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生物质基催化剂在CO化学转化中的应用

有机化学 2024年

作者：高晋彬陆颖琪张辉高利柱熊兴泉华侨大学材料科学与工程学院中国科学院上海高等研究院

CO2是地球上储量最丰富的C1资源,其特点是无毒、可再生、化学性质稳定和价廉易得。因此,通过化学转化方法将CO2转化为具有高附加值的化学品有着重要的意义。由于CO2具有较高的热力学稳定性和动力学惰性,导致基于它的大部分化学转化反应... 详细信息

CO2是地球上储量最丰富的C1资源,其特点是无毒、可再生、化学性质稳定和价廉易得。因此,通过化学转化方法将CO2转化为具有高附加值的化学品有着重要的意义。由于CO2具有较高的热力学稳定性和动力学惰性,导致基于它的大部分化学转化反应都需要使用高效催化剂。迄今为止,多孔碳、离子液体(ILs)、共价有机框架(COFs)、多孔有机聚合物(POPs)和金属有机框架(MOFs)等已被用于CO2的化学转化,这些催化体系虽然具有较高的催化活性,但其也存在诸多缺点,如原料来源较为困难且这些原料大多不可再生、制备过程不绿色或制备成本昂贵。因此,发展天然小分子或天然高分子为原料制备可再生生物质基催化剂显得尤为重要。本文综述了含有源自天然产物的催化体系,如氨基酸、胆碱、纤维素、壳聚糖、木质素等在基于CO2化学转化的相关应用。

关键词：生物质基催化剂 CO 化学转化绿色合成

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木质素的功能化与应用研究进展

应用化学 2023年第6期40卷 806-819页

作者：熊兴泉张辉高利柱华侨大学材料科学与工程学院厦门361021 中国科学院上海高等研究院上海201204

木质素是地球上一类含量丰富且重要的天然高分子材料,其地位仅次于纤维素。在木本植物中,木质素的质量分数达到25%。由于木质素的化学惰性和结构复杂性,其实际应用受到了很大的限制。因此,利用化学方法对木质素进行结构改性是将木质素... 详细信息

木质素是地球上一类含量丰富且重要的天然高分子材料,其地位仅次于纤维素。在木本植物中,木质素的质量分数达到25%。由于木质素的化学惰性和结构复杂性,其实际应用受到了很大的限制。因此,利用化学方法对木质素进行结构改性是将木质素转化为木质素基功能材料的有效途径,对实现资源和环境的可持续发展有着重要意义。本文综述了近10年来木质素功能化发展和应用的相关研究进展,重点介绍了木质素在污水处理、异相催化以及阻燃等方面应用的研究成果,并对该领域未来的研究提出思考和展望,为后续更加深入的研究提供相关的依据和参考。

关键词：木质素化学修饰污水处理异相催化阻燃

基于双“click”反应的树枝状化合物的一锅法合成

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有机化学 2010年第2期30卷 307-310页

作者：熊兴泉华侨大学材料科学与工程学院厦门361021

将叠氮和炔基之间Cu(I)催化的"click"反应以及蒽和马来酰亚胺之间的Diels-Alder反应相结合,采用"一锅法"技术合成出结构完美且外围含有亲水性寡聚乙二醇(OEG)链段的树枝状化合物4,产率为75%.利用核磁共振氢谱、碳谱、紫外、荧光光谱以及... 详细信息

将叠氮和炔基之间Cu(I)催化的"click"反应以及蒽和马来酰亚胺之间的Diels-Alder反应相结合,采用"一锅法"技术合成出结构完美且外围含有亲水性寡聚乙二醇(OEG)链段的树枝状化合物4,产率为75%.利用核磁共振氢谱、碳谱、紫外、荧光光谱以及MALDI-TOF质谱等对产物进行了表征与分析,并利用凝胶渗透色谱(GPC)对其纯度进行了测试.

关键词：双“click”反应 Diels-Alder反应树枝状化合物 “一锅法”合成

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可逆Diels-Alder反应

化学进展 2013年第6期25卷 999-1011页

作者：熊兴泉江云兵华侨大学材料科学与工程学院福建省高校功能材料重点实验室厦门361021

通过高效的反应精确合成功能分子已成为现代化学发展的趋势之一。基于呋喃/马来酰亚胺(MI)之间的Diels-Alder(D-A)反应作为一种高效的和高选择性的点击反应,克服了铜催化的叠氮/炔之间的1,3-偶极环化加成(CuAAC)反应中引起的金属污染等... 详细信息

通过高效的反应精确合成功能分子已成为现代化学发展的趋势之一。基于呋喃/马来酰亚胺(MI)之间的Diels-Alder(D-A)反应作为一种高效的和高选择性的点击反应,克服了铜催化的叠氮/炔之间的1,3-偶极环化加成(CuAAC)反应中引起的金属污染等缺点,为生物医药载体、功能性材料的制备提供更可行的途径。同时,呋喃/MI之间的D-A反应具备原料易得、反应条件温和及易发生retro D-A(rD-A)反应等优点,在制备响应性材料领域备受关注。本文综述了近年基于呋喃/MI的可逆D-A反应在响应性聚合物合成、智能材料、生物分子及表面修饰等方面的应用,并展望了D-A反应的发展前景。

关键词：可逆D-A反应呋喃 MI 智能材料生物大分子表面修饰

基于巯基点击反应与RAFT聚合的功能性聚合物合成

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化学进展 2012年第9期24卷 1751-1764页

作者：熊兴泉唐忠科蔡雷华侨大学材料科学与工程学院、福建省高校功能材料重点实验室厦门361021

可逆加成-裂解链转移聚合(RAFT)由于单体适用面广、聚合条件温和、不受聚合方法的限制等特性,已经成为活性合成聚合物的有效手段之一。点击化学(click chemistry)由于具有良好的选择性、模块性以及官能团耐受性等特点迅速成为许多研究领... 详细信息

可逆加成-裂解链转移聚合(RAFT)由于单体适用面广、聚合条件温和、不受聚合方法的限制等特性,已经成为活性合成聚合物的有效手段之一。点击化学(click chemistry)由于具有良好的选择性、模块性以及官能团耐受性等特点迅速成为许多研究领域,如药物、聚合物、功能材料等合成的有力工具,同时涌现出了多种基于巯基的点击反应。本文综述了近年来基于巯基的点击反应,如巯基-烯、巯基-炔、巯基-异氰酸酯、巯基-环氧化物以及巯基-卤代烃等新型点击反应与RAFT聚合相结合在功能性聚合物的制备和修饰中的应用,相信这两种手段的结合将在其中发挥积极的作用。

关键词：巯基点击反应 RAFT聚合功能性聚合物修饰

保护的氨基葡萄糖苷结构测定中的核磁共振光谱研究

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光谱学与光谱分析 2004年第11期24卷 1476-1481页

作者：郭振楚韩亮胡博熊兴泉湖南科技大学化学化工学院湖南湘潭411201

以D-氨基葡萄糖盐酸盐、三氯乙晴、三氯乙氧甲酰氯和三甲基硅三氟甲基磺酸酯(TMSOTF)为主要原料,合成了保护的氨基葡萄糖5,8,9,12,13和两种保护的2脱氧2氨基葡二糖10和11,它们均为新化合物。用1HNMR和13CNMR谱等进行了表征。所列核磁共... 详细信息

以D-氨基葡萄糖盐酸盐、三氯乙晴、三氯乙氧甲酰氯和三甲基硅三氟甲基磺酸酯(TMSOTF)为主要原料,合成了保护的氨基葡萄糖5,8,9,12,13和两种保护的2脱氧2氨基葡二糖10和11,它们均为新化合物。用1HNMR和13CNMR谱等进行了表征。所列核磁共振氢谱数据表明保护的氨基葡萄糖、保护的氨基葡二糖中的NH上质子化学位移(δ)显著地移向低场至507～526。9,10,11,12,13化合物中的J1,2值在72～88Hz,均为β糖苷;而J1,2值在300和496Hz,为α糖苷(5和6)。H2的化学位移一般处在较高场,δ在310～430。所列13C谱数据表明C1的化学位移处于最低场,C2处于较高场,相应的氢有类似情况。一般C1的δ>100(如化合物91019)为β苷;而δ<100(如化合物5δ=9520,化合物6δ=9721)为α糖苷。讨论了糖环上其他H和C的化学位移特征。用DEPT(DistortionlessEnhancementbyPolarizationTransfer)法配合13CNMR谱方便而清楚地鉴别了化合物6中碳原子的级数。

关键词：糖苷低场氨基葡萄糖结构测定新化合物化学位移核磁共振光谱高场类似级数

海蛎壳粉废弃物负载CuCl_2作为高效、廉价以及可回收催化剂合成炔胺类化合物(英文)

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催化学报 2014年第12期35卷 2006-2013页

作者：熊兴泉陈会新朱荣俊华侨大学材料科学与工程学院福建省高校功能材料重点实验室福建厦门361021

发展了一种经济、简单的海蛎壳粉负载的CuCl2异相催化剂OSP-CuCl2,用来催化醛-炔-胺之间的A3偶联反应.OSP-CuCl2容易通过简单的方法从海蛎壳粉以及CuCl2制备,且显示出高的催化活性以及良好的可循环回收性.在微波辅助以及无溶剂条件下,以... 详细信息

发展了一种经济、简单的海蛎壳粉负载的CuCl2异相催化剂OSP-CuCl2,用来催化醛-炔-胺之间的A3偶联反应.OSP-CuCl2容易通过简单的方法从海蛎壳粉以及CuCl2制备,且显示出高的催化活性以及良好的可循环回收性.在微波辅助以及无溶剂条件下,以OSP-CuCl2为催化剂,能够以高产物收率制备出一系列炔胺类化合物.OSP-CuCl2可通过简单的过滤方式进行回收,并至少可循环使用6次.初步放大实验表明,炔胺类化合物能够以150 mmol的规模制备(87%收率).

关键词：炔胺类化合物 A3偶联反应海蛎壳废弃物微波辐射绿色化学

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Diels-Alder环加成点击反应

有机化学 2013年第7期33卷 1437-1450页

作者：熊兴泉陈会新华侨大学材料科学与工程学院福建省高校功能材料重点实验室厦门361021

点击反应由于其高效、高选择性以及可靠等特点迅速成为药物、聚合物以及功能材料等合成的新方法.随着对点击反应研究的深入,其反应类型在不断增多,应用范围也在不断扩大.Diels-Alder(D-A)反应作为一种重要的点击反应,不仅具有简便高效... 详细信息

点击反应由于其高效、高选择性以及可靠等特点迅速成为药物、聚合物以及功能材料等合成的新方法.随着对点击反应研究的深入,其反应类型在不断增多,应用范围也在不断扩大.Diels-Alder(D-A)反应作为一种重要的点击反应,不仅具有简便高效、原料易得以及反应条件温和等优点,而且克服了叠氮/炔间Cu(I)催化的Cue-AAC反应引起的金属污染等缺点,为功能性材料的制备提供更可行的途径.从D-A反应的概念、特征和类型出发,重点介绍了它在合成制备树状分子、功能性聚合物以及表面修饰等方面的应用,并展望了它的发展前景.

关键词：点击化学 D-A反应功能性聚合物表面修饰应用

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氧化腈无铜点击反应构建氮氧杂环的研究进展

有机化学 2014年第6期34卷 1092-1103页

作者：韩骞易超熊兴泉华侨大学材料科学与工程学院福建省高校功能材料重点实验室厦门361021

点击化学(Click chemistry)自从2001年被Sharpless提出之后,得到了飞速的发展.而Cu(I)催化的叠氮-炔之间的环加成(Cue-AAC)反应作为点击反应的典型代表,已广泛地应用于新材料的制备、药物的合成以及催化剂载体之中.但是在反应过程中使用... 详细信息

点击化学(Click chemistry)自从2001年被Sharpless提出之后,得到了飞速的发展.而Cu(I)催化的叠氮-炔之间的环加成(Cue-AAC)反应作为点击反应的典型代表,已广泛地应用于新材料的制备、药物的合成以及催化剂载体之中.但是在反应过程中使用Cu(I)催化剂,导致产品易被金属铜盐污染,从而使该反应在生物医药等应用领域受到限制.基于氧化腈的点击反应作为一类新型的点击反应,其不仅仅可以与炔、烯进行1,3-偶极环加成反应,还可以与腈反应.由于该反应不需要铜金属催化以及有良好的立体选择性和区域选择性等的优点,常被应用于药物的制备以及一些特定结构生物活性化合物的合成中.对基于氧化腈的点击反应最新进展进行综述.

关键词：点击化学氧化腈炔烯腈无铜催化