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石墨炔/金属硫化物异质结的界面电子调控及其光催化析氢性能研究

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石墨炔/金属硫化物异质结的界面电子调控及其光催化析氢性能研究

作者：王暄普北方民族大学

学位级别：硕士

生产高效、稳定、低成本的光催化剂是实现光解水制氢工业化的必要条件,然而目前光催化剂普遍存在光生载流子重组率高的问题。针对此,本文在引入新型优质材料的前提下,设计了一系列异质结复合光催化剂调节界面电子流实现高效的光催化析... 详细信息

生产高效、稳定、低成本的光催化剂是实现光解水制氢工业化的必要条件,然而目前光催化剂普遍存在光生载流子重组率高的问题。针对此,本文在引入新型优质材料的前提下,设计了一系列异质结复合光催化剂调节界面电子流实现高效的光催化析氢活性。对其机理的探究有望进一步推进高效光催化剂设计策略的发展。主要研究内容如下:1、合理构建高效的碳基光催化剂是扩展光催化领域发展的新思路和新方向。使用机械力驱动制备石墨炔（GDY）,并基于溶剂配位模板机制与g-CN构建了有机杂化复合光催化剂。杂化g-CN/EDA的形貌和电子结构发生了明显的变化,同时氨基的供电子效应有效促进了g-CN的光生载流子分离率,更负的导带电势为还原反应提供了更强的热力学驱动力。基于结构优势,g-CN与GDY的电荷离域效应加快了光生电子的表面迁移速率。乙二胺作为空穴固定剂与GDY作为空穴诱导剂的协同作用增强了H还原反应的发生。共轭复合光催化剂GDY/g-CN-EDA展现了更强的析氢活性。2、为了增强光催化剂的光生载流子分离效率和还原能力,设计了一种基于交叉偶联法构建的GDY/Cu Mo O/Cu O串联S型异质结。在原位耦合过程中,Cu I不仅可以作为偶联催化剂获得易于收集的石墨炔,还可以作为更有活性的Cu O基复合催化剂的前驱体。二维GDY为Cu Mo O和Cu O的加载提供了衬底,高共轭结构及优异的导电性使复合材料形成了独特的强电荷分布和传输体系。在逐级递进的串联S型异质结内建电场的驱动下,无用电荷和空穴的结合进一步增强了体系的电荷分离和利用率。基于一步煅烧策略构建的逐级递进的S型异质结策略展现了良好的效果和适用性。3、表面和界面修饰是提升光催化剂光生载流子分离率的有效手段。鉴于此,采用具有适宜的氢吸附解吸特性的S元素作为改性源对尖晶石Zn CoO进行了表面富S修饰。S元素与金属元素之间更匹配的电负性差异促进了电荷驱动和表面新物质的生成并成功地构建了一种具有紧密界面的双活性位点异质结。适宜配比下富S修饰产生的复合催化剂展现优异的析氢活性,是单一Zn CoO的9倍。对Zn CoO表面富S处理,引入了双析氢活性位点Zn S和Co S解决了Zn CoO导带还原能力不足的问题,同时空位的存在也克服了Zn S宽带隙的问题,充分发挥了双析氢活性位点作用。表面活性位点与界面异质结协同作用下达到了更强的光催化析氢性能。4、光催化剂的晶面工程设计能够从微观尺度上调节催化活性。通过密度泛函理论计算确定了（002）晶面是Cd S的高能析氢活性晶面,基于此设计和制备了（002）晶面暴露的单晶Cd S-L,并耦合具有半金属性质的Co S构建了S型异质结复合光催化剂。与普通Cd S（Cd S-R和Cd S-P）相比,Cd S-L和其复合催化剂分别展现了更强的光催化析氢活性。在5 W白光照射下,复合光催化剂Co S/Cd S-L的析氢速率达到了19.22 mmol·g·h。晶面调控伴随的能级变化提供了更强的势垒差,强化了原有S型异质结的固有驱动力,实现了更强的光生电荷迁移效率,从而展现出更优异的光催化析氢活性。

关键词：石墨炔金属硫化物异质结光催化产氢电荷分离与迁移

ACOSOG Z0011试验结论对年轻乳腺癌的适用性分析

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解放军医学杂志 2024年

作者：夏坤健王琳唐娜九江学院第二附属医院普通外科南昌大学第二附属医院乳腺外科

目的　探讨年轻乳腺癌是否可参照美国外科医师协会肿瘤学组(ACOSOG) Z0011试验入组标准豁免腋窝淋巴结清扫(ALND)。方法　收集2013年2月28日－2018年2月28日南昌大学第二附属医院及九江学院第二附属医院收治的符合ACOSOG Z0011试验入组... 详细信息

目的　探讨年轻乳腺癌是否可参照美国外科医师协会肿瘤学组(ACOSOG) Z0011试验入组标准豁免腋窝淋巴结清扫(ALND)。方法　收集2013年2月28日－2018年2月28日南昌大学第二附属医院及九江学院第二附属医院收治的符合ACOSOG Z0011试验入组标准的134例年轻乳腺癌为研究对象，根据手术方式不同分为病例组(n=63，仅行SLNB)与对照组(n=71，行SLNB+ALND)。收集并比较两组患者的一般临床病理资料[年龄、肿瘤大小、是否妊娠或哺乳期、雌激素(ER)、孕激素(PR)、人类表皮生长因子受体2(HER2)、Ki-67、脉管内癌栓、肿瘤Nottingham分级]，采用Kaplan-Meier法对两组患者的5年无病生存期(DFS)及5年总生存期(OS)进行分析并进行log-rank检验，采用多因素Cox比例风险回归模型分析仅行SLNB对年轻乳腺癌DFS及OS的影响。结果　两组年龄、妊娠或哺乳状态、肿瘤T分期、肿瘤分子分型、肿瘤Nottingham分级及脉管内癌栓等差异均无统计学意义(P>0.05)。134例年轻乳腺癌的5年DFS率为74.6%，5年OS率为83.6%。病例组与对照组5年DSF率差异有统计学意义(66.7% vs. 81.7%，P=0.033)，5年OS率差异无统计学意义(77.8% vs. 88.7%，P=0.085)。多因素Cox比例风险回归模型分析结果显示，仅行SLNB是年轻乳腺癌患者DFS的独立危险因素(HR=2.261，95%CI 1.097～4.660，P=0.027)，但不是OS的独立危险因素(HR=1.976，95%CI 0.789～4.946，P=0.146)。结论　年轻乳腺癌按照ACOSOG Z0011试验入组标准豁免ALND具有较高的局部复发率，但OS无明显影响，因此，年轻乳腺癌是否可豁免ALND仍需进一步的临床试验加以验证。

关键词：年轻乳腺癌 ACOSOG Z0011试验无病生存率总生存率

基于CNN-LSTM和注意力机制的多芯光纤形状坐标预测

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光学学报 2024年

作者：王健健汤锐华北电力大学电子与通信工程系华北电力大学河北省电力物联网技术重点实验室华北电力大学保定市光纤传感与光通信技术重点实验室

针对光纤形状传感过程中需要复杂的数值计算问题，提出基于卷积神经网络（CNN）和长短时记忆（LSTM）网络并结合注意力机制的多芯光纤形状坐标预测模型，能够由多芯光纤纤芯的分布式应变直接获得其形状坐标，从而实现形状传感。CNN和LST... 详细信息

针对光纤形状传感过程中需要复杂的数值计算问题，提出基于卷积神经网络（CNN）和长短时记忆（LSTM）网络并结合注意力机制的多芯光纤形状坐标预测模型，能够由多芯光纤纤芯的分布式应变直接获得其形状坐标，从而实现形状传感。CNN和LSTM用于提取应变信息中的时序特征，注意力机制弱化次要时序特征，最终获得光纤形状坐标。实验结果表明：对于不同曲率半径的曲线，所提方法能够避免复杂的数值计算而实现光纤形状传感，其均方根误差（RMSE）和平均绝对误差（MAE）均优于基于弗莱纳方程进行数值计算得到的结果。对于曲率半径为700mm的曲线，RMSE仅为1.5739mm,MAE仅为0.6919mm，即光纤形状传感精度分别较数值计算方法的结果提高了58.96%和32.14%。

关键词：光纤形状传感多芯光纤坐标预测神经网络注意力机制

含Hardy位势和临界Sobolev指数的拟线性椭圆方程解的对称性和单调性

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含Hardy位势和临界Sobolev指数的拟线性椭圆方程解的对称性和单调...

作者：普玛西北民族大学

学位级别：硕士

基于熵权TOPSIS和耦合协调模型的四川省土地利用效益耦合协调关系及时空演变特征

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水土保持学报 2024年第1期38卷 267-277页

作者：谢贤健内江师范学院地理与资源科学学院四川内江641112

[目的]从社会、经济、生态环境3个方面评价区域土地利用效益及其耦合关系有利于实现土地资源的合理配置及优化用地结构。[方法]以四川省21个地市州为研究对象,利用熵权TOPSIS法和耦合协调度模型,构建了2010—2020年四川省土地利用效益... 详细信息

[目的]从社会、经济、生态环境3个方面评价区域土地利用效益及其耦合关系有利于实现土地资源的合理配置及优化用地结构。[方法]以四川省21个地市州为研究对象,利用熵权TOPSIS法和耦合协调度模型,构建了2010—2020年四川省土地利用效益的综合评价体系,并基于GIS技术,分析了土地利用的社会、经济、生态环境效益及其耦合协调关系的时空演变特征。[结果](1)四川省各地市州的土地利用综合效益整体上呈上升趋势,空间上具有“西北高东南低”的空间格局;土地利用的经济、生态环境效益整体上具有上升趋势,分别表现为“西高东低”和“中东部高西部低”的空间格局;土地利用社会效益整体上呈下降趋势,具有“中部高两翼低”的空间格局;三大效益在空间均具有较显著的聚集特征。(2)四川省各地市州的土地利用耦合协调等级为4个,总体协调水平不高,以勉强协调为主,其次是濒临失调,具有“中间高两翼低”的空间格局,且耦合等级相同的城市聚集度较高,土地利用效益耦合协调等级在空间分布上需进一步改善。(3)影响四川省地利用效益大小的因子依次为社会>经济>社会经济>社会生态>生态环境效益系统;土地利用效益耦合协调关系主要受社会、经济效益单一因子影响,其次是社会经济复合因素,最后是社会生态复合因素的影响。[结论]四川省各地市州的土地利用综合效益整体上呈上升趋势,区域差异显著,总体的耦合协调水平处于较低等级,且耦合等级相同的城市聚集度较高,在今后的发展中应该调控城镇化的无序扩张,注重城市基础公共服务等设施的建设,增加城市环境建设投入,促进四川省土地经济效益-社会效益-生态环境效益间的协调发展,以期为提升四川省土地利用综合效益提供参考。

关键词：四川省土地利用效益时空耦合地理信息系统

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基于景观结构的沱江流域土地利用生态风险时空变化

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土壤 2024年第3期56卷 646-654页

作者：谢贤健内江师范学院地理与资源科学学院四川内江641100

本文以沱江流域为研究对象,基于2005—2020年的遥感数据,从景观结构的角度,利用GIS和GeoDa软件,同时结合土地利用类型转移矩阵,构建景观土地生态风险评价模型,分析了研究区土地生态风险的时空变化特征。结果表明:①耕地为研究区的景观... 详细信息

本文以沱江流域为研究对象,基于2005—2020年的遥感数据,从景观结构的角度,利用GIS和GeoDa软件,同时结合土地利用类型转移矩阵,构建景观土地生态风险评价模型,分析了研究区土地生态风险的时空变化特征。结果表明:①耕地为研究区的景观本底值,受自然和人为因素的影响,15年间,耕地和林地面积减少,建设用地、水域、草地、未利用地面积增加,新增建设用地面积最多,91.95%来源于耕地,是建设用地的主要来源。②2005—2020年的生态风险指数,经计算,全局莫兰指数(Moran’s I)值均为正数,在99%的置信度标准下,通过了显著性检验,说明生态风险区在空间上具有显著的正相关关系且呈现空间聚集状态,“高-高”聚集是土地生态风险的主要聚集模式。③15年间,在空间分布上,低风险等级整体上有向中下游转移的趋势,研究区以高风险区和较高风险区为主,分别呈片状和条带状较集中地分布于流域上游的山区和中下游的丘陵地区,分别占到研究区总面积的49.20%和48.98%;从面积变化的趋势来看,低风险区、较低风险区、中等风险区面积逐年分别增加了1122.91、3581.10、21698.83 hm2,较高风险区面积先增加后减少,总体增加了582436.94 hm2,高风险区面积先减少后增加,总体减少了608839.78 hm2,沱江流域土地利用生态风险整体上趋于减弱;总体来看,除较高风险区向高风险区少量转化外,其余均以较高等级风险区向较低风险区转移占比较多,风险区的转化均表现为相邻等级之间的互相转化,说明研究区生态风险变化相对稳定,没有急剧变化的区域。

关键词：沱江流域景观结构土地生态风险地理信息系统

上游空间信息融合对随机森林模型预报长三角日尺度臭氧污染的性能提升研究

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环境科学学报 2024年

作者：莫健彬袁自冰华南理工大学环境与能源学院

我国大气臭氧污染呈加剧态势，准确的臭氧污染预报是开展应急防控以降低其污染水平的前提条件.机器学习模型具有计算效率高、操作简单等优点，在臭氧污染预报中的应用日趋广泛.臭氧污染水平除了取决于本地光化学反应生成外，也与区域传... 详细信息

我国大气臭氧污染呈加剧态势，准确的臭氧污染预报是开展应急防控以降低其污染水平的前提条件.机器学习模型具有计算效率高、操作简单等优点，在臭氧污染预报中的应用日趋广泛.臭氧污染水平除了取决于本地光化学反应生成外，也与区域传输密切相关.然而，现有基于机器学习的臭氧日最大8 h滑动平均(MDA8)预报并未通过考虑空间信息以体现臭氧区域传输的影响，或在融合空间信息时只考虑了目标站点同一聚类监测站点，不能全面反映区域传输对臭氧浓度的重要作用，导致模型预报臭氧MDA8和污染事件的准确率都较低.鉴于此，本研究开发了一种融合上游空间信息的随机森林算法，该算法能从大范围臭氧监测站点中提取与预报目标站点相关的臭氧上游空间信息，提取后的上游空间信息包含丰富的臭氧急剧变化信号，从而提高随机森林模型对臭氧MDA8的预报精度和对臭氧污染事件的预报准确率.将融合上游空间信息的随机森林模型(L-RF)应用于长三角地区163个空气质量监测站点，选取位于南京、上海和杭州的6个站点为目标站点，其余站点为目标站点提供空间信息.结果表明，与未融合空间信息模型(RF)相比，L-RF对臭氧MDA8的预报性能有了显著提升，决定系数R2从0.67提升到0.80，平均绝对误差MAE从20.95降低到16.19.L-RF能准确预报MDA8急剧上升的趋势且峰值浓度与实测值最为接近，其预报臭氧污染事件的准确率最高可达84%，远大于RF的40%；预报臭氧骤升骤降事件的准确率可达52%，远大于RF的18%.L-RF特征变量重要性分析表明上游空间信息融合是臭氧污染预报性能提升的关键原因.

关键词：随机森林空间信息臭氧MDA8预报臭氧污染事件

钙钛矿太阳能电池材料缺陷对器件性能与稳定性的影响

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物理学报 2024年第6期73卷 16-33页

作者：王静高姗段香梅尹万健宁波大学物理科学与技术学院宁波315211 苏州大学能源学院能源与材料创新研究院苏州215006

基于钙钛矿太阳能电池材料独特的光电特性,特别是光电转换效率在初期短时间内的快速提升,使其成为当前光伏领域中最富吸引力的光吸收材料之一.然而,近年来转换效率的增长步入缓慢阶段,同时材料的长期稳定性也成为商业化应用的关键挑战,... 详细信息

基于钙钛矿太阳能电池材料独特的光电特性,特别是光电转换效率在初期短时间内的快速提升,使其成为当前光伏领域中最富吸引力的光吸收材料之一.然而,近年来转换效率的增长步入缓慢阶段,同时材料的长期稳定性也成为商业化应用的关键挑战,这些问题背后的物理机制与材料缺陷密切相关.为进一步提高电池效率和结构稳定性,必须深刻理解和精准地掌握这些缺陷的特性.本文全面回顾了钙钛矿材料中各类缺陷对光伏性能和稳定性的影响,包括传统刚性模型缺陷、非常规性缺陷、复合型缺陷、离子迁移和缺陷对载流子寿命的影响,论述了缺陷与材料结构稳定性之间的紧密关联性,并对未来关于缺陷的研究方向进行了展望.

关键词：钙钛矿太阳能电池缺陷非辐射复合稳定性

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守恒型Hsieh方程解的衰减率估计

应用数学 2024年第3期37卷 877-884页

作者：樊龙涂雨秋山西大同大学数学与统计学院山西大同037009 艾哈迈德德里亚大学科技学院阿尔及利亚阿德拉尔01000

本文主要研究一类守恒型Hsieh方程解的衰减率.通过构造矫正函数以及采用能量积分方法,可得该方程的解在时间t趋于无穷时指数衰减到0.

关键词： Hsieh方程守恒形式衰减率能量估计