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CO_(2)/C_(3)H_(6)O在金属氧化物耦合吡咯氮生物炭表面的共/竞吸附机理研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第2期52卷 206-217页

作者：汪辉春花昌豪陈萍顾明言龚成邹帅汪一安徽工业大学能源与环境学院安徽马鞍山243002 华中科技大学煤燃烧国家重点实验室湖北武汉430074

本研究采用密度泛函理论,通过比较吸附量、吸附能以及态密度和电荷差分密度的分析,探究了不同金属氧化物耦合吡咯氮生物炭(CN5@MOx,MOx=ZnO、CaO、Na2O)表面CO_(2)与C_(3)H_(6)O(CO_(2)&C_(3)H_(6)O)的吸附机理。首先从CO_(2)/C_(3)H_(... 详细信息

本研究采用密度泛函理论,通过比较吸附量、吸附能以及态密度和电荷差分密度的分析,探究了不同金属氧化物耦合吡咯氮生物炭(CN5@MOx,MOx=ZnO、CaO、Na2O)表面CO_(2)与C_(3)H_(6)O(CO_(2)&C_(3)H_(6)O)的吸附机理。首先从CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分方面计算了其在CN5@MOx表面吸附量和吸附能,计算结果表明,在333 K、100 kPa时CN5@Na2O表面对CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分吸附量分别为3.65、15.34 mmol/g,吸附能分别为-145.86、-132.47 kJ/mol,均高于CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分在CN5@CaO及CN5@ZnO表面吸附。得出Na2O掺杂吡咯氮生物炭对CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分吸附效果最优。进一步研究了CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@MOx表面共/竞吸附及机理。计算结果表明,CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@Na2O、CN5@CaO、CN5@ZnO表面吸附存在临界温度(分别为333、353、393 K),超过临界温度以后CO_(2)&C_(3)H_(6)O共存体系在CN5@MOx表面吸附量较CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分有所提高。CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@Na2O、 CN5@CaO、 CN5@ZnO表面吸附能分别比CO_(2)或C_(3)H_(6)O单组分吸附时至少高141.59、112.77、31.75 kJ/mol,CN5@MOx表面对CO_(2)和C_(3)H_(6)O的吸附表现为协同促进作用,且CN5@Na2O对CO_(2)&C_(3)H_(6)O共同吸附效果最佳。采用电荷差分密度和态密度分析CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@MOx表面协同吸附作用机理,得出CO_(2)的吸附作用力是通过C_(3)H_(6)O与CO_(2)的间接相互作用产生的,Na2O中Na与C_(3)H_(6)O电子云重叠,发生电荷转移,增强了两者间相互作用力,CN5@Na2O表面C_(3)H_(6)O与CN5在p轨道主要共振峰结合能较CN5@ZnO低了3.43 eV,使得C_(3)H_(6)O在CN5@Na2O表面吸附最稳定。

关键词：吡咯氮生物炭金属氧化物 CO_(2) C_(3)H_(6)O

金属氧化物与掺氮生物质协同吸附CO机理研究

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洁净煤技术 2023年

作者：汪辉春王莹顾明言陈萍安徽工业大学能源与环境学院

目前吸附材料众多，如沸石、MOFs、聚合物等，而生物质具有分布广泛、低成本、可再生和净零排放等优点，成为研究热点。已有研究表明掺氮有利于提升生物质炭对于CO2的吸附性能，金属矿物质可对生物炭改性，增大生物炭表面有效吸附面积... 详细信息

目前吸附材料众多，如沸石、MOFs、聚合物等，而生物质具有分布广泛、低成本、可再生和净零排放等优点，成为研究热点。已有研究表明掺氮有利于提升生物质炭对于CO2的吸附性能，金属矿物质可对生物炭改性，增大生物炭表面有效吸附面积。但何种氮基团对于生物质炭表面CO2吸附性能影响显著仍未完全清楚，金属矿物质与富氮改性协同作用下生物质炭表面CO2的吸附特性尚未明晰。基于此，本研究采用量子化学理论计算研究了不同含氮基团生物质炭表面CO2的吸附机理，系统探究了不同金属氧化物(MgO、CaO)及其耦合掺氮生物炭对CO2吸附的影响机理。研究结果表明，各含氮基团生物质炭不同吸附方式中，含N-X生物质炭对CO2吸附作用最强。分析CO2在MgO与CaO体系中O-Top、Hollow和Bridge三种不同的吸附方式，得出CO2以O-Top方式吸附于CaO体系中的吸附能最大，相同吸附方式下较MgO对CO2的吸附能高92.22 kJ/mol。相较于MgO，CaO中O对CO2中C的作用更强，电子云重叠更区域更大，电荷转移更多，与CO2分子间的作用引力更强。进一步研究发现含N-X生物质炭与CaO耦合对CO2的吸附有一定协同促进作用，较单独的含N-X生物质炭和CaO而言，二者耦合对CO2的吸附能分别提升了136.81 kJ/mol和0.87 kJ/mol。本研究为高质含碳化学品的制备提供了理论支撑。

关键词：生物质炭含氮基团金属氧化物 CO 密度泛函理论

金属氧化物与掺氮生物质协同吸附CO_(2)机理

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洁净煤技术 2023年第10期29卷 98-107页

作者：汪辉春王莹顾明言陈萍安徽工业大学能源与环境学院安徽马鞍山243002

目前吸附材料众多,如沸石、MOFs、聚合物等,而生物质具有分布广泛、低成本、可再生和净零排放等优点成为研究热点。已有研究表明掺氮有利于提升生物质炭对CO_(2)的吸附性能,金属矿物质可对生物炭改性,增大生物炭表面有效吸附面积。但何... 详细信息

目前吸附材料众多,如沸石、MOFs、聚合物等,而生物质具有分布广泛、低成本、可再生和净零排放等优点成为研究热点。已有研究表明掺氮有利于提升生物质炭对CO_(2)的吸附性能,金属矿物质可对生物炭改性,增大生物炭表面有效吸附面积。但何种氮基团对于生物质炭表面CO_(2)吸附性能影响显著仍未清晰,金属矿物质与富氮改性协同作用下生物质炭表面CO_(2)的吸附特性尚未明晰。基于此,采用量子化学理论计算研究了不同含氮基团生物质炭表面CO_(2)的吸附机理,系统探究了不同金属氧化物(MgO、CaO)及其耦合掺氮生物炭对CO_(2)吸附的影响机理。结果表明,各含氮基团生物质炭不同吸附方式中,含N-X生物质炭对CO_(2)吸附作用最强。分析CO_(2)在MgO与CaO体系中O-Top、Hollow和Bridge三种不同吸附方式,得出CO_(2)以O-Top方式吸附于CaO体系中的吸附能最大,相同吸附方式下较MgO对CO_(2)的吸附能高92.22 kJ/mol。相较MgO,CaO中O对CO_(2)中C的作用更强,电子云重叠区域更大,电荷转移更多,与CO_(2)分子间的作用引力更强。进一步研究发现含N-X生物质炭与CaO耦合对CO_(2)吸附有一定协同促进作用,较单独含N-X生物质炭和CaO而言,二者耦合对CO_(2)的吸附能分别提升了136.81和0.87 kJ/mol。本研究为高质含碳化学品的制备提供了理论支撑。

关键词：生物质炭含氮基团金属氧化物 CO_(2) 密度泛函理论

钙对氨煤混燃高温贫氧区NH协同煤焦还原NO影响机理

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煤炭学报 2023年第12期48卷 4607-4616页

作者：汪辉春陈萍顾明言方瑶王莹樊建人安徽工业大学能源与环境学院安徽马鞍山243002 浙江大学能源清洁利用国家重点实验室浙江杭州310000

氨煤混燃可有效降低火力发电中CO_(2)排放,但氨作为N源与煤混烧时会增加NO_(x)排放,探究氨煤混燃过程中NO还原机理对实现氨煤混燃低氮排放非常必要。采用密度泛函理论探究氨煤混燃高温贫氧区内NO还原机理,进一步分析煤中重要矿物质钙对N... 详细信息

氨煤混燃可有效降低火力发电中CO_(2)排放,但氨作为N源与煤混烧时会增加NO_(x)排放,探究氨煤混燃过程中NO还原机理对实现氨煤混燃低氮排放非常必要。采用密度泛函理论探究氨煤混燃高温贫氧区内NO还原机理,进一步分析煤中重要矿物质钙对NH_(3)协同煤焦还原NO的影响。理论计算结果表明,高温贫氧区内氨基/煤焦可将NO通过形成NNH、N_(2)O等重要过渡中间产物进而还原成N_(2),NH协同煤焦还原NO中NNH的形成需克服438.49 kJ/mol能垒,成为体系反应决速步。矿物质钙不利于NH和NO在煤焦表面吸附,降低二者在煤焦表面的吸附能约187.09 kJ/mol。煤焦表面顶部Ca存在下NH还原NO可通过生成中间产物NNH(路径1)和N_(2)O(路径2)2种路径实现,路径1决速步能垒为636.41 kJ/mol,较NH/煤焦/NO体系的决速步能垒高出197.92 kJ/mol;Ca参与下路径2中决速步N_(2)O自由基的形成需455.74 kJ/mol,较NH/煤焦/NO体系的决速步能垒高出17.25 kJ/mol,2条路径均表明金属矿物质钙抑制了NH/煤焦对NO的还原。Ca的存在增强了NNH基团与煤焦表面结合能,使得顶部钙催化作用下路径1较路径2抑制作用更强。采用过渡态理论计算了Ca参与前后NH/煤焦/NO体系决速步动力学参数,结果表明,顶部钙参与下NH协同煤焦还原NO的速率低于无钙参与体系NO的还原速率,且路径1中NH协同煤焦还原NO速率比路径2更低,确定了顶部钙催化作用下路径1较路径2抑制作用更强,动力学结果与热力学结果一致。

关键词：氨煤混燃煤焦氨基 NO 矿物质钙

CaO耦合掺氮生物质炭对NO吸附的机理研究

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燃料化学学报（中英文） 2023年第8期51卷 1173-1181页

作者：王莹顾明言陈萍汪辉春张萌汪一安徽工业大学能源与环境学院安徽马鞍山243002 华中科技大学能煤燃烧国家重点实验室湖北武汉430074

本研究采用密度泛函理论,探究了不同含氮生物质炭以及CaO耦合掺氮生物质炭对NO吸附性能的影响。理论计算结果表明,掺氮生物质炭在N-down吸附方式下对NO吸附效果更好,且掺杂N-5生物质炭(CN-5)较其含氮基团生物质炭对NO的吸附能更高,其吸... 详细信息

本研究采用密度泛函理论,探究了不同含氮生物质炭以及CaO耦合掺氮生物质炭对NO吸附性能的影响。理论计算结果表明,掺氮生物质炭在N-down吸附方式下对NO吸附效果更好,且掺杂N-5生物质炭(CN-5)较其含氮基团生物质炭对NO的吸附能更高,其吸附能为-41.22 kJ/mol。CaO显著提升了生物炭对NO的吸附能力,且CaO耦合含N-5生物质炭(CaO/CN-5)的基底作为电子供体为NO提供更多电荷,其吸附能比CN-5高出216.862 kJ/mol,CaO和N-5基团耦合作用下显著提高生物炭的吸附性能。生物炭表面NO的吸附量会随着温度的升高而减少,增加含N-5生物质炭的数量对NO的吸附更有利,而CaO的耦合进一步提高了CN-5表面NO的吸附量,在273 K时,CaO/CN-5体系的吸附量可以达2.846 mmol/g。

关键词：生物质炭含氮基团 CaO NO N-5

金属氧化物耦合含吡咯氮生物质炭吸附CO_(2)的机理研究

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燃料化学学报（中英文） 2023年第8期51卷 1182-1192页

作者：汪辉春顾明言陈萍王莹葛振凌汪一安徽工业大学能源与环境学院安徽马鞍山243002 华中科技大学煤燃烧国家重点实验室湖北武汉430074

本研究采用密度泛函理论,研究含吡咯氮生物质炭(CN5)及其耦合不同金属氧化物(ZnO、CaO、Na_(2)O)对CO_(2)吸附特性的影响机理。计算CO_(2)在不同金属氧化物耦合含吡咯氮生物质炭(CN5@MOx∶CN5@ZnO、CaO、Na_(2)O)上的吸附量,并结合吸附... 详细信息

本研究采用密度泛函理论,研究含吡咯氮生物质炭(CN5)及其耦合不同金属氧化物(ZnO、CaO、Na_(2)O)对CO_(2)吸附特性的影响机理。计算CO_(2)在不同金属氧化物耦合含吡咯氮生物质炭(CN5@MOx∶CN5@ZnO、CaO、Na_(2)O)上的吸附量,并结合吸附热对吸附量差异进行分析,发现CO_(2)在CN5@Na_(2)O表面发生多层吸附,相较于CN5@ZnO及CN5@CaO,CO_(2)在CN5@Na_(2)O上吸附热与吸附量均较高,100 kPa、20℃时达到6.11 mmol/g,相互作用更强,更有利于吸附。进一步考察了CN5@MOx吸附能,计算结果表明,CN5@Na_(2)O对CO_(2)吸附能高于CN5@CaO和CN5@ZnO,与吸附量一致。然后对其开展电荷差分密度及态密度分析,电荷差分密度表明CN5@Na_(2)O吸附能高是由于Na_(2)O中Na参与吸附,与CO_(2)中O之间发生电荷转移,态密度分析结果表明CO_(2)在CN5@Na_(2)O表面吸附更稳定。

关键词：生物质炭含吡咯氮基团金属氧化物 CO_(2) 吸附特性

氨煤混燃过程中NH/煤焦/O_(2)异相体系N氧化的分子机理

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煤炭学报 2023年第2期48卷 1037-1046页

作者：陈萍王莹汪辉春蒋博宇顾明言樊建人安徽工业大学能源与环境学院安徽马鞍山243002 浙江大学能源清洁利用国家重点实验室浙江杭州310000

为了实现双碳目标,降低煤电碳排放势在必行。无碳燃料氨与煤混烧被认为是降低火电碳排放的有效途径之一。而氨作为N源,增加了氨煤混燃NOx排放量升高的可能性,因此,深入研究氨煤混燃NO生成机理对实现氨煤混燃低碳低氮燃烧十分关键。采用... 详细信息

为了实现双碳目标,降低煤电碳排放势在必行。无碳燃料氨与煤混烧被认为是降低火电碳排放的有效途径之一。而氨作为N源,增加了氨煤混燃NOx排放量升高的可能性,因此,深入研究氨煤混燃NO生成机理对实现氨煤混燃低碳低氮燃烧十分关键。采用量子化学方法探究了当NH3以NH形式存在时氨煤混燃N的氧化机理,并采用波函数分析NH和O_(2)在煤表面的吸附行为。计算结果表明,NH在C5表面吸附形成中间体IM1的过程为放热过程,放热量高达754.79 kJ/mol,且C原子为电子供体而失电子,NH为电子受体而得电子,促进C—N键键合。进一步探究O_(2)以不同方式吸附时NH/煤焦/O_(2)体系的反应机理,得出NH/煤焦/O_(2)共燃体系首先发生NH在煤焦表面的氧化,随后煤焦表面残余氧或体系中O_(2)将煤焦-N进一步氧化。NH/煤/O_(2)异相体系中NH通过不同反应路径生成氧化产物NO、NO_(2)和HNO,对应决速步能垒分别为120.67、323.37和193.50 kJ/mol,说明氨-N/煤-N生成NO的过程更易进行。动力学结果表明,各温度下生成NO的决速步速率明显高于NO_(2),且随着温度升高,生成NO的决速步速率与HNO的逐渐接近。NH氧化产物释放后,残留在煤焦表面氧进一步与C结合成CO释放,实现了共燃体系氨燃料中N和煤粉中C的氧化。随后煤焦-N与体系中O_(2)发生异相氧化,实现煤焦-N向NO的转化。在微观层面揭示了氨燃烧生成NO过程中重要过渡产物HNO形成的分子机理,明晰了另一氧化产物NO_(2)的生成路径,为发展氨煤的混合燃烧机理提供理论支撑和数据参考。

关键词：氨煤混烧 NH 煤焦-N NO HNO

金属氧化物耦合含吡咯氮生物质炭吸附CO的机理研究

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燃料化学学报(中英文) 2023年

作者：汪辉春顾明言陈萍王莹葛振凌汪一安徽工业大学能源与环境学院华中科技大学能煤燃烧国家重点实验室

本研究采用密度泛函理论，研究含吡咯氮生物质炭(CN5)及其耦合不同金属氧化物(ZnO、CaO、Na2O)对CO2吸附特性的影响机理。计算CO2在不同金属氧化物耦合含吡咯氮生物质炭(CN5@MOx∶CN5@ZnO、CaO、Na2O)上吸附量，并结合吸附热对吸附量差... 详细信息

本研究采用密度泛函理论，研究含吡咯氮生物质炭(CN5)及其耦合不同金属氧化物(ZnO、CaO、Na2O)对CO2吸附特性的影响机理。计算CO2在不同金属氧化物耦合含吡咯氮生物质炭(CN5@MOx∶CN5@ZnO、CaO、Na2O)上吸附量，并结合吸附热对吸附量差异进行分析，发现CO2在CN5@Na2O表面发生多层吸附，相较于CN5@ZnO及CN5@CaO,CO2在CN5@Na2O上吸附热与吸附量均较高，100 kPa、20℃时达到6.11 mmol/g，相互作用更强，更有利用吸附。进一步考察了CN5@MOx吸附能，计算结果表明，CN5@Na2O对CO2吸附能高于CN5@CaO和CN5@ZnO，与吸附量一致。对其开展电荷差分密度及态密度分析，电荷差分密度表明是由于Na2O中Na参与吸附，与CO2中O之间发生电荷转移，态密度分析结果为CO2在CN5@Na2O表面吸附更稳定。

关键词：生物质炭含吡咯氮基团金属氧化物 CO 吸附特性

CO/CHO在金属氧化物耦合吡咯氮生物炭表面的共/竞吸附机理研究

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燃料化学学报(中英文) 2023年

作者：汪辉春花昌豪陈萍顾明言龚成邹帅汪一华中科技大学能煤燃烧国家重点实验室安徽工业大学能源与环境学院

生物质来源广泛且多孔，是高应用价值的吸附剂制备原料。金属氧化物改性生物炭对CO2以及丙酮吸附效果可显著提升，然而金属氧化物改性生物质基吸附剂对多组分同时吸附的共/竟关系以及吸附机理尚未明晰。基于此，本研究开展了CO2与C3H6O... 详细信息

生物质来源广泛且多孔，是高应用价值的吸附剂制备原料。金属氧化物改性生物炭对CO2以及丙酮吸附效果可显著提升，然而金属氧化物改性生物质基吸附剂对多组分同时吸附的共/竟关系以及吸附机理尚未明晰。基于此，本研究开展了CO2与C3H6O在金属氧化物掺杂富氮生物炭表面同时吸附的共/竟关系研究，对生物质基吸附剂多组分协同吸附脱除具有重要意义。本研究采用密度泛函理论，通过比较吸附量、吸附能以及态密度和电荷差分密度的分析，探究了不同金属氧化物耦合吡咯氮生物炭(CN5@MOx,MOx=ZnO、CaO、Na2O)表面CO2与C3H6O(CO2&C3H6O)的吸附机理。首先从CO2/C3H6O单组分方面计算了其在CN5@MOx表面吸附量和吸附能，计算结果显示在333 K、100 kPa时CN5@Na2O表面对CO2/C3H6O单组分吸附量分别为3.65 mmol/g、15.34 mmol/g，吸附能分别为-145.86 kJ/mol、-132.47 kJ/mol，均高于CO2/C3H6O单组分在CN5@CaO及CN5@ZnO表面吸附。得出Na2O掺杂吡咯氮生物炭对CO2/C3H6O单组分吸附效果最优。进一步研究了CO2&C3H6O在CN5@MOx表面共/竞吸附情况及机理。计算结果表明，CO2&C3H6O在CN5@Na2O、CN5@CaO、CN5@ZnO表面吸附存在临界温度(分别为333 K、353 K、393 K)，超过临界温度以后CO2&C3H6O共存体系在CN5@MOx表面吸附量较CO2/C3H6O单组分有所提高。CO2&C3H6O在CN5@Na2O、CN5@CaO、CN5@ZnO表面吸附能分别比CO2或C3H6O单组分吸附时至少高141.59 kJ/mol、112.77 kJ/mol、31.75 kJ/mol,CN5@MOx表面对CO2和C3H6O的吸附表现为协同促进作用，且CN5@Na2O对CO2&C3H6O共同吸附效果最佳。最后采用电荷差分密度和态密度分析CO2&C3H6O在CN5@MOx表面协同吸附作用机理，得出CO2的吸附作用力是通过C3H6O与CO2的间接相互作用产生的，Na2O中Na与C3H6O电子云重叠，发生电荷转移，增强了二者间相互作用力，CN5@Na2O表面C3H6O与CN5在p轨道主要共振峰结合能较CN5@ZnO低了3.43 eV，使得C3H6O在CN5@Na2O表面吸附最稳定。

关键词：吡咯氮生物炭金属氧化物 CO2 C3H6O