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作者：汪淑廉三峡大学

学位级别：硕士

在污染水体中的有毒有机污染物的降解处理方面,依托金属有机复合物(如金属卟啉、金属酞菁、金属联吡啶、金属席夫碱等)作为光催化剂建立的高级氧化光催化体系因其环境友好性,可被可见光激发,并能在中性pH介质中高效活化双氧水(H2O)或水... 详细信息

在污染水体中的有毒有机污染物的降解处理方面,依托金属有机复合物(如金属卟啉、金属酞菁、金属联吡啶、金属席夫碱等)作为光催化剂建立的高级氧化光催化体系因其环境友好性,可被可见光激发,并能在中性pH介质中高效活化双氧水(H2O)或水介质体系中的溶解氧(O)对污染物进行降解,相对于其他污染物处理技术具有不能替代的优势而成为国内外学者研究的热点。将金属酞菁负载于载体上可以实现其分散,金属酞菁被孤立于载体的规则结构环境中,载体内部空间的定域作用抑制了金属酞菁分子的聚集,使其呈分散状态。本论文研究用不同的载体(惰性载体:树脂IRA 900、分子筛MCM 41;活性氧化物载体:介孔TiO、TiO纳米带、TiO@SiO、WO)负载金属酞菁:磺基锰酞菁(Manganese phthalocyanine tetrasulfonic acid, MnPcS)、四磺基铁酞菁(Iron-phthalocyanine tetrasulfonic acid, FePcS)和羧基锰酞菁(2, 9, 16, 32-Tetracarboxylic phthalocyanine manganese, MnPcTc),以及合成制备了疏水异相光催化剂十六氯铁酞菁(Perchlorinated iron-phthalocyanine, FePcCl),研究了不同类型异相金属酞菁光催化剂在紫外光(λ≤387 nm)和可见光(λ≥420 nm)激发下对有机染料罗丹明B(Rhodamine B, RhB)、水杨酸(Salicylic acid, SA)和2, 4-二氯苯酚(2, 4-Dichlorophenol, 2, 4-DCP)的光催化降解特性。通过对中间氧化物种的跟踪测定,探讨了异相金属酞菁光催化剂在可见光激发下对有毒有机污染物的降解机理,为实际污染水体的治理提供科学的理论依据。主要研究内容包括: 1利用惰性载体(树脂IRA 900、分子筛MCM 41)和活性氧化物载体(介孔TiO、TiO纳米带、TiO@SiO、WO)对金属酞菁(MnPcS、MnPcTc)进行负载,研究了不同类型异相金属酞菁光催化剂在可见光激发下(λ≥420 nm)对有机染料RhB的光催化降解特性。探究了负载溶剂、负载量对异相光催化剂活性的影响。 2以正辛胺(n-Octylamine, OA)为模板通过溶胶-沉淀法制备了TiO@SiO。以TiO@SiO为载体负载MnPcS,制备了MnPcS-TiO@SiO复合体光催化剂。通过X射线衍射(XRD)和紫外可见漫反射(UV-Vis DRS)对催化剂进行了表征。在可见光照射下,以催化剂对有机染料RhB的催化降解和对无色小分子邻苯二胺(o-Phenylenediamine, OPDA)的催化氧化为探针反应,探讨了MnPcS-TiO@SiO的光催化降解特性。通过对RhB降解过程中总有机碳(CODCr)的跟踪测定,评价了光催化对有机污染物的深度氧化(矿化)效果;以顺磁共振(ESR)测定RhB降解过程中氧化物种的变化,研究了光催化反应机理。结果表明,在实验条件下,MnPcS-TiO@SiO复合体光催化剂对RhB具有较好的光催化降解效果,降解过程主要涉及羟基自由基(?OH)和超氧自由基(O-?)的氧化机理。 3以制备的TiO纳米带为载体负载FePcS,制备得到FePcS-TiO复合体催化剂。通过UV-Vis DRS对催化剂进行了表征。同时以有机染料RhB和无色小分子SA为降解对象探讨了光催化活化分子氧降解有毒有机污染物的催化活性。实验结果表明:在可见光照射下,FePcS-TiO复合体光催化剂的催化性能较好,对有机物的光催化降解是一个深度矿化的过程。降解过程主要涉及?OH的氧化机理。 4采用原位合成的方法制备了负载型光催化剂MnPcTc-WO。通过红外光谱(IR)及UV-Vis DRS催化剂进行了表征。同时以有机染料RhB和无色小分子有机物2, 4-DCP为降解对象探讨了理化因素对催化剂活性的影响。实验结果表明:在可见光照射下,负载量为10μmol/g的MnPcTc-WO复合体光催化性能较好,能在短时间内降解RhB和2, 4-DCP。实验跟踪测定了有毒有机污染物的降解过程中产生的活性氧化物种H2O和?OH含量的变化,结果表明MnPcTc-WO对有机物的降解过程主要涉及?OH的氧化机理。 5以合成的疏水性金属有机复合物FePcCl为光催化剂,研究了其在紫外光和可见光照射条件下光催化降解有机污染物RhB和SA的异相光催化反应特性,探讨了FePcCl催化剂在紫外光照射下活化O及在可见光照射下活化H2O降解有毒有机污染物的催化活性。实验表明,FePcCl在紫外光照射下活化O和在可见光照射下活化H2O,都能使有机污染物发生有效的降解。用苯甲酸荧光光度法检测降解过程中的氧化物种,发现降

关键词：金属酞菁异相光催化降解有毒有机污染物羟基自由基

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以PEG为模板剂制备Bi_2O_2CO_3及其可见光光催化性能

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环境工程学报 2014年第4期8卷 1297-1304页

作者：汪淑廉何燕顾彦方艳芬黄应平中国科学院水生生物研究所武汉430072 中国科学院大学北京100049 三峡大学三峡地区地质灾害与生态环境湖北省协同创新中心宜昌443002

以聚乙二醇-6000(PEG-6000)为模板剂水热法制备碳酸氧铋(p-Bi2O2CO3)粉末,采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和紫外可见漫反射(DRS)对粉末进行了初步表征。在可见光(λ≥420 nm)照射下,以... 详细信息

以聚乙二醇-6000(PEG-6000)为模板剂水热法制备碳酸氧铋(p-Bi2O2CO3)粉末,采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和紫外可见漫反射(DRS)对粉末进行了初步表征。在可见光(λ≥420 nm)照射下,以罗丹明B(RhB)和水杨酸(SA)光催化降解实验为探针反应,实验结果表明,p-Bi2O2CO3具有较高的光催化活性,对RhB和SA有较好的降解效果。通过紫外-可见光谱(UV-Vis)、红外光谱(IR)和测定总有机碳(TOC)含量,光催化反应35 h后RhB的矿化率为77%,同时对SA的降解率达到43%。同时,采用N,N-二乙基对苯二胺(DPD)分光光度法和对苯二甲酸荧光光度法分别测定了降解过程中H2O2和羟基自由基(·OH)的变化,表明p-Bi2O2CO3/Vis光催化降解机理涉及到·OH历程。

关键词：碳酸氧铋聚乙二醇-6000 光催化

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以废治废:生物炭在环境治理中的应用研究进展

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环境科学与技术 2020年第9期43卷 59-66页

作者：侯欢李祝汪淑廉湖北工业大学土木建筑与环境学院湖北武汉430068

生物炭因其高稳定性、良好的表面特性、发达的孔隙结构、丰富的表面官能团等特性,在土壤修复和水污染控制等环境治理方面具有广阔的应用前景。文章综述了近年来生物炭应用的研究进展,重点介绍了生物炭在重金属、有机物和氮磷营养盐的去... 详细信息

生物炭因其高稳定性、良好的表面特性、发达的孔隙结构、丰富的表面官能团等特性,在土壤修复和水污染控制等环境治理方面具有广阔的应用前景。文章综述了近年来生物炭应用的研究进展,重点介绍了生物炭在重金属、有机物和氮磷营养盐的去除和温室气体的固定方面的应用。生物炭常用农作物秸秆、枯枝落叶、脱水后的污泥和底泥等农业和工业废弃物热解而成,却能在环境治理中发挥较大的作用,体现了"以废治废"理念,是一种新型、经济、环保的环境治理技术。

关键词：生物炭重金属有机污染物吸附以废治废

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Fe_3O_4硅烷化改性聚合物的制备及可见光光催化性能研究

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环境科学学报 2014年第10期34卷 2500-2506页

作者：王艳艳汪淑廉贾漫珂赵小蓉黄应平三峡大学三峡库区生态环境教育部工程研究中心宜昌443002 三峡大学三峡地区地质灾害与生态环境湖北省协同创新中心宜昌443002

利用水热法制备了Fe3O4纳米粒子(Fe3O4NPs),并对其进行改性制备了改性聚合物Fe3O4MMPs.同时,利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和紫外可见漫反射(DRS)等手段对所制备的材料进行表征.通过比表面积(BET)测定发现,Fe3O4MMPs的比表面积较Fe... 详细信息

利用水热法制备了Fe3O4纳米粒子(Fe3O4NPs),并对其进行改性制备了改性聚合物Fe3O4MMPs.同时,利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和紫外可见漫反射(DRS)等手段对所制备的材料进行表征.通过比表面积(BET)测定发现,Fe3O4MMPs的比表面积较Fe3O4NPs增大约9倍.在可见光照射下(λ>420 nm),以H2O2为氧化剂,比较研究了以Fe3O4NPs和Fe3O4MMPs为光催化剂降解罗丹明B(Rhodamine,RhB)的催化特性,并探讨了Fe3O4改性对催化活性的影响.结果表明,改性聚合物Fe3O4MMPs的稳定性增加,对底物RhB的降解活性提高,120 min时对RhB的脱色率在98%以上;此外,Fe3O4MMPs对水杨酸(Salicylic Acid,SA)也具有很好的降解效果.利用电子自旋共振技术(ESR)测定氧化物种的结果表明,降解过程涉及羟基自由基(·OH)和超氧自由基(·O-2)氧化机理.

关键词：改性聚合物Fe3O4MMPs 光催化机理

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茶皂素的提取及对底泥中重金属的去除效果

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环境科学与技术 2016年第S2期39卷 277-282页

作者：汪淑廉喻红华李祝万端极河湖生态修复及藻类利用湖北省重点实验室湖北武汉430068 工业发酵湖北省协同创新中心湖北武汉430068 发酵工程教育部重点实验室湖北武汉430068

以水为溶剂,从茶籽粕中提取茶皂素,采用单因素实验考察了提取时固液比、温度、时间和pH对茶皂素提取率的影响,并进一步采用正交实验对提取条件进行了优化。同时,研究了茶皂素对底泥中重金属的去除作用。结果表明,最佳提取条件为固液比1... 详细信息

以水为溶剂,从茶籽粕中提取茶皂素,采用单因素实验考察了提取时固液比、温度、时间和pH对茶皂素提取率的影响,并进一步采用正交实验对提取条件进行了优化。同时,研究了茶皂素对底泥中重金属的去除作用。结果表明,最佳提取条件为固液比1∶10、提取温度50℃、提取时间2 h、pH 8,该条件下茶皂素提取率最高,达14.1%。当粗茶皂素溶液的质量分数为20%时,Cu、Pb、Mn、Cd和Cr的去除率达到最大值,分别为Cu 18.2%、Pb 60.5%、Mn 38.8%、Cd 72.6%、Cr 10.9%。在自然pH(6.7)条件下,茶皂素对Cd、Pb和Mn都有明显的去除作用,而对Cu和Cr的去除作用不明显。

关键词：茶皂素茶籽粕重金属底泥去除作用

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武汉东湖沉积物好氧氨氧化微生物时空分布

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中国环境科学 2021年第4期41卷 1917-1924页

作者：张志忠程德玺廖明军汪淑廉李祝湖北工业大学土木建筑与环境学院湖北武汉430068 河湖生态修复及藻类利用湖北省重点实验室湖北武汉430068

采用实时荧光定量PCR(qPCR)技术,测定了武汉东湖沉积物中氨氧化古菌(AOA)和氨氧化细菌(AOB)氨单加氧酶基因(amoA)的丰度,并结合沉积物水体环境中各形态氮素的含量,分析氮素含量对AOA和AOB的时空分布的影响.结果显示,AOA amoA基因丰度大... 详细信息

采用实时荧光定量PCR(qPCR)技术,测定了武汉东湖沉积物中氨氧化古菌(AOA)和氨氧化细菌(AOB)氨单加氧酶基因(amoA)的丰度,并结合沉积物水体环境中各形态氮素的含量,分析氮素含量对AOA和AOB的时空分布的影响.结果显示,AOA amoA基因丰度大于AOB amoA基因丰度,表明AOA对氨氧化过程的贡献较大.同时,AOA和AOB amoA基因丰度都随深度增加而降低.此外,间隙水的总氮、氨氮、硝酸盐氮以及亚硝酸盐氮浓度分别为6.28~33.56、2.71~22.7、0.12~0.98、0.01~0.13mg/L;上覆水的总氮、氨氮、硝酸盐氮以及亚硝酸盐氮平均浓度分别为1.68,0.79,0.16,0.04mg/L;表层水的总氮、氨氮、硝酸盐氮以及亚硝酸盐氮平均浓度分别为1.34,0.62,0.11,0.03mg/L,表明东湖东湖沉积物相对于水体呈营养盐可释放状态.相关性分析表明:AOA amoA基因丰度与间隙水氨氮和亚硝酸盐氮浓度呈显著正相关(P<0.05),AOB amoA基因丰度与间隙水亚硝酸盐氮(NO2--N)浓度呈显著正相关(P<0.05).

关键词：实时荧光定量PCR 沉积物氨氧化古菌氨氧化细菌丰度

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混晶纳米TiO2的制备及其光催化降解有毒有机污染物

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环境科学 2010年第12期31卷 2965-2972页

作者：邓安平杨静汪淑廉黄应平杨勇三峡大学艾伦·麦克德尔米德(Alan G.MacDiarmid)再生能源研究所宜昌443002 中国科学院上海硅酸盐研究所上海200050

以无定形TiO2沉淀为前驱体,在水热条件下得到了含板钛矿(121)相混晶纳米TiO2,考察了水热反应的温度和时间等因素对含板钛矿型TiO2光催化活性的影响.采用XRD、TEM对制备的TiO2进行初步表征,并结合光催化(λ≤387 nm)降解有机染料的光活... 详细信息

以无定形TiO2沉淀为前驱体,在水热条件下得到了含板钛矿(121)相混晶纳米TiO2,考察了水热反应的温度和时间等因素对含板钛矿型TiO2光催化活性的影响.采用XRD、TEM对制备的TiO2进行初步表征,并结合光催化(λ≤387 nm)降解有机染料的光活性探针反应.结果表明,水热温度为150℃,时间为24 h时,可制得具有较高光催化活性的纳米TiO2,其纳米尺寸为14.20 nm,板钛矿相含量63.6%,锐钛矿含量为36.4%.光催化实验中跟踪研究了其对染料酸性桃红(sulforhodmineB,SRB)的褪色及2,4-DCP的降解情况,并对降解中间产物H2 O2、.OH进行跟踪测定,实验结果表明板钛矿相混晶TiO2的光催化主要涉及.OH氧化历程,光照射9 h对SRB和2,4-DCP的矿化氧化分别达到89%和78%,循环5次光催化降解SRB实验,催化剂表现出较好的稳定性,催化性能无明显变化.

关键词：板钛矿TiO2 可控制备光催化降解

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TiO_2负载四羧基苯基卟啉光催化降解有机污染物

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武汉大学学报（理学版） 2014年第1期60卷 67-72页

作者：彭一茱王攀方艳芬汪淑廉贾漫珂黄应平三峡地区地质灾害与生态环境湖北省协同创新中心湖北宜昌443002 三峡大学三峡库区生态环境教育部工程研究中心湖北宜昌443002

分别采用水热法和机械搅拌方式制备了TiO2负载四羧基苯基卟啉(TCPP)光催化剂Hydro-TiO2@TCPP和Stir-TiO2@TCPP,运用红外吸收光谱(IR)和紫外可见漫反射吸收光谱(DRS)及X射线光电子能谱(XPS)对其进行了表征.Hydro-TiO2@TCPP和Stir-TiO2@T... 详细信息

分别采用水热法和机械搅拌方式制备了TiO2负载四羧基苯基卟啉(TCPP)光催化剂Hydro-TiO2@TCPP和Stir-TiO2@TCPP,运用红外吸收光谱(IR)和紫外可见漫反射吸收光谱(DRS)及X射线光电子能谱(XPS)对其进行了表征.Hydro-TiO2@TCPP和Stir-TiO2@TCPP分别通过共价键和氢键的方式使TCPP有效负载在TiO2上,它们循环降解RhB五次的降解率仍能分别达到92.0%和68.3%.两种负载型催化剂Hydro-TiO2@TCPP和Stir-TiO2@TCPP较TiO2均有更高的可见光催化活性,光照1.5h使RhB完全褪色,Stir-TiO2@TCPP催化光照6h使BA降解92.7%.实验还考察了降解过程中羟基自由基(OH·)和H2O2的变化,发现降解是由于OH·的进攻所致.

关键词：卟啉 TiO2 负载可见光催化降解

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TiO_2@SiO_2负载MnPcS光催化降解有毒有机污染物

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科学通报 2010年第34期55卷 3285-3291页

作者：汪淑廉方艳芬杨勇刘君子邓安平赵小蓉黄应平三峡大学三峡库区生态环境教育部工程研究中心宜昌443002 中国科学院上海硅酸盐研究所上海200050

以正辛胺(n-octylamine,OA)为模板通过溶胶-沉淀法制备了TiO2@SiO2.以TiO2@SiO2为载体负载磺基锰酞菁(manganese phthalocyanine tetrasulfonic acid,MnPcS),制备了MnPcS-TiO2@SiO2复合体光催化剂.通过X射线衍射(XRD)和紫外可见漫反射(UV-Vis DRS)对催化剂进行了表征.在可见光(λ>420nm)照射下,以催化剂对有机染料罗丹明B(Rhodamine B,RhB)的催化降解和对无色小分子邻苯二胺(o-phenylenediamine,OPDA)的催化氧化为探针反应,探讨了MnPcS-TiO2@SiO2的光催化降解特性.通过对RhB降解过程中总有机碳(CODCr)的跟踪测定,评价了光催化对有机污染物的深度氧化(矿化)效果;以顺磁共振(ESR)测定RhB降解过程中氧化物种的变化,研究了光催化反应机理.结果表明,在实验条件下,MnPcS-TiO2@SiO2复合体光催化剂对RhB具有较好的光催化降解效果,可见光照240min能使RhB完全褪色,光照24h后RhB的CODCr去除率达到64.02%.ESR结果表明,降解过程主要涉及羟基自由基(·OH)和超氧自由基(O2-·)的氧化机理.

关键词： MnPcS-TiO2@SiO2 光催化降解羟基自由基超氧自由基

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新一代污水生物处理技术:微藻-菌颗粒污泥

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环境科学与技术 2021年第6期44卷 201-210页

作者：张宇饶志侯欢时亚飞皮科武汪淑廉湖北工业大学土木建筑与环境学院湖北武汉430068

微藻-菌颗粒污泥(ABGS)系统通过微藻和细菌的耦合关系,在污染物去除过程中无需机械曝气供氧,在降低温室效应气体排放的同时还能收获高附加值物质,实现节能、降耗、减污、增效,有助于实现"绿水青山",在近年来得到了广泛的研究与关注。该... 详细信息

微藻-菌颗粒污泥(ABGS)系统通过微藻和细菌的耦合关系,在污染物去除过程中无需机械曝气供氧,在降低温室效应气体排放的同时还能收获高附加值物质,实现节能、降耗、减污、增效,有助于实现"绿水青山",在近年来得到了广泛的研究与关注。该文综述了ABGS系统中微藻和细菌之间的相互作用及影响ABGS形成的因素,系统总结了ABGS处理污水的机理,并对其发展前景做出展望。

关键词：微藻-菌颗粒污泥共生系统污水处理重金属

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