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镧改性工艺对氧化铝热稳定性的影响

中国稀土学报 2024年

作者：赵博董洁王军张慧沈美庆青岛大学化学化工学院天津大学化学化工学院

在异丙醇铝制备氧化铝工艺的三个阶段（拟薄水铝石形成前、形成后和焙烧后）添加稀土元素镧制备改性氧化铝材料。通过N2吸脱附、XRD、XPS、TG、ICP-OES、SEM-EDS等表征方法研究了三种镧改性工艺的差异及其改性机理。结果表明：在拟薄水... 详细信息

在异丙醇铝制备氧化铝工艺的三个阶段（拟薄水铝石形成前、形成后和焙烧后）添加稀土元素镧制备改性氧化铝材料。通过N2吸脱附、XRD、XPS、TG、ICP-OES、SEM-EDS等表征方法研究了三种镧改性工艺的差异及其改性机理。结果表明：在拟薄水铝石形成前改性工艺中，镧倾向于在氧化铝表面富集，阻碍氧化铝晶粒的生长，氧化铝晶粒较小、表面能较高，使得老化过程中容易生成α-Al2O3，导致样品热稳定性较差。在拟薄水铝石形成后改性工艺中，部分镧离子被包埋在氧化铝颗粒内，氧化铝表面的高分散相镧含量较低，造成样品热稳定性较差；在拟薄水铝石焙烧后改性工艺中，镧以高分散相状态在氧化铝颗粒的内外表面均匀分散，可有效减缓老化过程中α-Al2O3和LaAlO3等杂相生成，样品表现出较高的热稳定性。

关键词：镧氧化铝热稳定性改性工艺

纳米晶体LaCoO_3的XPS及催化特性的研究

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燃烧科学与技术 1998年第4期4卷 354-357页

作者：王军宋崇林沈美庆秦永宁天津大学化工学院天津大学内燃机重点实验室

用Ｘ射线光电子能谱（ＸＰＳ），对在不同干燥条件下制备的纳米晶体ＬａＣｏＯ３样品的组成、结构进行表征，利用曲线拟合分峰技术对催化剂样品中的各元素峰进行数据处理，并测定了各催化剂样品的ＣＯ氧化活性。结果表明，纳米晶ＬａＣ... 详细信息

用Ｘ射线光电子能谱（ＸＰＳ），对在不同干燥条件下制备的纳米晶体ＬａＣｏＯ３样品的组成、结构进行表征，利用曲线拟合分峰技术对催化剂样品中的各元素峰进行数据处理，并测定了各催化剂样品的ＣＯ氧化活性。结果表明，纳米晶ＬａＣｏＯ３表面存在两类氧种，即低结合能（５２８．１ｅＶ）的晶格氧（ｌａｔｉｃｅｏｘｙｇｅｎ）和高结合能（５３１ｅＶ）的吸附氧（ａｄｓｏｒｂｅｄｏｘｙｇｅｎ）；既有位于低结合能（７７９ｅＶ）的三价离子Ｃｏ（Ⅲ），又有位于高结合能（７８０．５ｅＶ）的二价离子Ｃｏ（Ⅱ）存在。由于干燥条件不同，它们的相对含量亦有较大差异。

关键词： XPS 表面结构纳米晶体 LaCoO3 催化特性催化剂

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油烟污染及其排放控制技术

化工进展 2004年第1期23卷 44-46页

作者：王军沈美庆天津大学化工学院绿色合成与转化实验室天津300072

介绍了烹调油烟的组成、分析方法和主要危害,阐述了各类油烟净化技术的特点,分析了油烟净化的国内外研究动态,指出催化燃烧技术是油烟污染控制技术的发展趋势。

关键词：油烟污染危害油烟净化技术机械分离法过滤法热氧化法催化燃烧法

稀土钙钛矿型催化剂LaBO_3对NO_x催化性能及反应机理的研究(1)——催化剂的合成工艺及催化性能

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燃烧科学与技术 1999年第1期5卷 91-95页

作者：宋崇林沈美庆王军秦永宁天津大学内燃机燃烧学国家重点实验室天津大学化工学院

本文作者采用共沉淀法和机械混合法制备了稀土钙钛矿型催化剂ＬａＢＯ３（Ｂ＝Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ）系列稀土钙钛矿型氧化物催化剂，并采用了差热分析（ＤＴＡ）、Ｘ－射线衍射（ＸＲＤ）等技术确定了催化剂... 详细信息

本文作者采用共沉淀法和机械混合法制备了稀土钙钛矿型催化剂ＬａＢＯ３（Ｂ＝Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ）系列稀土钙钛矿型氧化物催化剂，并采用了差热分析（ＤＴＡ）、Ｘ－射线衍射（ＸＲＤ）等技术确定了催化剂制备工艺及条件，同时研究了催化剂对于Ｎ２Ｏ分解及还原反应的催化活性变化规律。实验结果表明，按确定的制备工艺路线可合成出立方晶系的纯钙钛矿结构；在稀土钙钛矿催化剂ＬａＢＯ３中，Ｂ位离子的ｄ电子结构决定了催化剂的催化活性。

关键词：稀土钙钛矿型催化剂 NOx 催化性能燃烧催化

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锰基多元氧化物的NO催化氧化研究进展

材料导报 2019年第13期33卷 2167-2173页

作者：施露张杰陈蓉沈美庆单斌华中科技大学材料科学与工程学院华中科技大学机械科学与工程学院天津大学化工学院

氮氧化物（NO;）是机动车尾气的主要排放污染物,对人体健康和大气环境都会造成巨大的危害。随着机动车尾气排放标准日益严格,发展更加高效的机动车尾气催化技术受到了人们的广泛关注。在机动车尾气处理技术中,NO被催化氧化形成NO;是其... 详细信息

氮氧化物（NO;）是机动车尾气的主要排放污染物,对人体健康和大气环境都会造成巨大的危害。随着机动车尾气排放标准日益严格,发展更加高效的机动车尾气催化技术受到了人们的广泛关注。在机动车尾气处理技术中,NO被催化氧化形成NO;是其中的重要步骤。现在商用的NO氧化催化剂是Pt/Al;O;,然而,Pt/Al;O;上的NO被催化氧化活性成分是贵金属Pt,高昂的成本和较差的水热稳定性限制了其广泛应用。因此,寻找价格低廉、水热稳定性良好,且具有优异NO催化氧化活性的催化剂对汽车尾气后处理技术具有重要意义。学者研究了很多成本低廉的过渡金属氧化物催化剂（以MnO;和CoO;为代表）用作NO催化氧化,虽然部分过渡金属氧化物具有优异的NO催化氧化性能,但是其水热稳定性并不理想,限制了它们的实际应用。研究人员发现,以钙钛矿型LaMnO;和莫来石型SmMn;O;为代表的锰基多元氧化物结构稳定、成本低廉,并且在NO的催化氧化方面表现出优异的性能,之后,这类催化剂越来越引起人们的广泛关注。虽然纯相的锰基多元氧化物有着与商用Pt/Al;O;相媲美的NO催化氧化活性,但为了满足日益严格的机动车尾气排放要求,研究人员更进一步探索了不同的方法来提高锰基多元氧化物的催化活性,包括非化学计量比合成、负载氧化物复合以及异质元素掺杂等多种方法。这些方法在保持锰基多元氧化物晶体结构的同时,改变其表面或者界面处局域的化学环境,可以明显提高其NO催化氧化性能。研究人员不断优化锰基多元氧化物的NO催化活性,并十分关注其催化机理的研究。结合实验上的原位漫反射傅里叶变换红外光谱技术、第一性原理计算模拟以及微反应动力学分析,可以更加深入地认识锰基多元氧化物的NO催化氧化机理,以从实验上指导优化锰基多元氧化物催化剂。本文将主要从以下几个方面介绍锰基多元氧化物在NO催化氧化方面的研究进展:（1）常用NO催化氧化剂的发展;（2）锰基多元氧化物的常用合成方法;（3） NO催化氧化的活性改进;（4） NO催化氧化机理的研究。最后阐述了锰基多元氧化物应用在NO催化氧化领域面临的挑战。

关键词：锰基多元氧化物一氧化氮催化氧化催化剂改性

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燃油种类对汽车尾气净化催化剂性能的影响

催化学报 2005年第6期26卷 527-530页

作者：沈美庆贾莉伟许全瑞王军天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室天津300072

分别对燃用普通汽油和10%乙醇/汽油(E10)混合燃料的CG125型摩托车进行了10000km路试,比较了不同种类燃油的排放特性,并采用X射线光电子能谱,扫描电镜和电子探针考察了催化剂的积炭物种与积炭分布.结果表明,安装催化转化器后,燃用这两种... 详细信息

分别对燃用普通汽油和10%乙醇/汽油(E10)混合燃料的CG125型摩托车进行了10000km路试,比较了不同种类燃油的排放特性,并采用X射线光电子能谱,扫描电镜和电子探针考察了催化剂的积炭物种与积炭分布.结果表明,安装催化转化器后,燃用这两种燃料的摩托车尾气排放均能达到欧盟第二阶段排放标准,但催化转化器对E10尾气的净化效果明显低于普通汽油.燃用这两种燃料的摩托车尾气净化催化剂表面均存在积炭,径向不同部位积炭量顺序为中心层>过渡层>边缘层.燃用普通汽油时,催化剂表面积炭的碳物种主要是CHx,而燃用E10时的碳物种是(CH)xO.这说明要合理地设计催化转化器才能使尾气均匀地径向分布,而且必须针对燃油种类匹配适宜的催化剂.

关键词：燃油摩托车尾气排放尾气净化催化剂积炭碳物种

NH_3-SCR反应过程中NH_3和NO_x在Cu/SAPO-34分子筛催化剂上的吸附特性和作用(英文)

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物理化学学报 2013年第7期29卷 1550-1557页

作者：石琳于铁王欣全王军沈美庆天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室天津300072 天津大学内燃机国家重点实验室天津300072

通过离子交换法制得Cu/SAPO-34菱沸石分子筛催化剂,同时研究了NH3和NOx(NO和NO2)在该催化剂上的吸附位、吸附强度、吸附量和吸附速率,得到了不同反应气氛在Cu/SAPO-34上的吸附性能及其在NH3选择性催化还原(NH3-SCR)反应中的作用.研究采... 详细信息

通过离子交换法制得Cu/SAPO-34菱沸石分子筛催化剂,同时研究了NH3和NOx(NO和NO2)在该催化剂上的吸附位、吸附强度、吸附量和吸附速率,得到了不同反应气氛在Cu/SAPO-34上的吸附性能及其在NH3选择性催化还原(NH3-SCR)反应中的作用.研究采用瞬态实验、程序升温脱附(TPD)和漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)等方法进行表征实验.瞬态实验结果表明NH3是吸附性气体.程序升温脱附实验和红外漫反射实验结果表明NH3可以吸附在布朗斯特和路易斯酸性位上形成不同的NH3物种,它们显示不同的SCR活性.NH3在Cu2+上的吸附速率最快,且键强最强.NOx可以氧化并以硝酸盐/亚硝酸盐的形式吸附在Cu物种上.最后,本文讨论了NH3选择性催化还原反应过程中在Cu物种上的中间物种并推测反应机理.

关键词： NH3选择性催化还原 NOx(NO和NO2) Cu/SAPO-34 漫反射傅里叶变换红外光谱吸附物种

NO_2对Cu/SAPO-34分子筛催化剂上NH_3选择性催化还原NO性能的影响

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物理化学学报 2014年第8期30卷 1567-1574页

作者：郝腾王军于铁王建强沈美庆天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室天津300072 天津大学内燃机国家重点实验室天津300072

主要考察了NO2对Cu/SAPO-34分子筛催化剂在整个温度范围内(100-500°C)NH3选择性催化还原(SCR)NO性能的影响.研究所使用样品为新鲜Cu/SAPO-34催化剂在750°C下水热处理4 h的稳定期样品.通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对样品... 详细信息

主要考察了NO2对Cu/SAPO-34分子筛催化剂在整个温度范围内(100-500°C)NH3选择性催化还原(SCR)NO性能的影响.研究所使用样品为新鲜Cu/SAPO-34催化剂在750°C下水热处理4 h的稳定期样品.通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对样品的结构以及形貌进行表征,采用SCR活性评价、动力学实验以及原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ-DRIFTS)表征催化剂的性能以及催化剂表面物种的变化.活性评价实验结果表明,NO2会抑制催化剂的低温(100-280°C)活性,但其存在会提高催化剂的高温(280°C以上)活性.与此同时,随着反应物中NO/NO2的摩尔比例减少,由于NH4NO3物种的分解,副产物(N2O)的浓度增大.动力学结果表明,Cu/SAPO-34催化剂上快速SCR反应的表观活化能(Ea=64.02 kJ?mol-1)比标准SCR反应的表观活化能(Ea=48.00 kJ?mol-1)更大.In situ-DRIFTS实验结果表明NO比NO2更容易在催化剂表面形成硝酸盐,并且NO2更容易与吸附在Br?nsted酸性位上的NH3物种反应生成NH4NO3.低温下,催化剂表面的NH4NO3物种会覆盖SCR反应的活性位,造成活性降低,但在高温时,形成的NH4NO3物种一部分会被NO还原为N2,而另一部分会直接热分解为N2O,造成催化剂的选择性降低.

关键词： NH3选择性催化还原 NOx(NO和NO2) Cu SAPO-34 漫反射傅里叶变换红外光谱硝酸铵

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氨还原SO_2到单质硫反应条件研究

燃烧科学与技术 2001年第4期7卷 267-269页

作者：张黎明齐晓周秦永宁沈美庆天津大学化工学院天津300072

在 Ni O/ Al2 O3 催化剂上研究了反应条件对氨还原 SO2 到单质硫反应转化率、硫的选择性及硫产率的影响 ,得到了具有较高单质硫产率的最佳反应条件 ,即温度 880℃ ,空速 780 0 h- 1及原料气摩尔进料比 (NH3 / SO2 )等于1.3时硫产率达到... 详细信息

在 Ni O/ Al2 O3 催化剂上研究了反应条件对氨还原 SO2 到单质硫反应转化率、硫的选择性及硫产率的影响 ,得到了具有较高单质硫产率的最佳反应条件 ,即温度 880℃ ,空速 780 0 h- 1及原料气摩尔进料比 (NH3 / SO2 )等于1.3时硫产率达到最大值。氧气的存在对氨还原 SO2

关键词： NiO/Al2O3催化剂氨还原SO2反应单质硫