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HF在α-AlF_3(0001)表面吸附的密度泛函理论研究

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物理化学学报 2013年第2期29卷 271-278页

作者：刘瑞滕波涛全洁丽郎佳健罗孟飞浙江师范大学物理化学研究所浙江金华321004

利用密度泛函理论系统研究了不同覆盖度下HF在3F、2F、1F与AI终端的α-AIF_3(0001)表面的吸附行为,分析了HF与不同终端表面相互作用的电子机制.计算结果表明:HF在3F终端的α-AIF_3(0001)表面物理吸附;在2F及1F终端表面化学吸附,形成AI—... 详细信息

利用密度泛函理论系统研究了不同覆盖度下HF在3F、2F、1F与AI终端的α-AIF_3(0001)表面的吸附行为,分析了HF与不同终端表面相互作用的电子机制.计算结果表明:HF在3F终端的α-AIF_3(0001)表面物理吸附;在2F及1F终端表面化学吸附,形成AI—F键和FHF结构,使HF分子活化,可以参加下一步的氟化反应;在AI终端表面解离吸附形成AI—F与AI—H键.3F、2F、1F及AI终端表面配位不饱和数目分别为0、1、2与3配位.不同覆盖度研究表明,在2F终端表面上,吸附一个HF分子使表面AI配位达到饱和,后续吸附的HF为物理吸附;而在1F与AI终端表面仍可化学吸附.因此,推测α-AIF_3暴露不同终端表面中Al原予配位不饱和数越高,其对HF吸附与活化能力越强,可能的氟化催化反应活性越高.差分电荷密度与电子态密度分析表明,HF与3F终端α-AIF_3(0001)表面发生弱相互作用,而与2F、1F与AI终端表面形成较强的电子相互作用.

关键词：氟化氢 α-AlF_3(0001) 密度泛函理论差分电荷密度电子态密度

用于甲苯催化燃烧的Pd/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2/基底整体催化剂

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催化学报 2008年第4期29卷 373-378页

作者：张庆豹赵雷洪滕波涛谢云龙岳雷浙江师范大学物理化学研究所浙江省固体表面反应化学重点实验室浙江金华321004

采用浸渍法制备了Pd/Ce0.8Zr0.2O2/基底整体催化剂,应用热重-差示扫描量热、扫描电镜、X射线衍射、氮吸附、拉曼光谱和程序升温还原等技术手段对催化剂进行了表征,考察了不同温度焙烧的整体催化剂的甲苯催化燃烧性能.结果表明,一层均匀... 详细信息

采用浸渍法制备了Pd/Ce0.8Zr0.2O2/基底整体催化剂,应用热重-差示扫描量热、扫描电镜、X射线衍射、氮吸附、拉曼光谱和程序升温还原等技术手段对催化剂进行了表征,考察了不同温度焙烧的整体催化剂的甲苯催化燃烧性能.结果表明,一层均匀紧密的Ce0.8Zr0.2O2涂层很好地分散在基底表面上,该涂层具有良好的抗振荡性和较高的粘结强度.400℃焙烧的Pd/Ce0.8Zr0.2O2/基底整体催化剂的催化活性最高,甲苯转化率达97%以上的最低反应温度为210℃.此外,Pd/Ce0.8Zr0.2O2/基底整体催化剂具有良好的热稳定性,这可能是因为CeO2-ZrO2固溶体的形成和高温下PdO的稳定存在.

关键词：整体催化剂甲苯催化燃烧涂层钯氧化铈氧化锆

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异丁烯齐聚固定床反应器的模拟

化学反应工程与工艺 2002年第3期18卷 279-283,288页

作者：刘雪暖滕波涛段红铃石油大学化学化工学院山东东营257062

　利用高压微反实验装置,在排除了外扩散影响的基础上,利用集总的方法建立了异丁烯齐聚反应集总动力学模型,并对该模型进行了求解,获得了该反应集总宏观动力学方程;对 30mm的固定床反应器建立了一维拟均相模型,结合集总动力学方程对该... 详细信息

　利用高压微反实验装置,在排除了外扩散影响的基础上,利用集总的方法建立了异丁烯齐聚反应集总动力学模型,并对该模型进行了求解,获得了该反应集总宏观动力学方程;对 30mm的固定床反应器建立了一维拟均相模型,结合集总动力学方程对该反应器进行了模拟,实验结果与模拟结果吻合,证明动力学模型与反应器模型是可行的。

关键词：异丁烯固定床反应器聚异丁烯齐聚拟均相模型模拟动力学

用UBI-QEP方法分析钴系Fischer-Tropsch合成催化反应机理

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物理化学学报 2005年第11期21卷 1223-1228页

作者：常杰滕波涛相宏伟李永旺孙予罕中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室中国科学院研究生院北京100049

采用unity bond index-quad ratic exponential potential(UBI-QEP)方法,以Co(0001)单晶为模型催化剂,对Fischer-Tropsch(F-T)合成的三种可能反应机理(表面碳化物机理、烯醇机理和CO插入机理)进行了全面的能学分析.计算结果表明,通过表面碳化物机理生成烃类产物从能学角度看较为合理,其中COads表面解离和Cads加氢具有较高的活化能垒,可能是整个F-T反应序列中的慢步骤;通过CH2,ads插入金属-烷基键实现链增长的活化能垒最低,是能量上有利的链增长方式;在Co(0001)晶面上烷基经β-H消除生成烯烃的活化能垒低于加氢生成烷烃,而通过CO插入机理生成的有机含氧化合物的二次反应能垒较低,从而导致其在Co催化剂上的低选择性.此外,与Fe/W(110)相比,Co金属上的CHx,ads加氢以及CH2,ads插入的活化能垒较低,从而解释了Co催化剂上甲烷选择性较高和倾向于生成重质烃类产物的特性.

关键词： Fischer-Tropsch合成 Co(0001)晶面 UBI-QEP方法反应机理

CeO_2(110)表面上CO氧化反应的密度泛函理论研究

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化学学报 2009年第24期67卷 2765-2772页

作者：滕波涛蒋仕宇郭晓伟袁金焕罗孟飞浙江师范大学物理化学研究所浙江省固体表面重点实验室金华321004

利用密度泛函理论系统研究了O2与CO在CeO2(110)表面的吸附反应行为.研究表明,O2在清洁的CeO2(110)表面吸附热力学不利,而在氧空位表面为强化学吸附,O2分子被活化,可能是重要的氧化反应物种.CO在清洁的CeO2(110)表面有化学吸附与物理吸... 详细信息

利用密度泛函理论系统研究了O2与CO在CeO2(110)表面的吸附反应行为.研究表明,O2在清洁的CeO2(110)表面吸附热力学不利,而在氧空位表面为强化学吸附,O2分子被活化,可能是重要的氧化反应物种.CO在清洁的CeO2(110)表面有化学吸附与物理吸附两种构型,前者形成二齿碳酸盐物种,后者与表面仅存在弱相互作用.在氧空位表面,CO可分子吸附或形成碳酸盐物种,相应吸附能均较低.当表面氧空位吸附O2后(O2/Ov),CO可吸附生成碳酸盐或直接生成CO2,与原位红外光谱结果相一致.过渡态计算发现,O2/Ov/CeO2(110)表面的三齿碳酸盐物种经两齿、单齿过渡态脱附生成CO2.利用扩展休克尔分子轨道理论分析了典型吸附构型的电子结构,说明表面碳酸盐物种三个氧原子电子存在离域作用,物理吸附的CO及生成的CO2电子结构与相应自由分子相似.

关键词： CO氧化 CeO2(110)表面密度泛函理论扩展休克尔分子轨道理论

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改性APP阻燃性能的研究

塑料工业 2008年第5期36卷 58-60页

作者：郑绍成滕波涛代伟浙江师范大学化学与生命科学学院浙江金华321004

用表面活性剂DV对聚磷酸铵(APP)表面进行修饰,研究了不同成炭剂与APP复配对聚丙烯(PP)的阻燃性的影响。结果表明:成炭剂对PP的阻燃性能有不同程度的影响,APP与季戊四醇(PER)组合时效果最佳。采用不同的协同剂和APP/PER体系进行组合实验... 详细信息

用表面活性剂DV对聚磷酸铵(APP)表面进行修饰,研究了不同成炭剂与APP复配对聚丙烯(PP)的阻燃性的影响。结果表明:成炭剂对PP的阻燃性能有不同程度的影响,APP与季戊四醇(PER)组合时效果最佳。采用不同的协同剂和APP/PER体系进行组合实验,得到不同的阻燃结果。当体系中添加三聚氰胺(MEL)时效果最好。采用阻燃性能最好的体系,对PP的力学性能进行测试表明力学性能优于国外同类产品。而且有更加优良的防潮性能。

关键词：聚磷酸胺阻燃成炭剂聚丙烯防潮性

O与O_2在Au团簇上吸附的密度泛函理论研究

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物理化学学报 2011年第5期27卷 1068-1074页

作者：郭晓伟滕波涛袁金焕赵云赵越刘莎浙江师范大学物理化学研究所浙江金华321004

采用基于密度泛函理论(DFT)的Dmol3程序系统研究了O原子与O2在Au19与Au20团簇上的吸附反应行为.结果表明:O在Au19团簇顶端洞位上的吸附较Au20强;在侧桥位吸附强度相近.O与O2在带负电Au团簇上吸附较强,在正电团簇吸附较弱.从O―O键长看,... 详细信息

采用基于密度泛函理论(DFT)的Dmol3程序系统研究了O原子与O2在Au19与Au20团簇上的吸附反应行为.结果表明:O在Au19团簇顶端洞位上的吸附较Au20强;在侧桥位吸附强度相近.O与O2在带负电Au团簇上吸附较强,在正电团簇吸附较弱.从O―O键长看,当金团簇带负电时,O―O键长较长,中性团簇次之,正电团簇中O―O键长较短,因而O2活化程度依次减弱.电荷布居分析表明,Au团簇带负电时,O与O2得电子数较中性团簇多,而团簇带正电时,得电子数较少.差分电荷密度(CDD)表明,O2与Au团簇作用时,金团簇失电子,O2的π*轨道得电子,使O―O键活化.O2在Au-19团簇上解离反应活化能为1.33eV,较中性团簇低0.53eV;而在Au+19上活化能为2.27eV,较中性团簇高0.41eV,这与O2在不同电性Au19团簇O―O键活化规律相一致.

关键词： O与O2 吸附反应 Au团簇密度泛函理论

曲率对Rh在锯齿型单壁碳纳米管内外吸附影响的研究

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原子与分子物理学报 2011年第3期28卷 570-576页

作者：刘莎吴锋民滕波涛浙江师范大学凝聚态物理研究所金华321004 浙江师范大学化学与生命科学学院金华321004

利用密度泛函理论系统的研究了单壁碳纳米管的曲率对Rh原子在锯齿型碳管内外吸附行为的影响,发现Rh原子在管外吸附比管内稳定;随着碳管管径的增加,曲率减小,管内外吸附能的差值逐渐减小,接近Rh原子在石墨烯上的吸附能.电荷密度分析表明... 详细信息

利用密度泛函理论系统的研究了单壁碳纳米管的曲率对Rh原子在锯齿型碳管内外吸附行为的影响,发现Rh原子在管外吸附比管内稳定;随着碳管管径的增加,曲率减小,管内外吸附能的差值逐渐减小,接近Rh原子在石墨烯上的吸附能.电荷密度分析表明,由于卷曲效应使碳纳米管管外的电荷密度大于管内,随着曲率减小,这种差别逐渐减小.管内外吸附Rh原子的Bader电荷差值及局域态密度差别亦随着曲率的下降而减小,这与Rh原子在管内外吸附能的变化规律相一致.

关键词：单壁碳纳米管电荷密度密度泛函理论曲率态密度

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电子亲和势法判断负离子聚合单体的活性

高分子学报 2007年第12期17卷 1183-1186页

作者：滕波涛蒋仕宇鲁继青蓝尤钊刘亚郑绍成浙江师范大学物理化学研究所浙江省固体表面反应化学重点实验室金华321004

提出了利用不同取代基烯类单体的电子亲和势来判断其负离子聚合反应活性的方法.采用密度泛函理论的B3LYP/6-31G(d)方法优化了不同取代基烯类单体几何构型,在B3LYP/6-311++G(3df,2p)水平上计算了其电子亲和势.通过电子亲和势计算值与文... 详细信息

提出了利用不同取代基烯类单体的电子亲和势来判断其负离子聚合反应活性的方法.采用密度泛函理论的B3LYP/6-31G(d)方法优化了不同取代基烯类单体几何构型,在B3LYP/6-311++G(3df,2p)水平上计算了其电子亲和势.通过电子亲和势计算值与文献报道实验数据比较,表明本文采用的计算方法是比较可靠的.结合不同取代基烯类单体的电子亲和势的计算结果,通过与Q-e关系及取代基常数σ数据进行比较表明,电子亲和势可以用来判断不同单体负离子聚合反应的活性高低.

关键词：负离子聚合单体电子亲和势反应活性密度泛函理论