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我国石化储罐VOCs安全高效深度减排、回收和热氧化技术进展

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化工进展 2024年第4期43卷 2063-2076页

作者：刘世达王海燕侯栓弟刘忠生廖昌建王宽岭中石化(大连)石油化工研究院有限公司辽宁大连116045 大连理工大学化工海洋与生命学院辽宁大连116081

全面总结了石化储罐VOCs产排机理、排放特征以及VOCs减排、回收和热氧化技术进展,并提出了意见和建议,希望对我国石化储罐VOCs深度减排有所裨益。石化储罐除大小呼吸产气外,还有高温重油储存热裂解等产气现象。在计算储罐排气中可燃物... 详细信息

全面总结了石化储罐VOCs产排机理、排放特征以及VOCs减排、回收和热氧化技术进展,并提出了意见和建议,希望对我国石化储罐VOCs深度减排有所裨益。石化储罐除大小呼吸产气外,还有高温重油储存热裂解等产气现象。在计算储罐排气中可燃物浓度时不应忽视硫化氢、甲烷、氢气、氨等组分。目前,中美储罐VOCs管控都以选择浮顶罐等源头减排为主,以储罐使用过程控制和排放气末端治理为辅,我国应适时修订现行标准,以适应越来越严的环保要求。核算得出2019年我国有机液体储罐VOCs排放量为(39.2~90.4)×10^(4)t,主要来自石化企业,建议将粗柴油、粗汽油、粗航煤、蜡油、燃料油、渣油等中间产品罐或重油罐与苯、甲苯、二甲苯、甲醇等储罐一起列为优先管控对象。建议我国开展石化储罐VOCs深度减排,包括源头减排、过程控制和末端治理,内浮顶罐内置气袋有可能成为继浮盘之后又一重要的源头减排技术;低温柴油吸收与吸附、冷凝相比,在处理含硫量较高的粗汽油、粗柴油、高温重油等储罐废气上具有优势。总体上,我国石化储罐外排VOCs治理正在从回收向回收+热氧化(催化氧化、蓄热氧化、焚烧炉、工艺加热炉、锅炉)转变,控制热氧化单元出口非甲烷总烃小于20mg/m^(3)。

关键词：石化储罐挥发性有机物产气机理减排回收氧化安全

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协同脱除VOCs和NOx的双功能催化剂研究进展

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化工环保 2024年第3期44卷 319-328页

作者：张兴华王宽岭王学海中石化(大连)石油化工研究院有限公司辽宁大连116045

从催化剂的载体、活性组分及助剂、结构与形貌3个方面综述了协同脱除挥发性有机气体(VOCs)和NOx的VOCs-NH3-SCR(氨选择性催化还原)催化剂的研究进展,总结了不同VOCs-NH3-SCR催化剂对VOCs和NOx的协同脱除效果,阐述了VOCs和NOx的脱除机制... 详细信息

从催化剂的载体、活性组分及助剂、结构与形貌3个方面综述了协同脱除挥发性有机气体(VOCs)和NOx的VOCs-NH3-SCR(氨选择性催化还原)催化剂的研究进展,总结了不同VOCs-NH3-SCR催化剂对VOCs和NOx的协同脱除效果,阐述了VOCs和NOx的脱除机制及在VOCs-NH3-SCR体系下反应物间的协同或拮抗机制,并展望了VOCs-NH3-SCR催化剂的研究和开发方向。指出:应加强VOCs和NOx的协同脱除机理研究,通过调控催化剂体系、厘清功能活性位点、靶控不同反应物及中间物种的生消过程,寻求VOCs和NOx催化氧化的宽协同温窗区,进一步提高催化剂在VOCs和NOx协同脱除条件下的选择性。

关键词： NOx VOCs 协同脱除机理研究

金属/分子筛催化剂上甲烷选择性催化还原氮氧化物研究进展

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辽宁化工 2024年第6期53卷 813-818页

作者：安素峰王宽岭汪鹏王学海李宝忠郭新闻中石化(大连)石油化工研究院有限公司辽宁大连116045 大连理工大学辽宁大连116024

CH_(4)选择性催化还原氮氧化物(CH_(4)-SCR)是一种潜在的新型脱硝技术。综述了近10年来CH_(4)-SCR脱除NOx体系中不同金属/分子筛催化剂及反应机理方面的研究进展,包括对催化剂反应活性位点、关键活性中间体和反应动力学的新认识,以及分... 详细信息

CH_(4)选择性催化还原氮氧化物(CH_(4)-SCR)是一种潜在的新型脱硝技术。综述了近10年来CH_(4)-SCR脱除NOx体系中不同金属/分子筛催化剂及反应机理方面的研究进展,包括对催化剂反应活性位点、关键活性中间体和反应动力学的新认识,以及分子筛类型、负载金属类型和反应条件等关键因素对CH_(4)-SCR催化性能的影响,并提出了金属/分子筛类催化剂用于CH_(4)-SCR反应的研究展望。

关键词：金属/分子筛选择性催化还原甲烷氮氧化物

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MnZSM-5催化剂上NH_(3)-SCR反应机理的研究

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分子催化 2022年第4期36卷 313-320页

作者：李宝忠王宽岭李英霞中国石油化工股份有限公司大连石油化工研究院辽宁大连116045 北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

通过密度泛函理论(DFT)计算对Mn/ZSM-5催化剂上NH_(3)-SCR(Selective Catalytic Reduction)反应机理进行了理论研究.一种为气态NO直接参与反应的E-R机理,NO分子与[NH_(2)]反应生成中间体[NH_(2)NO],该反应路径的能垒为185.05 kJ/mol;另一种为吸附态NO参与反应的L-H机理,[NO]与[NH_(3)]反应生成[NH_(2)NO],该反应路径的能垒为190.27 kJ/mol.在一定温度下Mn/ZSM-5催化剂上NH_(3)-SCR两种机理的反应能垒十分接近,遵循两种机理的反应能够同时进行.

关键词： NH_(3)-SCR 脱硝催化剂

FN-3T型NH_(3)-SCR脱硝催化剂的开发及应用

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化工环保 2022年第4期42卷 466-470页

作者：王宽岭王学海刘忠生中国石化大连石油化工研究院辽宁大连116045

以TiO_(2)为载体、V_(2)O_(5)为活性组分,通过掺杂WO_(3)和纳米分子筛调控酸性,采用直接挤出成型法制备了FN-3T型脱硝催化剂。采用固定床反应器考察了催化剂的脱硝性能,并进行了工业应用。实验结果表明,WO_(3)的负载和分子筛改性,增大... 详细信息

以TiO_(2)为载体、V_(2)O_(5)为活性组分,通过掺杂WO_(3)和纳米分子筛调控酸性,采用直接挤出成型法制备了FN-3T型脱硝催化剂。采用固定床反应器考察了催化剂的脱硝性能,并进行了工业应用。实验结果表明,WO_(3)的负载和分子筛改性,增大了催化剂的比表面积,增强了催化剂的表面酸性,提高了催化剂的脱硝性能和抗水蒸气性能。工业标定结果表明,采用FN-3T脱硝催化剂进行烟气脱硝,出口烟气中NO_(x)平均质量浓度为34 mg/m^(3),满足NO_(x)超低排放要求。

关键词： NH_(3)-SCR 脱硝催化剂

原位DRIFTS在SCR过渡金属催化剂研究中的应用进展

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化工环保 2023年第5期43卷 580-589页

作者：张兴华王宽岭王学海李龙中石化(大连)石油化工研究院有限公司辽宁大连116045 中国昆仑工程有限公司大连分公司辽宁大连116045

概述了4类选择性催化还原(SCR)过渡金属催化剂的研发现状,归纳了原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)在NH3和NO吸附转化过程研究中的应用进展,总结了SCR的反应机理及路径,并对原位DRIFTS在SCR研究中的应用前景进行了展望。指出,基于原... 详细信息

概述了4类选择性催化还原(SCR)过渡金属催化剂的研发现状,归纳了原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)在NH3和NO吸附转化过程研究中的应用进展,总结了SCR的反应机理及路径,并对原位DRIFTS在SCR研究中的应用前景进行了展望。指出,基于原位DRIFTS技术可遴选出影响催化剂SCR活性的要素,这些要素包括NH3和NO在催化剂上的吸附方式、物种间的活化转化、中间体及(副)产物的生消过程等,这对针对性合成具有特殊结构和形貌的高活性催化剂具有重要指导作用。

关键词：原位漫反射红外傅里叶变换光谱选择性催化还原过渡金属催化剂脱硝

对NaZSM-5分子筛盐酸改性制备TiO_2/ZSM-5光催化剂

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材料研究学报 2010年第5期24卷 535-539页

作者：李莉王宽岭李家博张文杰沈阳理工大学环境与化学工程学院沈阳110159 沈阳石蜡化工有限公司沈阳110141

用盐酸改性处理NaZSM-5得到HZSM-5分子筛载体,再用溶胶-凝胶法在NaZSM-5和HZSM-5表面合成TiO_2前驱体,将其煅烧制备出TiO_2/ZSM-5负载型光催化剂。分别用扫描电镜、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和BET氮吸附对光催化剂的表面形貌、晶... 详细信息

用盐酸改性处理NaZSM-5得到HZSM-5分子筛载体,再用溶胶-凝胶法在NaZSM-5和HZSM-5表面合成TiO_2前驱体,将其煅烧制备出TiO_2/ZSM-5负载型光催化剂。分别用扫描电镜、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和BET氮吸附对光催化剂的表面形貌、晶相结构和比表面积进行表征,研究了NaZSM-5分子筛盐酸改性对TiO_2/ZSM-5光催化剂的影响。结果表明,盐酸改性对NaZSM-5分子筛骨架结构的影响不大,但是使其结晶度有所降低。负载后TiO_2的晶粒尺寸明显减小,TiO_2/ZSM-5光催化剂的比表面积比纯TiO_2有较大增长。对NaZSM-5分子筛盐酸改性提高了TiO_2/ZSM-5对甲基橙的吸附和光催化降解能力。重复使用四次后,TiO_2/ZSM-5光催化剂的光催化降解率下降为初次使用时的82.4%。

关键词：无机非金属材料 ZSM-5 溶胶-凝胶负载型光催化剂

国内石化有机液体储罐VOCs深度减排管控技术进展

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炼油技术与工程 2022年第4期52卷 11-18页

作者：刘世达侯栓弟刘忠生廖昌建王宽岭赵磊中国石油化工股份有限公司大连石油化工研究院辽宁省大连市116045

石化是我国有机液体储存量最大的行业。有机液体储罐除大、小呼吸产气外,还有高温重油储存热裂解产气现象。现有国内外标准存在以下问题:(1)允许储罐排放的挥发性有机物(VOCs)浓度较高;(2)选用浮顶罐或固定顶罐+罐顶排气处理装置均符合... 详细信息

石化是我国有机液体储存量最大的行业。有机液体储罐除大、小呼吸产气外,还有高温重油储存热裂解产气现象。现有国内外标准存在以下问题:(1)允许储罐排放的挥发性有机物(VOCs)浓度较高;(2)选用浮顶罐或固定顶罐+罐顶排气处理装置均符合标准,但允许排放的VOCs浓度差别很大。2019年,我国有机液体储存源VOCs排放量为392~904 kt,主要发生在石化行业。要提升我国环境空气质量、减少VOCs排放,储罐深度减排是关键。提出了“储罐VOCs深度减排”判据,将储存柴油的固定顶罐改为内浮顶罐可实现深度减排,现有固定顶罐、浮顶罐增加罐顶气治理可实现深度减排。介绍了中国石油化工股份有限公司大连(抚顺)石油化工研究院开发的以“低温柴油吸收-脱硫及总烃均化-蓄热氧化/催化氧化/热力焚烧炉”为核心的Tg系列储罐废气处理技术及应用实例,以及近年开发的内浮顶罐内置气袋VOCs减排技术。最后提出了储罐VOCs深度减排标准建议。

关键词：有机液体储罐产气机理 VOCs 排放量深度减排废气处理控制排放标准

TiO_2/HZSM-5的制备及光催化性能的表征

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功能材料 2010年第4期41卷 637-640页

作者：张文杰王宽岭于杨何红波沈阳理工大学环境与化学工程学院辽宁沈阳110168 中国科学院沈阳应用生态研究所辽宁沈阳110016

以钛酸四丁酯为钛源,采用溶胶-凝胶法在HZSM-5分子筛表面合成TiO2前驱体,程序升温处理制得TiO2/HZSM-5负载型光催化剂。采用X射线衍射、扫描电镜、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱对光催化剂晶相结构、表面形貌及化学组成进行了表... 详细信息

以钛酸四丁酯为钛源,采用溶胶-凝胶法在HZSM-5分子筛表面合成TiO2前驱体,程序升温处理制得TiO2/HZSM-5负载型光催化剂。采用X射线衍射、扫描电镜、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱对光催化剂晶相结构、表面形貌及化学组成进行了表征。结果表明,HZSM-5可提高TiO2分散性能,降低TiO2晶粒的尺寸。TiO2/HZSM-5中的Ti都以TiO2形式存在,没有Ti—O—Si键生成。甲基橙溶液的光催化降解结果表明,负载后提高了TiO2对甲基橙溶液的光催化降解活性。TiO2的质量分数为30%,400℃下煅烧2h时的催化剂光催化性能最好。

关键词： HZSM-5 TiO2 溶胶-凝胶负载型光催化剂甲基橙降解