高的光催化活性。循环实验表明,BUC-21具有良好的稳定性和重复利用性.

关键词：光催化 Cr(VI)还原有机染料配位聚合物降解

g-C3N4@Zn-MOF复合材料的制备及其光催化性能研究

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g-C3N4@Zn-MOF复合材料的制备及其光催化性能研究

作者：王茀学北京建筑大学

学位级别：硕士

污染物的高效快速去除对环境保护和修复具有重要意义。传统的物理吸附、化学氧化和生物法在去除污染物方面发挥了重要作用,但仍然存在一些需要改进的地方,例如可以提高去除速率、杜绝二次污染等。光催化法是污水处理技术的组成部分之一... 详细信息

污染物的高效快速去除对环境保护和修复具有重要意义。传统的物理吸附、化学氧化和生物法在去除污染物方面发挥了重要作用,但仍然存在一些需要改进的地方,例如可以提高去除速率、杜绝二次污染等。光催化法是污水处理技术的组成部分之一,该技术可以利用太阳光将难以被微生物降解的大分子污染物降解成小分子无毒害或低毒性物质,提高其可生化性,甚至完全矿化成CO和H2O;此外,还可以将剧毒的致癌物质Cr(Ⅵ)还原为低毒的Cr(III)。因此,光催化法具有廉价、环保和生态等优点。目前最具有实际应用前景的光催化剂是无毒、廉价的半导体材料TiO,然而易团聚、难分离的缺陷也严重阻碍了其效能发展。因此推进光催化技术的主要任务之一是探究新型光催化材料。金属-有机骨架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)是一类由金属离子和有机配体组成的多孔材料,其在光催化、气体分离、CO捕捉、传感、荧光、药物负载和吸附去除污染物等诸多领域都表现出乐观的应用潜力。以光催化为例,MOFs结构可调,易于制备复合材料,在一定程度上具有设计性,因此吸引了广泛关注。本文基于光催化还原Cr(Ⅵ)及降解有机污染物这一实际要求,合成锌系MOF材料并探究其光催化性能。此外,将Zn-MOF与石墨相氮化碳(g-CN)制备复合材料以改善催化剂的光吸收特性,并深入研究了光催化反应过程的影响因素、反应机理以及催化剂的重复利用性等。本论文的主要研究内容如下:1.以锌为中心金属离子,顺-1,3-二苄基咪唑-2-酮-4,5-二羧酸(H2L)与刚性的4,4’-联吡啶(bpy)为配体构筑MOF材料,制备出产物Zn(bpy)L(BUC-21)。分别用单晶X-射线衍射(SCXRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和热重(TGA)等进行表征。选择Cr(Ⅵ)和4种有机染料(亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(Rh B)、甲基橙(MO)和活性艳红X-3B(X-3B))作为目标污染物,研究了BUC-21的光催化活性、酸碱稳定性以及混合体系下的光催化性能。结果表明,BUC-21能在pH为2-12范围内保持结构稳定并表现出高效的光催化活性。其光催化还原Cr(Ⅵ)及降解有机染料的效率远远高于相同条件下的商品化TiO(P25)。在Cr(Ⅵ)/染料混合体系中,Cr(Ⅵ)还原效率不变而染料降解效率降低。活性物质捕捉实验表明,造成该现象的原因是混合溶液中的Cr(Ⅵ)和染料存在电子竞争作用。基于瞬时光电流和活性物质捕捉实验,提出了BUC-21可能的光催化机理。2.BUC-21具有很好的稳定性及超高的光催化活性,但仅受紫外光激发的特点限制了其应用范围。为了扩大BUC-21的应用范围,本章选择对可见光响应的半导体材料g-CN与BUC-21制备复合材料g-CN@BUC-21,复合方法为机械研磨法。对复合材料进行PXRD、TGA、FTIR、UV-vis DRS和透射电镜(TEM)等表征。结果显示,g-CN包裹于BUC-21表面,这种结合方式有利于g-CN吸收可见光。探究g-CN@BUC-21在可见光照下光催化还原Cr(Ⅵ)及降解染料MB的活性。实验结果表明,复合材料光催化活性得到有效提高,其中还原Cr(Ⅵ)效率比相同条件下纯g-CN提高了82%。提高pH值有利于MB的降解,当pH值为12时,MB的去除率为100%;而当pH值降低为3时,MB的降解效率仅为50%。该结果可以用活性物质捕捉实验数据进行分析,即pH值增加时容易诱导羟基自由基(·OH)的产生,大量的·OH促进了MB的降解。3.经过制备复合材料,解决了BUC-21光响应区域的限制。但是考虑到构筑BUC-21的配体较为昂贵,本章选择一种廉价、稳定的经典Zn系MOF材料ZIF-8,将其与g-CN进行复合。由于ZIF-8的合成方法多样,因此复合材料的制备方法不受限于机械研磨法。实验选择原位法制备g-CN@ZIF-8复合材料,即在ZIF-8合成过程投加g-CN。对复合材料进行了系列表征,包括PXRD、TGA、FTIR、UV-vis DRS和TEM等。实验探究了g-CN@ZIF-8复合材料在可见光下降解MB的活性。结果显示,g-CN与ZIF-8复合比例对产物光催化活性有明显影响。其中ZIF-8:g-CN=4:1时产物活性最高,降解MB比相同条件下的g-CN提高了43%。实验探究了pH值、共存离子对光催化过程的影响。结果显示,该体系降解MB同样趋向于高pH值。与g-CN@BUC-21不同的是,即使在中性条件下,·OH也是降解MB的主要活性物质。当体系中存在Cl-、NO3-或CH3COO-时,MB的去除率明显降低。

关键词： Zn-MOFs 复合材料光催化 Cr(Ⅵ) 有机染料

基于Kriging模型的船舶主机隔离系统抗冲击优化

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哈尔滨工程大学学报 2024年第7期45卷 1266-1272页

作者：王茀凡赵华讯王爽郭君哈尔滨工程大学船舶工程学院中海石油(中国)有限公司海南分公司

为了提高系统的抗冲击性能和优化效率，本文以限位隔离系统的刚度阻尼等7个参数为设计变量，以系统冲击响应中的相对位移响应和绝对加速度响最大峰值为响应值建立Kriging代理模型。通过NSGA-II多目标优化算法对构建的代理模型进行多目... 详细信息

为了提高系统的抗冲击性能和优化效率，本文以限位隔离系统的刚度阻尼等7个参数为设计变量，以系统冲击响应中的相对位移响应和绝对加速度响最大峰值为响应值建立Kriging代理模型。通过NSGA-II多目标优化算法对构建的代理模型进行多目标优化，优化目标为相对位移响应和绝对加速度响最大峰值两者和的最小值。与初始方案相比，优化后系统相对位移响应降低了27.139%,绝对加速度响应降低了37.846%。结果表明：建立的代理模型对隔离系统的冲击响应有较精确的预报作用，优化后船舶主机隔离系统的抗冲击得到明显提高。

关键词：船舶主机隔离系统多目标优化 Kriging代理模型冲击响应试验设计最优拉丁方 NSGA-Ⅱ算法

来源：博看期刊

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船级社法律责任制度的分析与建议

中国水运 2024年第5期 29-33页

作者：马琳王茀佳大连海事大学辽宁大连116026

船级社在保护海洋环境和推动航运业可持续发展的过程中扮演了重要角色。船级社法定检验行政属性的不明将导致其在新制度下面临重大风险,责任制度理论研究的不清可能会引起其责任被不当扩大。基于此,本文通过介绍船级社的产生、发展及其... 详细信息

船级社在保护海洋环境和推动航运业可持续发展的过程中扮演了重要角色。船级社法定检验行政属性的不明将导致其在新制度下面临重大风险,责任制度理论研究的不清可能会引起其责任被不当扩大。基于此,本文通过介绍船级社的产生、发展及其职能变化,根据我国有关法律规定,从理论层面分析中国船级社的法律地位及其参与的法律关系,研究船级社责任制度的现状,明确其在提供不同服务时可能存在的不同法律责任,并对责任保险和责任限制制度应用的可行性进行探讨,以期对我国健全船级社法律责任制度体系提供帮助。

关键词：船级社法律责任法定检验

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火针结合钩针挑刺法治疗变应性鼻炎20例

中国针灸 2024年

作者：邓婷婷杜金鑫王栗娟卢喜学山东中医药大学中医学院山东第一医科大学附属颈肩腰腿痛医院针灸科

目的：观察火针结合钩针挑刺法治疗变应性鼻炎（AR）的临床疗效。方法：选取20例变应性鼻炎患者，采用火针结合钩针挑刺法治疗，火针穴取至阳、大椎、风府，于至阳穴区经火针治疗后出现的异常反应点行钩针挑刺，每周1次，共治疗4周。观... 详细信息

目的：观察火针结合钩针挑刺法治疗变应性鼻炎（AR）的临床疗效。方法：选取20例变应性鼻炎患者，采用火针结合钩针挑刺法治疗，火针穴取至阳、大椎、风府，于至阳穴区经火针治疗后出现的异常反应点行钩针挑刺，每周1次，共治疗4周。观察患者治疗前后鼻症状评分（TNSS）、鼻炎伴随症状评分（TNNSS）、鼻结膜炎生活质量问卷（RQLQ）评分，并评定临床疗效。结果：治疗后，患者TNSS、TNNSS、RQLQ评分均降低（P＜0.01），总有效率为95%（19/20）。结论：火针结合钩针挑刺法能有效改善AR患者的鼻部症状，提高其生活质量。

关键词：变应性鼻炎火针钩针挑刺