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改性碳毡电极构建杂化膜电容去离子去除阴离子型染料的性能及机理

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环境化学 2024年

作者：谷佳蓉陈瑞程杨晨旭马俊俊牛建瑞李耘科刘春河北省污染防治生物技术实验室河北科技大学环境科学与工程学院

根据染料不过膜的特点，构建了新型杂化半膜膜电容去离子（MCDI）装置，首次利用MCDI对阴离子型染料进行去除.将铁氧化物以不同铁碳质量比掺杂在碳毡(CF)中制备复合电极，通过扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）和X射线光电子能谱... 详细信息

根据染料不过膜的特点，构建了新型杂化半膜膜电容去离子（MCDI）装置，首次利用MCDI对阴离子型染料进行去除.将铁氧化物以不同铁碳质量比掺杂在碳毡(CF)中制备复合电极，通过扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）等多重手段表征电极材料的形貌、结构和化学组成等，表明铁氧化物的成功掺杂.并根据循环伏安（CV）和电化学阻抗谱（EIS）证明铁氧化物掺杂比例为25%的改性材料CF-Fe(25%)具有最优的电化学性能.对比CFs对阴离子型染料刚果红（congo red,CR）的去除效果，并探究电压、染料浓度和pH等参数对CR去除性能的影响，验证最佳条件下对其他阴离子型染料的去除效果.结合自由基捕获实验阐述MCDI对阴离子型染料的降解机理.得到在1.2 V电压，流速3 mL·min-1下，pH 7的进水环境中，对100 mg·L-1的CR、新胭脂红染料（new carmine, NC）和日落黄染料（sunset yellow FCF, SY FCF）在15 min内分别达到66.3%、61.6%和60.7%的去除率，且酸性环境有利于染料的去除.新型杂化半膜MCDI装置可直接将离子型染料富集，后经阳极产生的高活性自由基（·OH）氧化降解、去除，铁氧化物的掺杂可增加电极反应活性位点，利于染料的吸附，并促进·OH的生成.·OH是降解染料的主要作用力.该方法去除效率高，同时避免了膜污染，为MCDI去除阴离子型染料方面提供科学依据.

关键词：杂化膜电容去离子复合电极材料碳毡铁氧化物阴离子型染料

电子转移主导的载钴生物炭活化PMS降解四环素

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环境科学学报 2024年第3期44卷 51-60页

作者：贾华牛建瑞高玮芮遨宇余铭浩陈梦郭延凯河北科技大学环境科学与工程学院石家庄050018 河北省污染防治生物技术实验室石家庄050018 中国石化沧州炼化公司沧州061000 合肥供水集团有限公司合肥230011

为实现水体中抗生素类污染物的高效去除,以青霉素菌渣为前驱体制备了系列金属钴负载的生物炭催化剂(Co-doped penicillin residue biochar,CoPB),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解四环素(TC).同时,系统表征了系列材料的理化性质、形貌结构... 详细信息

为实现水体中抗生素类污染物的高效去除,以青霉素菌渣为前驱体制备了系列金属钴负载的生物炭催化剂(Co-doped penicillin residue biochar,CoPB),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解四环素(TC).同时,系统表征了系列材料的理化性质、形貌结构、表面官能团和元素价态分布特征,探究了催化剂投加量、PMS剂量及不同体系对TC降解的影响.结果表明,所制备的CoPB-10催化剂可在20 min内有效实现98.06%的TC去除率,循环4次后仍保持在93.33%.通过淬灭实验、电子顺磁共振(EPR)、循环伏安法(CA)和电化学阻抗(EIS)鉴别了体系中的活性物种,明晰了CoPB/PMS/TC体系的降解机制.CoPB-10/PMS体系的优异催化性能得益于Co元素的价态循环和物相间的电子传递.本研究为构建电子传递主导的新型钴基催化剂提供了新的思路.

关键词：载钴生物炭过一硫酸盐四环素电子转移青霉素菌渣

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多级串联膜电容去离子装置的脱盐性能

环境工程学报 2024年第1期18卷 63-70页

作者：陈瑞程谷佳蓉余铭浩马俊俊牛建瑞李耘科刘春河北科技大学环境科学与工程学院河北省污染防治生物技术实验室

膜电容去离子(membrane capacitive deionization,MCDI)技术具有的装置简单、易操作、易再生、成本低,无污染、节能等优势,使其成为一种新型的脱盐技术。为了提升MCDI的脱盐性能,将多个装置的进水串联,对每个装置单独加电来探究脱盐率,... 详细信息

膜电容去离子(membrane capacitive deionization,MCDI)技术具有的装置简单、易操作、易再生、成本低,无污染、节能等优势,使其成为一种新型的脱盐技术。为了提升MCDI的脱盐性能,将多个装置的进水串联,对每个装置单独加电来探究脱盐率,平均脱盐速率、单位能量脱盐量等指标对多级串联的影响。结果表明,在进水盐质量浓度、水力停留时间、电压等不同操作条件下,二、三级MCDI串联脱盐率都提高了约2、3倍,三级串联较二级串联的脱盐速率提升较小,但具有更高的能耗。综合比较,二级MCDI串联的脱盐性能更优,并获得了最佳的操作条件为1.5 g·L^(-1),0.375 min,1.2 V。在连续脱盐过程中,多级串联能够连续稳定的去除盐离子,并且具有较高的吸附容量,表明了连续脱盐的可行性。研究结果对多级MCDI脱盐工程化应用具有指导意义。

关键词：膜电容去离子多级串联脱盐性能参数优化连续脱盐

改性炭黑导电剂强化流动电容去离子脱盐性能的机制

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环境工程学报 2024年第5期18卷 1346-1354页

作者：余铭浩陈梦杨晨旭李耘科谷佳蓉马俊俊刘春牛建瑞河北科技大学环境科学与工程学院石家庄050000 河北省污染防治生物技术实验室石家庄050000

流动电极电容去离子是一种可连续运行、低能耗的新型电化学脱盐技术。在流动电极中添加导电剂是提升其脱盐性能的常用手段,但常用的导电剂如炭黑(carbon black CB)、碳纳米管(carbon nanotubes CNT)等的强疏水性会影响流动电极的电子传... 详细信息

流动电极电容去离子是一种可连续运行、低能耗的新型电化学脱盐技术。在流动电极中添加导电剂是提升其脱盐性能的常用手段,但常用的导电剂如炭黑(carbon black CB)、碳纳米管(carbon nanotubes CNT)等的强疏水性会影响流动电极的电子传递效率和流动性,因此,提高导电剂亲水性并充分利用其吸附能力是提高流动电极脱盐性能的关键。本研究利用H_(2)O_(2)对炭黑进行氧化改性,通过调节氧化时间,制备了系列具有不同亲水性、表面含氧官能团的炭黑改性材料(CBO),并对其进行了详细的物理和电化学特性表征。在此基础上进一步探究了系列炭黑材料作为导电剂对装置脱盐效果的影响规律,同时优化了系统运行参数。结果表明,由H_(2)O_(2)氧化12 h所制备的炭黑材料作为导电剂时,装置具有较好的脱盐性能,在CBO-12投加量为0.25%、施加电压为1.2 V时,装置的平均除盐速率和电荷效率分别为0.464μmol∙(cm^(2)∙min)^(−1)和83.1%。进一步表征发现,优异的脱盐性能归因于适当的氧化改性,可有效改善CB的疏水性,并在其表面引入大量含氧官能团,在改善流动电极电荷传递能力的同时,还能充分利用改性CB的吸附性能。

关键词：流动电容去离子氧化改性炭黑表面性质脱盐

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慈竹生物炭对水溶液中Cr(VI)的吸附性能

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环境工程学报 2023年第9期17卷 2949-2957页

作者：郭延凯窦红牛建瑞何礼王炳力河北科技大学环境科学与工程学院石家庄050000 河北省污染防治生物技术实验室石家庄050000 石家庄市环境监控中心石家庄050000

以慈竹(sinocalamus affinis,SA)为原料,用磷酸对其进行活化,后经热解得到活化生物炭(activated sinocalamus affinis biochar,ASAB),用来吸附水溶液中的Cr(VI)。当溶液的初始pH为3时,Cr(VI)的初始质量浓度为20 mg·L^(−1),吸附剂投加量为1g·L^(−1)时,Cr(VI)去除率高达99.8%,剩余溶液中Cr(VI)的质量浓度低于废水排放标准(0.5 mg·L^(−1))。保持其他条件不变,改变Cr(VI)初始浓度,吸附剂的最大吸附容量可达236.2 mg·g^(−1)。以上结果均说明ASAB对废水中的Cr(VI)具有良好的吸附效果。采用SEM、BET、FTIR、XPS等表征方法对活化前、后的慈竹生物炭的化学结构和物理组成进行了表征。ASAB的比表面积是844.45 m^(2)·g^(−1),约为SAB(sinocalamus affinis biochar)的2.6倍,较高的比表面积可以提供更多的活性位点。本研究中,ASAB的除铬的机制包括静电作用和氧化还原作用。经过5个吸附-脱附循环后,ASAB对Cr(VI)的吸附效率依然可以达到80.9%。以上结果表明,作为1种高效的Cr(VI)吸附剂,ASAB可以用于处理废水中的Cr(VI)。

关键词：慈竹生物炭 Cr(VI) 吸附性能吸附机理动力学研究

复合菌剂对土霉素菌渣好氧堆肥腐熟及微生物群落结构影响

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环境工程学报 2022年第8期16卷 2672-2681页

作者：陈赛男钟为章牛建瑞秦学宁志芳李月河北科技大学环境科学与工程学院石家庄050018 河北省污染防治生物技术实验室石家庄050018

针对抗生素菌渣中抗生素残留难处理的问题,采用好氧堆肥法将其制成有机肥料,以实现其无害化处理及资源化利用。通过将复合菌剂添加到好氧堆肥体系中,研究其对堆体理化性质、肥效、毒性和微生物群落的影响。结果表明,添加复合菌剂最高温... 详细信息

针对抗生素菌渣中抗生素残留难处理的问题,采用好氧堆肥法将其制成有机肥料,以实现其无害化处理及资源化利用。通过将复合菌剂添加到好氧堆肥体系中,研究其对堆体理化性质、肥效、毒性和微生物群落的影响。结果表明,添加复合菌剂最高温度可达70.55℃,比对照组高温期延长了5 d,减少了氮源流失,有机质降解率提高了5.56%,土霉素降解率高达98.86%,使堆肥产品达到安全水平。此外,复合菌剂提高了堆肥中放线菌门(Actinobacteria)和厚壁菌门(Firmicutes)的相对丰度,与堆体升温正相关的嗜热菌属(Thermophilic bacteria genera)丰度显著增加(P<0.01),而致病细菌相对丰度下降。细菌群落相关性分析结果表明,接种菌剂既增加了微生物活性,降低了细菌群落的复杂度,又为优化建立新的和更加健康的堆肥细菌群落奠定了基础。本研究可为抗生素降解菌渣在堆肥中的应用提供参考。

关键词：土霉素菌渣好氧堆肥复合菌剂土霉素降解微生物群落

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体系含固率对土霉素菌渣厌氧消化的影响

环境工程学报 2022年第7期16卷 2347-2355页

作者：李月钟为章牛建瑞秦学陈赛男丁雅婷河北科技大学环境科学与工程学院石家庄050018 河北省污染防治生物技术实验室石家庄050018

针对抗生素菌渣危害性大、处理处置困难等的问题,采用厌氧消化技术可在降低污染物的同时产生清洁能源,是实现抗生素菌渣减量化、资源化和无害化处理的重要途径。含固率(TS)是厌氧消化的重要影响因素之一,通过改变体系的含固率,研究其对... 详细信息

针对抗生素菌渣危害性大、处理处置困难等的问题,采用厌氧消化技术可在降低污染物的同时产生清洁能源,是实现抗生素菌渣减量化、资源化和无害化处理的重要途径。含固率(TS)是厌氧消化的重要影响因素之一,通过改变体系的含固率,研究其对土霉素菌渣厌氧消化系统的影响。结果表明,系统内氨氮、挥发性脂肪酸(VFAs)均随TS的增加而增加,当氨氮浓度大于2000 mg·L^(-1)、VFAs大于4000 mg·L^(-1)时,会对系统产生明显的抑制作用。系统稳定性能、产气效率以及有机物去除效率均随TS的增加而降低。TS为4%的反应组在各方面均优于其他组,且其中残留的土霉素去除效率最高,可基本实现菌渣的无害化处理。对体系内优势微生物群落进行分析发现,产甲烷菌的优势菌群以Methanosarcinaceae和Methanosaetaceae为主,可知,土霉素菌渣的厌氧发酵以乙酸型发酵为主。本研究结果可为厌氧消化技术在抗生素菌渣处理处置中的应用提供理论参考。

关键词：厌氧消化含固率土霉素菌渣残留土霉素优势菌群

活性炭与炭黑混合电极的脱盐性能及相关工艺参数的优化

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环境工程学报 2022年第3期16卷 875-884页

作者：刘洁王晓菊沈格马俊俊刘春牛建瑞河北科技大学环境科学与工程学院石家庄050018 河北省污染防治生物技术实验室石家庄050018

混合电极中各组分的质量比是影响膜电容去离子(membrane capacitive deionization,MCDI)系统脱盐性能的重要因素。重点研究了混合电极中活性材料(活性炭)、导电剂(炭黑)和粘结剂(聚四氟乙烯)3种组分的质量比对MCDI系统脱盐性能的影响,... 详细信息

混合电极中各组分的质量比是影响膜电容去离子(membrane capacitive deionization,MCDI)系统脱盐性能的重要因素。重点研究了混合电极中活性材料(活性炭)、导电剂(炭黑)和粘结剂(聚四氟乙烯)3种组分的质量比对MCDI系统脱盐性能的影响,并优化了工艺参数。实验结果表明,在进水氯化钠质量浓度为0.4 g·L^(−1)时,控制活性炭、炭黑及聚四氟乙烯的质量比为8∶1∶1、运行电压为1.2 V,进水流速为4 mL·min^(−1),MCDI系统具有较优异的脱盐性能,其吸附容量和脱盐速度分别为10.13 mg·g^(−1)和0.44μmol·(cm^(2)·min)^(−1),电荷效率和单位能量脱盐量可分别达95.27%和8.23μmol·J^(−1);而且,增大进水中氯化钠浓度会进一步提升MCDI系统的吸附容量和脱盐速度,但其脱盐率会有所降低。吸附热力学和动力学拟合结果表明,此混合电极材料脱盐过程分别符合Freundlich吸附等温方程和准二级动力学方程。

关键词：混合电极 MCDI 参数优化动力学热力学

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改性生物炭强化土霉素菌渣厌氧消化研究

环境科学与技术 2023年第12期46卷 109-116页

作者：李靖钟为章宁志芳牛建瑞韩永辉马彩云河北科技大学环境科学与工程学院河北石家庄050018 河北省污染防治生物技术实验室河北石家庄050018

为探讨生物炭对厌氧消化的强化作用影响,该研究以土霉素菌渣为底物进行厌氧消化,采用外源添加生物炭解决传统厌氧消化效率低、稳定性弱等问题,通过系统产气量、稳定性及微生物群落变化来说明生物炭和零价铁改性生物炭的强化效果。结果表... 详细信息

为探讨生物炭对厌氧消化的强化作用影响,该研究以土霉素菌渣为底物进行厌氧消化,采用外源添加生物炭解决传统厌氧消化效率低、稳定性弱等问题,通过系统产气量、稳定性及微生物群落变化来说明生物炭和零价铁改性生物炭的强化效果。结果表明:单独加入生物炭与纳米零价铁改性生物炭均可降低体系内的氨氮浓度,促进VFAs的转化与消耗,提高系统的稳定性;产气效率分别提高20.74%和15.49%,达到115.20 mL/g以上。此外生物炭对残留土霉素的去除也有一定的强化作用,与对照组相比其去除效率分别提高2.37%和4.82%,最终体系残留土霉素含量降到10 mg/L以下;加入生物炭零价铁后,产酸菌和产甲烷古菌在门水平丰度有不同程度的增加,从而加强厌氧消化产甲烷的过程。

关键词：生物炭零价铁土霉素菌渣强化厌氧消化