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单分子拉曼成像检测分子内部结构变化的理论研究

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单分子拉曼成像检测分子内部结构变化的理论研究

作者：王涣齐鲁工业大学

学位级别：硕士

作为物质的基本组成单元,原子和分子的几何构型与电子结构决定了其众多的物质化学性质,如力学、热学、光学、电学等属性。因此,对分子的实时成像和观测具有重要的学术和应用价值。扫描隧道显微镜(Scanning Tunneling Microscope,STM)通... 详细信息

作为物质的基本组成单元,原子和分子的几何构型与电子结构决定了其众多的物质化学性质,如力学、热学、光学、电学等属性。因此,对分子的实时成像和观测具有重要的学术和应用价值。扫描隧道显微镜(Scanning Tunneling Microscope,STM)通过使用纳米级别的金属针尖,使得空间分辨率达到了纳米级,开启了利用电学成像手段表征单分子结构的大门。然而,由于STM主要用于测量分子内电子的局部能态密度,无法直接提供元素和成键信息,导致其并不能提供单分子化学分辨的功能。在此背景下,拉曼光谱因其包含丰富的分子结构振动信息,成为了确定单分子结构化学信息的新兴技术手段。为了能够在真实空间中表征单个分子,传统的拉曼散射需要克服两个限制,即弱灵敏度和低空间分辨率。表面增强拉曼光谱(Surface Enhanced Raman Spectroscopy,SERS)利用纳米结构表面的局域场增强效应和化学增强效应解决了弱灵敏度的限制,但SERS仍然还是受到光学衍射极限的限制,得光学手段无法达到观测单分子所需的纳米级分辨率。针尖增强拉曼光谱(Tip-enhanced Raman spectroscopy,TERS)结合了SERS的超强灵敏度以及STM的超高空间分辨率,将具有化学识别能力的空间分辨率提高到了一个纳米以下,首次通过光学成像手段“直接看到”了单个分子。典型的TERS步骤为:当测量固定金属纳米针尖位置时,通过移动针尖,TERS光谱会随之发生变化,因此可以选择特定的振动模式形成针尖增强拉曼散射图像,即拉曼成像,来提供真实空间与所选振动模式相关的分子信息,从而获得完整的分子振动光谱。因此,我们能够通过不同的振动模式构建一系列拉曼成像,获得真实空间中单分子更多的化学信息。本论文主要基于纳米尺度下局域等离激元(Spatially Confined Plasmon,SCP)与单分子相互作用的理论方法,进行了拉曼成像检测分子内部结构变化的理论研究,提出了拉曼成像技术用于表征单分子结构性质的新手段。本论文主要包含两部分的研究工作:(1)探测卟啉烯分子环内氢原子的位置信息,通过引入高度局域化的等离激元场,显著提升了卟啉烯分子环内氢原子的振动信号,进一步产生的拉曼成像能够提供氢原子准确的位置信息,有效地检测与区分出卟啉烯分子的各种同分异构体。与此同时,当卟啉烯分子环内氢原子被同位素取代时,我们可以观察到不同振动模式的拉曼成像能够明显地区分出分子环内氢与同位素的位置,表明单分子拉曼成像在辨析分子化学信息方面强大的优势。(2)TERS可以区分实空间中晕苯(coronene,CR)及同位素交换引起的差异。通过结合TERS成像技术,来探测具有不同数量和位置的H同位素交换的过程。此外,我们还分析了同位素交换对振动模式所产生的影响,得出了在单分子水平上同位素效应的表征。这大大提高了同位素检测的空间分辨率,并提供了一种检测复杂表面合成领域反应过程的有效手段。本论文共由五章组成,第一章为简介部分,主要介绍了单分子拉曼成像技术的起源与发展。第二章介绍了纳米尺度下局域光与分子相互作用的理论方法和单分子拉曼成像的计算模拟。第三章介绍了卟啉烯不同异构体之间可以通过基于高度局域等离激元的非共振TERS图像进行识别与区分。第四章介绍了通过对真实空间中具有不同数量和位置的H同位素交换的分子进行TERS成像可以区分真实空间中CR分子同位素交换的细节。第五章对全文工作进行总结,以及对未来工作的展望。

关键词：针尖增强拉曼光谱单分子拉曼成像密度泛函理论局域等离激元场

聚天冬氨酸修饰的稀土纳米发光材料的制备与应用

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聚天冬氨酸修饰的稀土纳米发光材料的制备与应用

作者：王涣杰北京化工大学

学位级别：硕士

荧光成像技术能够生动、直观地反映组织、细胞的信息,尤其对癌症诊断的研究有着重大意义。而荧光探针在荧光成像技术应用于细胞生物学和生物医药学时,发挥着重要作用。理想的荧光探针材料,其激发、发射应能避免生物背景荧光的干扰,且具... 详细信息

荧光成像技术能够生动、直观地反映组织、细胞的信息,尤其对癌症诊断的研究有着重大意义。而荧光探针在荧光成像技术应用于细胞生物学和生物医药学时,发挥着重要作用。理想的荧光探针材料,其激发、发射应能避免生物背景荧光的干扰,且具有良好的光化学稳定性,对生物体本身无毒副作用。传统的荧光标记物(如有机染料等)及量子点QDs,通常会因光化学性质不稳定性、有潜在的毒性而使其应用受到限制。相比而言,稀土纳米发光材料作为一种新型荧光标记物,由于具有光化学性质稳定、荧光单色性好等优点,在荧光检测、体内外成像领域得到了广泛应用。能在生物与分析化学领域应用的纳米发光材料应在水溶液中具有良好的分散性,且表面带有-COOH、-NH2等活性基团,便于与生物分子偶联。但大多数的纳米发光材料需要进行表面修饰才能生物应用,而传统的表面改性的方法一般比较复杂、费时,且用于功能修饰的高分子聚合物通常不能被生物降解。本论文主要围绕亲水性配体辅助的稀土掺杂纳米发光材料的制备与应用研究开展了一系列工作。首先,以聚琥珀酰亚胺(PSI)为原料,我们发展了一种绿色、简单的一步水热法,成功应用于聚天冬氨酸(PASP)包覆的LaVO4:Eu3+发光纳米晶的合成。实现了对纳米晶的直接表面修饰,得到形貌规则、荧光性能稳定的稀土发光纳米材料。纳米晶表面丰富的羧基官能团,使其拥良好的水溶性和生物偶联性,并且可被生物降解,生物相容性良好。在偶联特定的生物分子(如甲胎蛋白AFP抗体等)后,LaVO4:Eu3+-PASP可以被肝癌细胞识别,从而实现了靶向荧光成像。我们进一步通过掺杂Bi3+,实现了对LaVO4:Eu3+的激发波长的调控,将LaVO4:Eu3+纳米晶的激发光谱中心从280nm红移到345nm,并能充分利用700nm以上的双光子激光器激发,在用于荧光标记时更能减少生物组织的背景干扰和对组织的伤害。最后我们将PSI-PASP这一体系拓展用于聚天冬氨酸包覆的LaF3:Ce3+/Tb3+发光纳米晶的合成,详细考察了PSI用量、pH值、反应温度、反应时间、PSI的水解度等反应条件对纳米晶形貌、尺寸的影响,并表征了纳米晶的形貌、晶体结构、荧光性质等。研究结果表明,LaF3:Ce3+/Tb3+-PASP纳米晶在水溶液中稳定、荧光强度高。基于此发光纳米晶,发展了Fe3+传感器,实现了水样中Fe3+高灵敏度的检测。本论文发展的PSI-PASP体系,实现了水中分散性良好、生物相容性良好的纳米发光材料的一锅制备。该方法简单、巧妙同时具有高的可控性,为纳米材料在生物医学的应用开拓了一个新的途径。

关键词：稀土掺杂纳米材料荧光水热法

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多轴轮式机电复合驱动车辆驱动策略研究

多轴轮式机电复合驱动车辆驱动策略研究

作者：王涣杰北京理工大学

学位级别：硕士

在多轴轮式机电复合驱动车辆的动力学研究中,执行器数量明显多于被控物理量,控制分配方法是解决执行器冗余控制的有效方法。多轴轮式机电复合驱动车辆通过多动力源联合输出动力,动力传动系统结构形式较多,在驱动系统方面与传统的燃油汽... 详细信息

在多轴轮式机电复合驱动车辆的动力学研究中,执行器数量明显多于被控物理量,控制分配方法是解决执行器冗余控制的有效方法。多轴轮式机电复合驱动车辆通过多动力源联合输出动力,动力传动系统结构形式较多,在驱动系统方面与传统的燃油汽车存在很大区别,传统的多轮驱动技术并不能完全移植于多轴轮式机电复合驱动车辆中。为解决多轮驱动车辆由驱动结构产生的前、后及两侧驱动轮运动干涉问题,控制驱动轮滑转以提高车辆通过性以及解决驱动电机容错控制等问题,整车控制系统需依据车辆反馈信息,实时对驱动力矩实现控制分配。多轴轮式机电复合驱动车辆是一个复杂的多自由度非线性系统,对其进行运动学及动力学仿真分析,在确定动力学模型主体结构的基础上,建立八轮驱动车辆传动系统及十一自由度动力学模型,为分析轴间及轮间力矩分配策略提供依据。通过对多轴轮式机电复合驱动车辆混合驱动模式下的轴间及轮间驱动策略进行分析,提出以机械路和电传动路的驱动总力矩最大为优化目标,在此基础上确定轴间力矩分配系数;以线性二自由度模型设计参考模型,求解理想质心侧偏角和横摆角速度,运动控制器通过与实际车辆反馈状态进行比较计算误差值,采用前馈反馈复合控制方法得到横摆力矩,最后通过控制分配器将需求横摆力矩合理分配给各执行器电机,实现轮间力矩优化分配。由于车辆行驶环境的复杂性以及电机自身寿命等因素,车辆行驶过程中可能出现电机或电机控制器失效,导致该轮驱动力无法正常用于驱动车辆。提出基于附着系数估值的电机故障诊断方法,采用滑模控制方法设计控制分配器提高系统的鲁棒性。并针对加速紧急转向工况,加速单移线工况和直线加速工况对电机容错控制策略进行仿真,验证了策略在不同行驶工况下的有效性。为了检验轴间及轮间力矩优化分配策略对车辆控制的效果,开发了基于SIMULINK仿真环境,通过CAN总线与整车控制器实现控制通讯的硬件在环仿真平台。基于此平台,对车辆不同运行工况下的轴间及轮间力矩分配策略效果进行验证。

关键词：多轴轮式机电复合驱动车辆力矩优化分配容错控制硬件在环仿真

硅烷偶联剂改性金属加热元件提高碳纤维/聚苯硫醚热塑性复合材料电阻焊接强度

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复合材料科学与工程 2024年第5期 76-84,91页

作者：王涣翔赵刚徐剑大连理工大学化工学院大连116081

以使用碳纤维为增强体,聚苯硫醚为树脂基体的碳纤维增强聚苯硫醚(Carbon Fiber Polyphenylene Sulfide,CF/PPS)热塑性复合材料为研究对象,对其电阻焊工艺进行了研究,获得了最佳工艺参数,并使用硅烷偶联剂对加热元件(304不锈钢金属网)进... 详细信息

以使用碳纤维为增强体,聚苯硫醚为树脂基体的碳纤维增强聚苯硫醚(Carbon Fiber Polyphenylene Sulfide,CF/PPS)热塑性复合材料为研究对象,对其电阻焊工艺进行了研究,获得了最佳工艺参数,并使用硅烷偶联剂对加热元件(304不锈钢金属网)进行改性。在探索最佳工艺参数时,使用了田口试验方法,设计了三因子三水平的正交试验,得到了在CF/PPS电阻焊试验最佳参数(电流为42 A,压力为2.0 MPa,时间为10 s)下的最大单搭接剪切强度(Lap Shear Strength,LSS)为24.5 MPa。运用硅烷偶联剂对加热元件进行表面改性,提高了聚苯硫醚与金属网之间的黏附性。与加热元件未进行任何处理的焊接接头相比,使用硅烷偶联剂处理加热元件的焊接接头搭接剪切强度为31.1 MPa,提高了27%。

关键词：碳纤维/聚苯硫醚热塑性复合材料电阻焊接田口方法硅烷偶联剂表面改性

基于人工智能的岩土勘察图像处理与识别技术应用研究

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产业科技创新 2024年第3期6卷 75-78页

作者：马中伟王涣贵州有色地质工程勘察公司贵州贵阳550002

本文综合介绍了基于人工智能的岩土勘察图像处理与识别技术,包括图像识别与分类、特征提取、目标检测、实时监测、数据驱动方法、多模态融合和弱监督学习等方面的关键技术。通过引入卷积神经网络和深度学习模型,这些技术提高了勘察效率... 详细信息

本文综合介绍了基于人工智能的岩土勘察图像处理与识别技术,包括图像识别与分类、特征提取、目标检测、实时监测、数据驱动方法、多模态融合和弱监督学习等方面的关键技术。通过引入卷积神经网络和深度学习模型,这些技术提高了勘察效率、准确性,并支持实时监测与预警。多模态数据融合和弱监督学习解决了数据不足和多源信息整合的问题。这些应用降低了人为成本,为岩土工程提供了智能化、高效、可靠的地质信息获取手段。

关键词：人工智能岩土勘察图像处理识别技术

丹参多酚辅助治疗伴冠心病的老年2型糖尿病临床疗效分析

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世界最新医学信息文摘 2018年第48期 5-6页

作者：李丹王涣杰邓春爱北京市老年病医院内科北京市护国寺医院

目的分析丹参多酚辅助治疗伴冠心病的老年2型糖尿病临床疗效。方法选取2016年8月至2017年6月我院收治的84例2型糖尿病合并冠心病的老年患者为研究对象,按照随机数表法将所选对象分为对照组,观察组两组;两组均采用糖尿病、冠心病常规治疗... 详细信息

目的分析丹参多酚辅助治疗伴冠心病的老年2型糖尿病临床疗效。方法选取2016年8月至2017年6月我院收治的84例2型糖尿病合并冠心病的老年患者为研究对象,按照随机数表法将所选对象分为对照组,观察组两组;两组均采用糖尿病、冠心病常规治疗,观察组在常规治疗基础上加用丹参多酚辅助治疗。观察两组治疗前后血糖、血脂等指标变化以及临床疗效,并分析两组安全性。结果 (1)治疗前两组FPG、2 h PG、TC、TG、HDL-C、LDL-C等指标比较无明显差异(P>0.05);治疗后两组FPG、2 h PG、TC、TG、LDL-C均明显下降,观察组明显低于对照组(P0.05)。结论运用丹参多酚辅助治疗老年2型糖尿病伴冠心病患者,可有效改善患者临床症状。

关键词：老年患者 2型糖尿病冠心病丹参多酚临床疗效

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风景写生教学心得探究

美术教育研究 2024年第1期 166-168页

作者：赵丽娜王涣溪王卓黑龙江工程学院艺术与设计学院北京航空航天大学新媒体艺术与设计学院

风景写生实践活动的过程不仅仅是艺术创作的过程,还是收集创作素材的过程。风景写生的对象是正在运动变化的景物和色彩,风景写生教学的关键和重点在于让学生能够准确感受天气、光线、色彩的变化,掌握艺术语言的处理办法,充分地表达自己... 详细信息

风景写生实践活动的过程不仅仅是艺术创作的过程,还是收集创作素材的过程。风景写生的对象是正在运动变化的景物和色彩,风景写生教学的关键和重点在于让学生能够准确感受天气、光线、色彩的变化,掌握艺术语言的处理办法,充分地表达自己对自然景物的感受。该文分析现阶段风景写生教学的实际状况,发现目前风景写生教学中存在的不足,并对此提出针对性的建议,希望推动风景写生教学整体质量的提高。

关键词：风景写生教学心得艺术创作教学建议

基于不确定性估计的离线确定型Actor-Critic

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计算机学报 2024年第4期47卷 717-732页

作者：冯涣婷程玉虎王雪松中国矿业大学信息与控制工程学院江苏徐州221116 江苏信息职业技术学院智能工程学院江苏无锡214153

Actor-Critic是一种强化学习方法,通过与环境在线试错交互收集样本来学习策略,是求解序贯感知决策问题的有效手段.但是,这种在线交互的主动学习范式在一些复杂真实环境中收集样本时会带来成本和安全问题离线强化学习作为一种基于数据驱... 详细信息

Actor-Critic是一种强化学习方法,通过与环境在线试错交互收集样本来学习策略,是求解序贯感知决策问题的有效手段.但是,这种在线交互的主动学习范式在一些复杂真实环境中收集样本时会带来成本和安全问题离线强化学习作为一种基于数据驱动的强化学习范式,强调从静态样本数据集中学习策略,与环境无探索交互,为机器人、自动驾驶、健康护理等真实世界部署应用提供了可行的解决方案,是近年来的研究热点.目前,离线强化学习方法存在学习策略和行为策略之间的分布偏移挑战,针对这个挑战,通常采用策略约束或值函数正则化来限制访问数据集分布之外(Out-Of-Distribution,OOD)的动作,从而导致学习性能过于保守,阻碍了值函数网络的泛化和学习策略的性能提升.为此,本文利用不确定性估计和OOD采样来平衡值函数学习的泛化性和保守性,提出一种基于不确定性估计的离线确定型Actor-Critic方法(Offline Deterministic Actor-Critic based on UncertaintyEstimation,ODACUE).首先,针对确定型策略,给出一种Q值函数的不确定性估计算子定义,理论证明了该算子学到的Q值函数是最优Q值函数的一种悲观估计.然后,将不确定性估计算子应用于确定型Actor-Critic框架中,通过对不确定性估计算子进行凸组合构造Critic学习的目标函数.最后,D4RL基准数据集任务上的实验结果表明:相较于对比算法,ODACUE在11个不同质量等级数据集任务中的总体性能提升最低达9.56%,最高达64.92%.此外,参数分析和消融实验进一步验证了ODACUE的稳定性和泛化能力.

关键词：离线强化学习不确定性估计分布外采样凸组合 Actor-Critic

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情感化设计在儿童滑板车中的应用研究

设计 2024年第15期37卷 124-128页

作者：赵瑞丽张玲玉王涣苒四川轻化工大学机械工程学院

探究情感化设计理论在儿童滑板车设计中的应用方法,拓展情感化设计理论在儿童产品设计领域的应用。通过分析儿童的生理和心理特征,结合情感化设计理论在设计实践的应用研究,从本能层、行为层和反思层3个维度,提出儿童滑板车情感化设计策... 详细信息

探究情感化设计理论在儿童滑板车设计中的应用方法,拓展情感化设计理论在儿童产品设计领域的应用。通过分析儿童的生理和心理特征,结合情感化设计理论在设计实践的应用研究,从本能层、行为层和反思层3个维度,提出儿童滑板车情感化设计策略,进行设计实践。设计出一辆符合儿童情感需求的太空主题儿童滑板车。情感化设计理论和方法可为其他儿童滑板车设计提供新的设计思路,提高产品的趣味性,增强儿童的运动积极性,促进身心健康发展。

关键词：儿童滑板车情感化设计情感需求运动体验设计策略

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