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钯/泡沫镍电极制备及其电催化还原水中氯酚的研究

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钯/泡沫镍电极制备及其电催化还原水中氯酚的研究

作者：王执伟哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

氯酚类化合物具有致癌、致畸、致突变效应,毒性大,难生物降解,在环境中降解周期长,给自然环境造成了很大危害,被许多国家视为优先控制污染物。近年来,电催化还原法处理氯酚类化合物因具有高度灵活性、易于控制、成本小、不产生二次污染... 详细信息

氯酚类化合物具有致癌、致畸、致突变效应,毒性大,难生物降解,在环境中降解周期长,给自然环境造成了很大危害,被许多国家视为优先控制污染物。近年来,电催化还原法处理氯酚类化合物因具有高度灵活性、易于控制、成本小、不产生二次污染等优点,引起了研究者的广泛重视。本文以钯/泡沫镍电极为电还原阴极,以对氯苯酚、2,4-二氯酚为目标物,研究电极的制备工艺及氯酚类化合物脱氯反应的影响因素。本文采用恒电流沉积法,从沉积电流、沉积温度、氯化钯沉积液浓度、沉积时间四个方面考察对电极脱氯性能的影响,优化钯/泡沫镍电极的制备工艺条件。脱氯实验表明随着沉积电流的增加,电极的脱氯性能先增加后减小;随着沉积温度的升高,电极的脱氯性能变化不大;随着氯化钯沉积液浓度的升高,电极的脱氯性能增强;随着沉积时间的延长,电极脱氯性能出现波动现象。在综合考虑电极的脱氯性能、成本、能耗等方面得出最佳的钯/泡沫镍电极制备工艺条件为:沉积电流为6mA、沉积温度为40℃、氯化钯沉积液浓度为1mmol/L、沉积时间为120min（沉积至溶液为无色）,并且在该条件下所制备的电极具有良好的脱氯稳定性和重复使用性。借助X-射线光电子能谱（XPS）、扫描电子显微镜（SEM）、X-射线衍射（XRD）等表征手段对电极的元素组成及价态、表面形貌、晶体结构进行分析,实验结果表明,在最佳制备条件下所得的钯/泡沫镍电极确实有钯颗粒负载,并且在基体表面分布均匀,粒径较小,结构紧密,比表面积较大,具有一定空间延伸性。以对氯苯酚、2,4-二氯酚为目标物,从目标物的初始浓度、工作电流、溶液温度三方面探讨最佳脱氯条件。在综合考虑目标物的去除率及电流效率得出最佳脱氯条件为:对氯苯酚的初始浓度为1.0mmol/L、工作电流为5mA、溶液温度为50°C,在此条件下,电化学还原脱氯80min对氯苯酚的去除率即可达到100%;2,4-二氯酚的初始浓度为0.5mmol/L、工作电流为5mA、溶液温度为40°C,在这样的脱氯条件下,反应180min,2,4-二氯酚的去除率可达62.6%。动力学研究表明在最佳脱氯条件下,对氯苯酚和2,4-二氯酚的电催化还原反应均符合准一级反应动力学过程。

关键词：电催化还原脱氯恒电流电沉积法钯/泡沫镍电极对氯苯酚 2,4-二氯酚

溴酸盐对普通小球藻的生长以及生理特性的影响

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环境科学 2016年第6期37卷 2158-2163页

作者：王执伟刘冬梅张文娟崔福义哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室哈尔滨150090 城市水资源开发利用(北方)国家工程研究中心哈尔滨150090

在静态暴露的条件下,利用流式细胞术等检测技术,考察了不同浓度的溴酸盐对普通小球藻的生长以及生理特性的影响,并对溴酸盐的毒性作用机制进行了初步的探索.结果表明,当溴酸盐浓度达到8 mmol·L^(-1),持续暴露96 h时,能够引起普通小球... 详细信息

在静态暴露的条件下,利用流式细胞术等检测技术,考察了不同浓度的溴酸盐对普通小球藻的生长以及生理特性的影响,并对溴酸盐的毒性作用机制进行了初步的探索.结果表明,当溴酸盐浓度达到8 mmol·L^(-1),持续暴露96 h时,能够引起普通小球藻比生长率显著降低、细胞膜完整性显著降低、酯酶活性显著升高、线粒体膜电位显著升高、活性氧水平显著增加.扫描电镜可直观表明细胞膜受到损伤.由此说明,由于溴酸盐毒性的持续作用,使得活性氧在藻细胞内积累,普通小球藻自身的调节功能不能及时消除过多的活性氧,从而引起细胞膜完整性、酯酶活性和线粒体膜电位出现异常情况,藻细胞生理功能出现紊乱,藻细胞结构遭到破坏,最终导致普通小球藻生长受到抑制或死亡.

关键词：溴酸盐普通小球藻流式细胞术生理特性致毒机制

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溴酸盐对水生生物的急性毒性效应

环境科学 2016年第2期37卷 756-764页

作者：王执伟刘冬梅张文娟崔福义哈尔滨工业大学市政环境工程学院城市水资源与水环境国家重点实验室哈尔滨150090

采用标准毒性测试方法,分析了溴酸钾、溴酸钠、溴化钾对水生生态系统中不同营养级生物包括发光菌、绿藻、水蚤、斑马鱼的急性毒性效应.结果表明,3种污染物对发光菌发光强度几乎没有影响,溴酸钾对斜生栅藻的96 h EC50为738.18mg·L-1;对... 详细信息

采用标准毒性测试方法,分析了溴酸钾、溴酸钠、溴化钾对水生生态系统中不同营养级生物包括发光菌、绿藻、水蚤、斑马鱼的急性毒性效应.结果表明,3种污染物对发光菌发光强度几乎没有影响,溴酸钾对斜生栅藻的96 h EC50为738.18mg·L-1;对大型蚤和裸腹蚤的48 h EC50分别为154.01 mg·L-1和161.80 mg·L-1,48 h LC50分别为198.52 mg·L-1和175.68mg·L-1;对斑马鱼的96 h LC50为931.4 mg·L-1.溴酸钠对斜生栅藻的96 h EC50为540.26 mg·L-1;对大型蚤和裸腹蚤的48 h EC50分别为127.90 mg·L-1和111.07 mg·L-1,48 h LC50分别为161.80 mg·L-1和123.47 mg·L-1;对斑马鱼的96 h LC50为1 065.6 mg·L-1.而溴化钾对以上几种受试生物的影响远小于溴酸钾和溴酸钠的影响,对比可知引起受试生物产生毒性效应的原因是由溴酸盐引起的.毒性作用规律显示,随着暴露时间的增加,溴酸盐的毒性效应越明显,受试生物对溴酸盐的毒性效应的敏感顺序为:大型蚤、裸腹蚤>斜生栅藻>斑马鱼>普通小球藻、发光菌.

关键词：溴酸盐毒性效应发光菌水蚤绿藻斑马鱼

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阴离子交换膜表面改性方法的研究现状

膜科学与技术 2019年第2期39卷 98-104页

作者：撖博张文娟马军王执伟哈尔滨工业大学环境学院城市水资源与环境国家重点实验室哈尔滨150090 天津城建大学环境与市政工程学院天津300384 天津市政工程设计研究院天津300384

离子交换膜已广泛应用于钨工业、氯碱工业、湿法冶金、医药、工业废水处理等领域.但是在实际应用中,离子交换膜由于本身特性仍存在许多不足,影响了工艺的大规模推广.例如,阴离子交换膜的正电性容易被天然水体中存在的胶体污染,从而降低... 详细信息

离子交换膜已广泛应用于钨工业、氯碱工业、湿法冶金、医药、工业废水处理等领域.但是在实际应用中,离子交换膜由于本身特性仍存在许多不足,影响了工艺的大规模推广.例如,阴离子交换膜的正电性容易被天然水体中存在的胶体污染,从而降低了其处理效率.为克服阴离子交换膜存在的问题,总结了近几年国内外关于其表面改性的研究,详细介绍了几种常用的表面改性方法(吸附表面改性、电沉积表面改性、化学结合表面改性和等离子体表面改性)的原理、特点及其改性效果.研究表明,通过表面改性可以有效提高阴离子交换膜的抗污染能力、单价选择性和传输性能等,因此膜表面改性是提高膜性能的一个重要途径.

关键词：阴离子交换膜表面改性单价选择性抗污染亲水性

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农村污水治理项目PPP模式案例探讨

建设科技 2021年第10期 34-36,41页

作者：刘晓天王执伟天津市政工程设计研究总院有限公司天津300051

农村污水治理是我国乡村振兴战略的重要保障,经过近年来的探索实践,农村污水治理工作取得了很大的成效,在建设实施过程中形成了以PPP模式为主的特征。本文以安徽省东北部某县农村污水PPP项目为例,探讨农村污水处理项目PPP模式的实施要... 详细信息

农村污水治理是我国乡村振兴战略的重要保障,经过近年来的探索实践,农村污水治理工作取得了很大的成效,在建设实施过程中形成了以PPP模式为主的特征。本文以安徽省东北部某县农村污水PPP项目为例,探讨农村污水处理项目PPP模式的实施要点及存在的问题,提出了农村污水治理项目PPP模式实施建议。

关键词：农村污水 PPP模式污水处理

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离子交换膜扩散边界层厚度的测试方法比较

膜科学与技术 2017年第2期37卷 12-18页

作者：张文娟马军王执伟刘惠玲哈尔滨工业大学市政环境工程学院城市水资源与环境国家重点实验室哈尔滨150090

电化学阻抗谱和线性扫描伏安法均可用来测定离子交换膜扩散边界层的厚度.本文比较了两种方法测定的扩散边界层厚度大小,并考察了不同流速和温度对阳离子交换膜和阴离子交换膜扩散边界层厚度的影响.研究发现:线性扫描伏安法的测试结果高... 详细信息

电化学阻抗谱和线性扫描伏安法均可用来测定离子交换膜扩散边界层的厚度.本文比较了两种方法测定的扩散边界层厚度大小,并考察了不同流速和温度对阳离子交换膜和阴离子交换膜扩散边界层厚度的影响.研究发现:线性扫描伏安法的测试结果高于电化学阻抗谱法的结果,这与前者测试过程中施加电压过高使界面层发生破坏有关;随着流速的增大,电化学阻抗谱测定的扩散边界层厚度显著降低,而线性扫描伏安法的测定值基本不变,前者的测定值更接近实际值;阳离子交换膜和阴离子交换膜的扩散边界层厚度不同,且受温度的影响程度不同.研究结果对于优化离子交换膜的电化学评价技术具有重要意义.

关键词：离子交换膜线性扫描伏安法电化学阻抗谱扩散边界层厚度

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离子交换膜传质过程中电化学特性的研究

膜科学与技术 2017年第1期37卷 44-50页

作者：张文娟马军王执伟刘惠玲哈尔滨工业大学市政环境工程学院城市水资源与环境国家重点实验室哈尔滨150090

电化学阻抗谱和直流方法均可用来评价离子交换膜传质过程中的电化学性质,而前者可用于分析膜本身、双电层和扩散边界层的电阻值.通过比较两个等效电路的拟合效果及其物理化学意义,选择了最优的等效电路来定量分析离子交换膜体系的各个分... 详细信息

电化学阻抗谱和直流方法均可用来评价离子交换膜传质过程中的电化学性质,而前者可用于分析膜本身、双电层和扩散边界层的电阻值.通过比较两个等效电路的拟合效果及其物理化学意义,选择了最优的等效电路来定量分析离子交换膜体系的各个分层,并考察了不同流速和浓度下两种膜的电化学性质变化.研究发现,直流方法测定的电阻值等于电化学阻抗谱测定的各个分层的电阻值之和;随着流速的增大,膜本身和双电层的电阻变化较小,而扩散边界层的电阻明显降低;随着浓度的增大,传质体系的电阻均显著降低;阳离子交换膜和阴离子交换膜具有不同的电化学传质特性.研究结果对于优化离子交换膜的电化学评价技术及离子交换膜的制备和应用具有重要意义.

关键词：离子交换膜电阻直流法电化学阻抗谱双电层扩散边界层

PPY掺杂离子对电催化脱氯Pd/PPY/Ni电极的影响

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哈尔滨工业大学学报 2013年第6期45卷 48-52页

作者：李君敬刘惠玲程修文陈清华王执伟哈尔滨工业大学市政环境工程学院城市水资源与水环境国家重点实验室哈尔滨150090

为制备高效稳定的用于电催化去除氯代有机物的电极,采用扫描电子显微镜和电催化脱氯实验考察不同聚吡咯掺杂离子对Pd/PPY/Ni复合电极的形貌和电催化加氢脱氯性能的影响.将制备的电极在强吸附性阴离子存在情况下,考察其电催化性能的变化... 详细信息

为制备高效稳定的用于电催化去除氯代有机物的电极,采用扫描电子显微镜和电催化脱氯实验考察不同聚吡咯掺杂离子对Pd/PPY/Ni复合电极的形貌和电催化加氢脱氯性能的影响.将制备的电极在强吸附性阴离子存在情况下,考察其电催化性能的变化.结果表明,掺杂离子对复合电极的形貌和电催化性能有显著的影响,对甲苯磺酸掺杂的聚吡咯对应的Pd/PPY(PTS)/Ni电极有最高的电催化加氢脱氯效率(高达91.1%),高氯酸钠掺杂的聚吡咯对应的电极电催化性能最差.电催化体系中强吸附离子(ClO4-,Cl-)的存在对电极性能有微弱影响,表明电极具有良好的稳定性,可高效去除水中的氯酚类氯代有机物.

关键词：电催化加氢脱氯掺杂离子形貌脱氯性能强吸附离子

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城市河道生态治理及环境修复措施

城市建设理论研究(电子版) 2019年第6期 25-25页

作者：王执伟天津市市政工程设计研究院

作为人类生活中最重要的一种资源,水资源的地位十分突出。水素有生命之源的美称,人类文明大多在水生态周围崛起。城市建设中,必须对于水资源予以更多的关注。现代化城市的发展和建设,要关心和注意河道水环境的治理,营造更为舒适、健康... 详细信息

作为人类生活中最重要的一种资源,水资源的地位十分突出。水素有生命之源的美称,人类文明大多在水生态周围崛起。城市建设中,必须对于水资源予以更多的关注。现代化城市的发展和建设,要关心和注意河道水环境的治理,营造更为舒适、健康的生活环境。城市水环境的好坏直接关系到城市居民的健康,对社会的发展有着直接与间接的影响。现本文将以城市河道生态治理为对象,分析保护环境、修复环境的具体做法。

关键词：城市河道水环境生态治理环境修复