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基于单原子铁催化剂的过一硫酸盐高级氧化过程: 配位结构和活性组分

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 15-37页

作者：程成任伟张晖段晓光王少彬武汉大学资源与环境科学学院环境科学与工程系湖北武汉430079 阿德莱德大学化学工程学院澳大利亚南澳阿德莱德

随着全球工业化的迅速发展,大量有毒污染物不断排入水体中,对水生态系统和人类健康构成了严重威胁.为应对这一挑战,人们发展高级氧化技术,其通过产生活性自由基,能够氧化并矿化有毒污染物.其中,利用非均相催化剂活化的过一硫酸盐高级氧... 详细信息

随着全球工业化的迅速发展,大量有毒污染物不断排入水体中,对水生态系统和人类健康构成了严重威胁.为应对这一挑战,人们发展高级氧化技术,其通过产生活性自由基,能够氧化并矿化有毒污染物.其中,利用非均相催化剂活化的过一硫酸盐高级氧化过程可产生多种非自由基活性物种,如单线态氧、催化剂-过硫酸盐复合体和高价态金属,这些物种具有选择性氧化特定污染物的能力.为了实现对污染物的精准处理,需要合理设计与调控非均相催化剂的结构,以选择性地产生自由基/非自由基物种.单原子催化剂具有较高的原子利用效率和明确可调控的活性位点结构,可高效且选择性活化过一硫酸盐,并产生多种活性组分.然而,由于活性组分多元的生成路径及其之间复杂的相互作用,目前对于单原子催化剂在过一硫酸盐活化过程中的结构-活性/选择性关系尚未得到深入揭示.因此,本研究旨在通过深入探究单原子催化剂的结构与性能关系,为优化催化剂设计、提升污染物处理效率提供科学依据.本文围绕最具代表性的单原子铁系催化剂,系统分析并总结了在过一硫酸盐高级氧化过程中的结构-活性/选择性关系.首先,简要介绍了单原子铁催化剂的制备方法和表征手段,以及活性位点结构的生成过程.然后,深入分析了单原子铁催化剂活化过一硫酸盐过程的研究进展和反应特性.从理论与实验角度,详细阐述了过一硫酸盐活化过程中活性物种产生的反应原理.具体来说,探讨了自由基、单线态氧、催化剂-过硫酸盐复合体和高价铁组分在不同单原子铁位点上的生成机理及鉴别方法.进一步地,分析了单原子铁催化剂活性位点的几何结构和电子结构性质对活性物种产生的影响,总结了调控活性位点的有效手段.在此基础上,建立单原子铁催化剂结构与产生活性组分之间的结构-活性/选择性关系,以期为非均相过一硫酸盐活化剂的设计提供理论指导.最后,本文还指出了基于单原子催化剂的过一硫酸盐高级氧化过程所面临的挑战,并展望了未来的发展方向.未来,应进一步发展原位/工况条件下的表征技术,以精准捕捉活化过程中活性位点的结构演变和关键反应中间体的生成,从而更深入地揭示反应机理;此外,设计具有双金属位点的催化剂,可优化多步骤反应中不同反应中间体的吸附与电荷转移过程,实现协同催化效果.本文期望为深入理解过一硫酸盐高级氧化技术的反应机理和开发高效选择性的单原子环境催化剂提供有益借鉴.

关键词：过一硫酸盐活化单原子铁催化剂自由基非自由基水处理环境修复

4.0 Mt/a环烷基油加氢裂化装置多产重石脑油的实践

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石油炼制与化工 2024年第5期55卷 31-37页

作者：周泽腾郑港西方友中海油惠州石化有限公司广东惠州516086

中海油惠州石化有限公司4.0 Mt/a加氢裂化装置采用RN-410C RHC-210 RHC-220催化剂级配,通过分馏系统改造进行了多产优质化工原料的产品结构升级。标定结果表明,以焦化蜡油掺入量(w)为20.16%、氮质量分数为0.1846%、密度(20℃)为0.910 g/... 详细信息

中海油惠州石化有限公司4.0 Mt/a加氢裂化装置采用RN-410C RHC-210 RHC-220催化剂级配,通过分馏系统改造进行了多产优质化工原料的产品结构升级。标定结果表明,以焦化蜡油掺入量(w)为20.16%、氮质量分数为0.1846%、密度(20℃)为0.910 g/cm^(3)的混合蜡油为原料,在入口总压力为15.18 MPa、精制段和裂化段平均温度分别为385.6℃和389.3℃、采用一次通过流程的条件下,氢耗为2.98%,重石脑油收率为35.23%,尾油收率为10.69%。石脑油、喷气燃料、柴油产品指标均在合格范围内,其中喷气燃料烟点可达30 mm,柴油十六烷指数可达72.3、多环芳烃质量分数为1%,尾油BMCI为12;装置能耗为21.91 kgOE t(1 kgOE=41.8 MJ),达到同类装置先进水平。重石脑油选择性从上周期的77.3%提高到了本周期的84.2%,表明催化剂级配及反应分区调控效果明显。

关键词：环烷基加氢裂化重石脑油喷气燃料尾油

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学生学业成就报告单的再定位与新设计

中小学管理 2024年第9期 43-46页

作者：张斌王少非山东省教育科学研究院山东济南250013 台州学院教师教育学院浙江台州317000

结果报告是学生学业成就评价系统的一个重要组成部分,也是影响评价功能实现的关键所在。与传统的简单“告知”型学业成就报告单不同,新课程实施中的学生学业成就评价指向学习改进,相应的结果报告就要在师生间就学业问题建立一种沟通协... 详细信息

结果报告是学生学业成就评价系统的一个重要组成部分,也是影响评价功能实现的关键所在。与传统的简单“告知”型学业成就报告单不同,新课程实施中的学生学业成就评价指向学习改进,相应的结果报告就要在师生间就学业问题建立一种沟通协商机制,给学生提供反思自己学习的机会,并就下一步的学习行动进行协商、达成共识。新型的学生学业成就报告单应当依据教学目标呈现学生学业成就的具体情况,关注学生接下来的改进行动,并容纳学生的自我反思。以促进学生学习为目的的学业成就报告单,其设计框架和运用具有灵活变通性,需要评价实践的全方位变革。

关键词：学业成就评价学业成就报告单促进学习的评价教师评语学生反思

某水电站下游三维洄游通道识别与集诱鱼进口位置选择

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某水电站下游三维洄游通道识别与集诱鱼进口位置选择

作者：王少真西安理工大学

学位级别：硕士

水利工程的建设阻碍了鱼类种群的早期觅食路径,破坏了鱼类种群的交换,还对高度洄游鱼类种群的生存和繁殖造成了严重威胁。为了解决水电站建设阻隔鱼类上溯的问题,需要在水电站下游岸边建设适当的过鱼设施,达到鱼类过坝上溯的目的。集诱... 详细信息

水利工程的建设阻碍了鱼类种群的早期觅食路径,破坏了鱼类种群的交换,还对高度洄游鱼类种群的生存和繁殖造成了严重威胁。为了解决水电站建设阻隔鱼类上溯的问题,需要在水电站下游岸边建设适当的过鱼设施,达到鱼类过坝上溯的目的。集诱鱼设施是高坝过鱼设施的关键组成部分,其进口效率是过鱼效率的决定因素。为了让鱼类能够有效地穿过水坝,必须要确定其集诱鱼进口位置,本文以黄河某水电站工程为例,基于RNG κ-ε模型和VOF自由表面追踪法,对过鱼季节不同机组运行条件下尾水下游1km河道范围内进行三维数值模拟研究,主要内容及成果如下:（1）确定了 6种过鱼对象,提出了集诱鱼进口所需要满足的2种水力学条件,即流速范围为0.20～1.60m/s,紊动能范围为0～0.0909m2/s2。根据集诱鱼进口布设主要原则拟定了5个集诱鱼进口位置,分别是泄洪洞出口左岸（A）、挡墙左端（B）、挡墙前段（C）、挡墙右端（D）和1#,2#尾水洞边墙（E）。（2）根据过鱼季节电站28种不同机组运行条件下尾水下游1km河道范围数值模拟研究结果,对每种工况下水电站坝下河道平面流速场和紊动能场进行分析,根据集诱鱼进口处需要满足的水力学条件在拟定的5个集诱鱼进口位置处选取适宜的集诱鱼进口位置。（3）为了让鱼类能够更加有效地穿过水坝,更准确地找到集诱鱼进口位置,需要对电站下游三维洄游通道进行识别,确定目标鱼类的游泳走廊和聚集区域。通过对数值模拟结果进行分析,得到不同工况下目标鱼的游泳走廊后,对不同工况下集诱鱼进口位置进行筛选。得出,电站以工况1运行时,目标鱼不能通过河道下游的屏障区,无法上溯至集诱鱼进口位置,这种工况在过鱼季节需要避免。由于机组运行数量增加导致流量增加,目标鱼在流域内的潜在游泳走廊比例减少,工况16～28在坝下河道下游可供目标鱼类上溯的区域面积较小,在过鱼季节应该尽量避免,其他工况在过鱼季节都可使目标鱼类顺利上溯。（4）通过对比以上两种分析方法得到的集诱鱼进口位置可以发现存在较大差别,因为河流中鱼类的洄游通道通常是三维的,所以在进行集诱鱼进口位置选择时,通过识别鱼类的三维洄游通道,确定目标鱼类的游泳走廊和聚集区域,选择集诱鱼进口位置得到的结果更加准确。

关键词：数值模拟集诱鱼设施进口位置鱼的游泳行为游泳走廊

社会治理视域下的社会组织参与能力及其提升:以G省为例

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北方民族大学学报（哲学社会科学版） 2024年第4期 102-111页

作者：黄开腾广东技术师范大学管理学院广东广州510665

在社会治理创新背景下,社会组织参与社会治理的空间越来越大、机会越来越多。要推动社会组织高质量参与社会治理,就必须加强其能力建设。社会组织参与社会治理的能力主要由价值引领能力、资源动员能力和专业服务能力三个要素构成。目前... 详细信息

在社会治理创新背景下,社会组织参与社会治理的空间越来越大、机会越来越多。要推动社会组织高质量参与社会治理,就必须加强其能力建设。社会组织参与社会治理的能力主要由价值引领能力、资源动员能力和专业服务能力三个要素构成。目前,社会组织参与社会治理面临组织行动理念滞后、使命感缺乏、动员对象的非多元化、动员技术的非多样化、服务契合度有偏差等困境。根本原因是社会组织的公共性瓶颈、政策激励瓶颈、社会关系网络瓶颈制约。因此,只有优化社会组织的制度环境,才能促进社会组织参与能力的可持续提升,这就需要重塑社会组织的公共性、健全社会组织的人才培养机制、完善社会组织的社会关系网络、健全社会组织的社会政策体系。

关键词：社会组织社会治理参与能力制度环境

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人机协同巡检下绝缘子分类及故障检测方法

华中科技大学学报（自然科学版） 2024年第1期52卷 91-98,111页

作者：王少飞吴琼水田猛王先培武汉大学电子信息学院湖北武汉430072

针对目前电网人机协同巡检过程中数据收集量、来源面和复杂度增加,导致绝缘子目标小、遮挡严重、背景复杂、故障难以识别等问题,提出一种基于Yolov5-TBT模型的绝缘子分类及故障检测算法.首先构建了多目标(3种类别+2种故障)的人机协同巡... 详细信息

针对目前电网人机协同巡检过程中数据收集量、来源面和复杂度增加,导致绝缘子目标小、遮挡严重、背景复杂、故障难以识别等问题,提出一种基于Yolov5-TBT模型的绝缘子分类及故障检测算法.首先构建了多目标(3种类别+2种故障)的人机协同巡检数据集,为模型训练提供充足的绝缘子图像,提高模型的鲁棒性和泛化能力.然后,以Yolov5模型为基础,增加Transformer编码器,减少复杂背景的干扰;使用加权双向特征金字塔网络(BiFPN)学习不同层级输入特征的重要性,进行更有效的特征聚合;增加小目标预测分支,提高对小目标的检测效果.实验结果表明:改进模型效果优于Yolov5模型,对伞裙破损故障的检测精度提高了19.4%,整体性能提高3.6%.

关键词：电网巡检绝缘子分类故障检测 Yolov5模型 Transformer编码器

尿素预水解策略对微生物-活性氧化镁联合固化软黏土的影响

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应用基础与工程科学学报 2024年第5期32卷 1349-1359页

作者：雷光会王瑞王少丹王海猛刘宇佳唐朝生厦门路桥百城建设投资有限公司南京大学地球科学与工程学院南京大学(苏州)高新技术研究院中交第二航务工程局有限公司

我国基础设施建设导致产生大量工程弃土，为实现软黏土的固化与资源化利用，提出了基于尿素预水解策略的生物碳化活性氧化镁技术.通过开展一系列的无侧限抗压强度测试、酸洗测试、干密度和含水率测试，重点探究了固化方式、预水解时间... 详细信息

我国基础设施建设导致产生大量工程弃土，为实现软黏土的固化与资源化利用，提出了基于尿素预水解策略的生物碳化活性氧化镁技术.通过开展一系列的无侧限抗压强度测试、酸洗测试、干密度和含水率测试，重点探究了固化方式、预水解时间和尿素浓度对土体固化性能的影响.研究结果表明：(1)预水解策略可实现软黏土的高效固化，养护7d后生物碳化试样的强度相较于未预水解试样提升了1.5倍，甚至与养护28d水泥固化试样的强度相当；(2)预水解时间和尿素浓度的增加均可提高尿素水解量并产生更多碳酸根参与到活性氧化镁的生物碳化，但固化试样的强度整体呈现出先增后减的趋势，最优预水解时间和最优尿素浓度分别为12h和2mol/L;(3)适当增大碳酸根含量可促进更多胶结产物水合碳酸镁的形成，以提高固化试样的强度；但过高的碳酸根含量反而会影响水合碳酸镁的胶结性能，导致强度降低.

关键词：软黏土活性氧化镁生物碳化预水解微生物无侧限抗压强度

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铁路运输数字化的绿色效应研究

铁路运输数字化的绿色效应研究

作者：宋子腾石家庄铁道大学

学位级别：硕士

包头南海子湿地典型繁殖水鸟蛋壳中重金属含量及其暴露风险评估

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包头南海子湿地典型繁殖水鸟蛋壳中重金属含量及其暴露风险评估

作者：李子腾内蒙古科技大学包头师范学院

学位级别：硕士

包头南海子湿地位于中亚和东亚-澳大利西亚两条全球候鸟迁徙路线的交汇区,是鸟类的重要繁殖区,开展生态风险评估对鸟类保护具有重要意义。2022年5-10月,本研究采用电感耦合等离子体质谱法（ICP-OES）对包头南海子湿地3种不同食性（食草... 详细信息

包头南海子湿地位于中亚和东亚-澳大利西亚两条全球候鸟迁徙路线的交汇区,是鸟类的重要繁殖区,开展生态风险评估对鸟类保护具有重要意义。2022年5-10月,本研究采用电感耦合等离子体质谱法（ICP-OES）对包头南海子湿地3种不同食性（食草、食虫、食鱼）的8种代表繁殖鸟类蛋壳及水体、土壤、食物中的6种重金属（As、Cd、Cr、Sb、Zn、Hg）进行了检测,并分析了其中重金属的含量及对鸟类的暴露风险。结果表明:（1）水中重金属除As外均超过国家Ⅰ级地表水标准,且水体中Cd、Hg为重污染,Sb、Zn为中污染,Cr为轻污染、As为无污染。水体中重金属的P为74.331,为重污染。（2）土壤中重金属除As外均超过国家Ⅰ级土壤标准,且土壤中Sb、Cr、Zn、Cd为重污染,As为轻污染,Hg为无污染。此外,土壤中重金属除Hg外均高于包头土壤背景值,表明有外来重金属汇入。土壤中重金属的P为189.493,为重污染。潜在生态风险指数表明Cd的潜在生态风险程度为强风险,As、Cr、Zn和Hg的潜在生态风险程度为轻微风险。（3）植物样本中As、Cd、Cr超过了国家食物标准,分别为其的51.96倍、8.4倍、63.68倍;昆虫样本中As、Cd、Cr、Hg超过了国家食物标准,分别为其的15.06倍、9.8倍、14.58倍、2.8倍;鱼类样本中As、Cd、Cr、Hg超过了国家食物标准,分别为其的18.1倍、1.6倍、1.08倍、5.6倍。且所有食物（植物、昆虫、鱼类）对水的BAF均大于1;植物及昆虫对土壤中As、所有食物对土壤中的Cd、昆虫及鱼类对土壤中的Zn的BAF值大于1。（4）Sb及Hg在昆虫、鱼类及蛋壳中逐级递增,且Sb、Hg在金眶鸻（Charadrius dubius）蛋壳中含量最高,显著高于其他鸟类蛋壳（P<0.05）,因此,金眶鸻蛋壳适合作为南海子湿地中Sb及Hg的生物指示剂。此外,As在夜鹭（Nycticorax nycticorax）,Cd在黑翅长脚鹬（Himantopus himantopus）,Cr在赤膀鸭（Anas strepera）,Zn在金眶鸻蛋壳中含量最高,且显著高于其它鸟类蛋壳（P<0.05）。（5）鸟类蛋壳中Cr与Hg、Zn极显著相关（P<0.01）,聚类分析表明Cr、Hg、Zn为一类,且主成分分析也表明,其主成分1中Cr、Hg、Zn的载荷最高,可以认为其具有相同来源。蛋壳中的重金属与当地工业生产和农业活动有关,可能是其主要来源。（6）3种不同食性的鸟类重金属暴露途径及暴露风险不同,As、Cd、Zn主要通过食物暴露,Sb主要通过食物及土壤暴露;另外,As对食草鸟类,Cr、Sb对食虫鸟类,Zn、Hg对食鱼鸟类的暴露风险高于其他食性鸟类且超过其可耐受阈值,存在高暴露风险。

关键词：南海子湿地繁殖鸟类蛋壳重金属暴露风险重金属来源