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乙炔选择加氢反应中碳化钯的动态精细调控: 气氛和氧化锌助剂的作用

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 190-200页

作者：陈欢虞周楠杨冰张亚峰车春霞刘晓艳张峰韩伟温翯王爱琴张涛大连理工大学化学学院辽宁大连116024 中国科学院大连化学物理研究所中国科学院应用催化科学技术重点实验室辽宁大连116023 中国石油石油化工研究院兰州化工研究中心甘肃兰州730060

碳化钯通常被认为是乙炔选择加氢反应中原位生成的活性相,其生成有助于抑制次表面非选择性的氢化钯物种,从而实现高选择性乙炔加氢制乙烯的目标.次表面上碳化钯和氢化钯物种之间的竞争很大程度上决定了乙炔加氢反应的选择性.然而,由于... 详细信息

碳化钯通常被认为是乙炔选择加氢反应中原位生成的活性相,其生成有助于抑制次表面非选择性的氢化钯物种,从而实现高选择性乙炔加氢制乙烯的目标.次表面上碳化钯和氢化钯物种之间的竞争很大程度上决定了乙炔加氢反应的选择性.然而,由于实际反应环境的复杂性,反应环境下的两种物种之间的动态转化过程和竞争关系尚不清晰.特别是,反应环境(比如氢气组分)对碳化钯物种的调控机制仍不明确,也使得对碳化钯活性物种的精准调控变得困难.此外,氧化锌助剂作为乙炔选择加氢反应中最常用的助剂之一,存在典型的金属-氧化物界面相互作用,也会对渗碳过程产生重要影响.因此,从动态视角理解碳化钯物种的原位形成过程,对于精准设计和合成高性能乙炔选择加氢钯基催化剂具有重要的科学意义.近年来,先进原位表征光谱技术的不断发展使得从原子、分子层面理解原位过程机制成为可能.本文旨在通过先进的原位表征技术揭示乙炔选择加氢反应中碳化钯物种的动态生成过程,并进一步探究气氛环境、温度、助催化剂等参数对碳化钯物种的动态调控机制,从而为高性能乙炔选择加氢催化剂的精准设计和合成提供有力支撑.原位研究结果表明,在氢气升温还原条件下,空气焙烧后新鲜催化剂中氧化钯相首先转变为氢化钯相;随着还原温度升高,氢化钯相的含氢量逐渐降低.当切换至乙炔选择加氢反应原料气时,氢化钯相迅速分解为金属钯,并随着恒温碳化时间的延长,烃类裂解产生的碳原子逐渐渗入钯的体相,最终形成稳定的碳化钯活性相.通过移除乙炔加氢反应原料气氛中的氢气,考察了反应气中的氢气组分对碳化钯形成的调控机制.实验发现,在仅有乙炔和乙烯存在时,碳化过程仍能发生;而引入少量氢气(体积分数2.2%)后,碳化程度显著增强,C/Pd原子比从0.136提升至0.154.相变机理研究表明,氢气的引入促进了氢化钯物种的形成,并通过晶格扩张作用促进渗碳过程.此外,还研究了氧化锌助剂对原位渗碳过程的影响,揭示了氧化锌助剂对碳化钯的抑制作用.结合原位CO吸附漫反射红外光谱、准原位X射线光电子能谱分析发现,低温氢气还原下Pd-ZnO界面作用促进了微量表面PdZn合金的生成,从而抑制了碳的渗入.这种现象在不含氢气的碳化气氛中尤为显著,碳含量降低一个数量级(C/Pd原子比仅为0.019).在此基础上,通过调节反应条件,实现了对碳化钯物种碳含量的精准调控,并与反应活性关联,揭示了碳化钯含量与乙炔选择加氢反应活性之间的线性关系.电子结构表征和同位素实验进一步表明,Pd-C的电子相互作用促进了向Pd中心原子的电子转移,从而提高了氢气的活化解离能力和乙炔加氢反应活性.综上,本工作原位解析了碳化钯的动态形成过程,阐明了氢气辅助插碳和ZnO抑制插碳的微观机制,实现了碳化钯活性物种的精准调控,揭示了碳化程度与反应活性的线性关系,为高性能乙炔选择加氢催化剂设计提供了参考.

关键词：乙炔选择加氢碳化钯渗碳过程原位光谱动态机制

完善海外引进人才支持保障机制，赋能新质生产力发展

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智库理论与实践 2024年

作者：王辉耀苗绿郑金连全球化智库(CCG)

[目的 /意义]海外引进人才作为中国快速发展的重要组成部分，正在发挥着越来越重要的作用，国家如何完善海外人才引进保障机制，对于中国未来发展及赋能新质生产力具有重要研究意义。[方法 /过程]本文对比多国海外人才引进政策发现，国... 详细信息

[目的 /意义]海外引进人才作为中国快速发展的重要组成部分，正在发挥着越来越重要的作用，国家如何完善海外人才引进保障机制，对于中国未来发展及赋能新质生产力具有重要研究意义。[方法 /过程]本文对比多国海外人才引进政策发现，国际人才在国家发展、科技创新、经济建设等重要领域持续发挥着关键作用，许多发达国家已经发展出符合国情的海外人才引进政策。进一步分析发现，我国正处于发展的关键时期，国际人才的引进与回流在不断加快，这些人才有潜力成为中国高速发展的宝贵资源。[结果 /结论 ]本文以国家发展需求、赋能新质生产力为导向，就吸引国际人才回流和来华发展提出建议，为我国完善相关海外人才支持保障机制提供参考。

关键词：海外人才华裔科学家支持保障新质生产力

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非核糖体肽合成酶体系设计和改造研究进展

食品与发酵工业 2024年第8期50卷 315-324,I0013,I0014页

作者：黄婷温赛北京工商大学轻工科学与技术学院北京100048

自然界中,微生物合成肽类化合物一般通过核糖体途径合成核糖体肽,而非核糖体肽(nonribosomal peptide,NP)是一类不通过核糖体途径、由非核糖体肽合成酶(nonribosomal peptide synthetase,NRPS)催化合成的肽类化合物。非核糖体肽合成酶... 详细信息

自然界中,微生物合成肽类化合物一般通过核糖体途径合成核糖体肽,而非核糖体肽(nonribosomal peptide,NP)是一类不通过核糖体途径、由非核糖体肽合成酶(nonribosomal peptide synthetase,NRPS)催化合成的肽类化合物。非核糖体肽合成酶是一种模块化、线性化组装的酶,以类似流水装配线的方式发挥作用。它们产生的次生代谢物多肽通常具有非常复杂的结构,其中有许多是具有重要药理意义的天然产物。NRPS的模块化性质导致其可以通过模块重组实现产物多样化,基于这个发现,科学家们对其进行了深入研究,以期通过人为改造和重构等方式产生更多更有价值的产物。该文集中介绍近年来通过NRPS人工改造和重组等方式生产多肽的研究,为未来发现和生产新的生物活性化合物提供思路。

关键词：非核糖体肽合成酶腺苷化结构域非核糖体肽合成酶改造缩合结构域模块化结构

基于乾隆园林诗的避暑山庄“松风”声景观研究

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古建园林技术 2024年第05期 105-109页

作者：刘庭风温彩琴赵珂天津大学建筑学院

“松风”是我国古代常见的声音意象，研究中国古典园林“松风”声音的营造方式有助于了解历史上从“松风”意象到“松风”感知的整体经营过程。本研究基于现代声景学理论，以园主人的感知为先导，以古代“松风”意象的听觉审美演变为背... 详细信息

“松风”是我国古代常见的声音意象，研究中国古典园林“松风”声音的营造方式有助于了解历史上从“松风”意象到“松风”感知的整体经营过程。本研究基于现代声景学理论，以园主人的感知为先导，以古代“松风”意象的听觉审美演变为背景，通过挖掘乾隆在避暑山庄中有关“松风”听觉感知的园林诗，分析相关景点与建筑中选址、空间与要素组合中呈现的设计理法，厘清了避暑山庄中“松风”声景观的营造方式与特点。

关键词：乾隆园林诗避暑山庄 “松风”声景观感知营造

中文文本屏幕内容图像通用视频编码标准编码感知失真研究

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西安交通大学学报 2024年第4期58卷 18-31页

作者：杨楷芳晁学敏蒙琴琴公衍超陕西师范大学计算机科学学院西安710119 现代教学技术教育部重点实验室西安710062 陕西省教学信息技术工程实验室西安710119 西安邮电大学通信与信息工程学院西安710121

为了探索最新一代通用视频编码标准(versatile video coding, VVC)对中文文本屏幕内容图像(text screen content image, TSCI)感知质量的影响,设计图像主观观测实验并基于VVC混合编码框架原理研究了中文TSCI的VVC编码感知失真。构建中... 详细信息

为了探索最新一代通用视频编码标准(versatile video coding, VVC)对中文文本屏幕内容图像(text screen content image, TSCI)感知质量的影响,设计图像主观观测实验并基于VVC混合编码框架原理研究了中文TSCI的VVC编码感知失真。构建中文文本屏幕内容图像数据库(Chinese text screen content image dataset, CT-SCID),设计图像主观观测实验,分析VVC引起的中文TSCI感知失真类型及其发展路径;结合VVC的混合编码框架原理,理论分析并实验验证影响VVC编码的中文TSCI感知失真程度的因素;总结当前代表性的屏幕内容图像质量评价方法在中文TSCI VVC编码感知失真评测上的性能表现。实验结果表明:字体大小和对比度是影响中文TSCI VVC编码感知质量的重要因素,且中文TSCI的字体越小、对比度越低时,图像的感知质量等级越低;当前代表性的屏幕内容图像质量评价方法均无法给出完全符合人眼感知特性的质量评价结果。研究对于后续开发适用于中文TSCI的感知质量评价方法、高效编码方法等具有指导意义。

关键词：中文文本屏幕内容图像通用视频编码感知失真笔画

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氟烷基亚磺酸钠盐电化学合成α-氟烷基酮

化学学报 2024年第2期82卷 110-114页

作者：李珊路俊欣刘杰蒋绿齐易文斌南京理工大学化学与化工学院南京210094 沙洲职业工学院张家港215600

介绍了一种烯烃在电催化条件下和三氟甲基亚磺酸钠盐反应生成α-三氟甲基酮的方法.三氟甲基亚磺酸钠盐通过在阳极氧化产生三氟甲基自由基进攻烯烃双键,再在空气氛围下氧化得到目标产物.该反应底物适用性良好,反应条件温和,和传统方法相... 详细信息

介绍了一种烯烃在电催化条件下和三氟甲基亚磺酸钠盐反应生成α-三氟甲基酮的方法.三氟甲基亚磺酸钠盐通过在阳极氧化产生三氟甲基自由基进攻烯烃双键,再在空气氛围下氧化得到目标产物.该反应底物适用性良好,反应条件温和,和传统方法相比,利用电催化实现这一过程避免了过氧化剂或昂贵的光催化剂的使用.此外,用二氟甲基亚磺酸钠盐作为试剂时,还可以将该反应应用到α-二氟甲基酮的合成上.

关键词：电催化自由基三氟甲基亚磺酸钠三氟甲基酮

“换骨法”:从《炮“庄”》到《药地炮“庄”》的方法论

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江海学刊 2024年第5期 94-101页

作者：温祥国江苏经贸职业技术学院

《向子期与郭子玄书》是方以智在庐山时所撰《炮“庄”二书》之一,本来是独立成篇的,借为“郭象窃书”的历史公案“释冤”以表达其借《炮“庄”》这一表象所欲表达的真实思想内涵。编入《药地炮“庄”》后则进一步明确提出这种做法是所... 详细信息

《向子期与郭子玄书》是方以智在庐山时所撰《炮“庄”二书》之一,本来是独立成篇的,借为“郭象窃书”的历史公案“释冤”以表达其借《炮“庄”》这一表象所欲表达的真实思想内涵。编入《药地炮“庄”》后则进一步明确提出这种做法是所谓“换骨法”,即借《药地炮“庄”》为载体,以“融汇三教”为表达方法,以《庄子》及历代诸家的“评《庄》”意见为“炮制”对象,表达其关于“天道人事”关系的主张,即何为真正的“尧孔之道”,也即《向子期与郭子玄书》提出的“《庄子》是《易》之风而《中庸》之魂”思想的完整展开。“《庄子》是《易》之风而《中庸》之魂”的观点是《药地炮“庄”》中“庄子是孔子别传”的另一种表达,这一思想是从“炮‘庄’”到《药地炮“庄”》一贯秉持的“换骨法”之“骨”,把握这一点即能认清方以智“炮庄”与撰《药地炮“庄”》的逻辑关系及其以“换骨法”所欲表达的真实思想主张,而不为其“披缁”的身份与“融汇三教”的形式所迷惑。

关键词：换骨法《药地炮“庄”》方法论《向子期与郭子玄书》

数字营商环境与制造业出口竞争力——基于“量”“质”视角

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贵州财经大学学报 2024年

作者：王艳温容石河子大学经济与管理学院

数字营商环境优化是稳固新发展格局，实现出口数量与质量双重跃升的关键。不同于以往文献从单一视角研究营商环境对制造业出口竞争力的影响，本文通过构建多维度数字营商环境指标体系，在“量”“质”双重视角下探讨数字营商环境优化对... 详细信息

数字营商环境优化是稳固新发展格局，实现出口数量与质量双重跃升的关键。不同于以往文献从单一视角研究营商环境对制造业出口竞争力的影响，本文通过构建多维度数字营商环境指标体系，在“量”“质”双重视角下探讨数字营商环境优化对制造业出口竞争力的影响及作用机制。结果表明：一是数字营商环境优化在显著提升制造业出口规模竞争力的同时，有效提振了制造业出口质量竞争力；二是数字营商环境优化对制造业出口规模竞争力和出口质量竞争力的影响在地理区位、制造业研发密度以及地区开放水平等不同维度均表现出截然不同的影响；三是数字营商环境优化通过成本节约效应和创新提升效应显著促进了制造业出口竞争力的“量质齐升”。

关键词：数字营商环境制造业出口规模竞争力出口质量竞争力

轻合金矩形管件充液压制成形缺陷及横截面尺寸控制

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中国有色金属学报 2024年第6期34卷 1952-1963页

作者：温时宇崔晓磊林鹏哈尔滨工业大学金属精密热加工国家级重点实验室哈尔滨150001 太原理工大学材料科学与工程学院太原030024

管材充液压制是一种先进的低载荷液压成形工艺,可用于整体成形复杂薄壁管状构件。与内高压成形不同,充液压制过程中内压只起支撑作用避免失稳屈曲,主要通过模具压制获得管件外形轮廓。压制过程管坯厚向存在拉-压应力梯度,导致卸载后管... 详细信息

管材充液压制是一种先进的低载荷液压成形工艺,可用于整体成形复杂薄壁管状构件。与内高压成形不同,充液压制过程中内压只起支撑作用避免失稳屈曲,主要通过模具压制获得管件外形轮廓。压制过程管坯厚向存在拉-压应力梯度,导致卸载后管件截面易产生回弹,影响尺寸精度。本研究通过对5052、AZ31B和TA1三种管材进行充液压制成形实验,分析了支撑内压和环向压缩率对矩形管件横截面尺寸的影响规律。结果表明:当支撑内压为0.6p_(s)~0.8p_(s)时,管件截面的回弹最小,此时最大回弹量小于1.5 mm,对应回弹率小于5.2%,上、下圆角半径相差小于0.1 mm。通过控制环向压缩率可减小管件回弹,截面尺寸与设计尺寸相差小于0.2 mm,尺寸偏差小于0.7%。对于5052-H、5052-O、AZ31B-M和TA1-Y矩形管件,其控制尺寸精度所需的环向临界压缩率分别为1.8%、1.7%、1.9%和1.8%。

关键词：充液压制成形轻合金管材成形缺陷尺寸精度支撑内压